公開密件不公開執行機關 ( 計畫 ) 識別碼 :070201U104 行政院農業委員會 100 年度科技計畫研究報告計畫名稱 : 畜牧污泥厭氧消化對溫室氣體減量之評估 ( 第 2 年 / 全程 2 年 ) ( 英文名稱 ) Assessment of greenhouse gases emis

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鸿章佳
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1 公開密件不公開執行機關 ( 計畫 ) 識別碼 :070201U104 行政院農業委員會 100 年度科技計畫研究報告計畫名稱 : 畜牧污泥厭氧消化對溫室氣體減量之評估 ( 第 2 年 / 全程 2 年 ) ( 英文名稱 ) Assessment of greenhouse gases emission reduction from anaerobic digestion of livestock sludges 計畫編號 : 100 農科牧 -U1(4) 全程計畫期間 : 自 99 年 4 月 1 日至 100 年 12 月 31 日本年計畫期間 : 自 100 年 4 月 1 日至 100 年 12 月 31 日計畫主持人 : 研究人員 : 執行機關 : 林志高莊維倫廖南維交通大學

2 一執行成果中文摘要 : 以序批式反應槽利用同時部分硝化厭氧氨氧化和反硝化 (SNAD) 處理養豬廢水厭氧出流水,TKN TN 與 COD 去除率, 分別 100% 83% 80%, 可達提升放流水回收再利用之價值, 調查平順養豬場每年產生廢水量 CMD, 每年可降低排放 GHGs 之潛勢約為 3200 噸 CO 2(eq) - 1 -

3 二執行成果英文摘要 : Using simultaneous partial nitrification, ANAMMOX and denitrification (SNAD) treating anaerobic effluent of manure wastewater, the removals of TKN, TN and COD were 100%, 83% and 80%, respectively. The effluent of SNAD is valuable for recycle in the plant. In addition, greenhouse gases emission reduction from anaerobic digestion of livestock wastewater treatment plant for a flow of CMD is assessed as 3200 tons/year

4 三計畫目的 : 以厭氧氨氧化處理畜牧廢水, 除氮以降低溫室氣體排放, 提升放流水回收再利用之價值 - 3 -

5 四重要工作項目及實施方法 : 實驗設備與方法 1. 進流水特性本研究所用進流水為平順養豬場厭氧出流水 ; 水質特性如表 1 所示,COD 平均濃度為 1220 mg/l,tkn 820 mg/l, NH + 4 -N 630 mg/l, 屬高碳高氮有機廢水 ; 鹼度平均為 3530 mg CaCO 3 /L 2. 植種污泥植種污泥來自臺灣基隆天外天垃圾滲出水處理廠植種污泥含 ANAMMOX 紅色顆粒通過對進出流水中氮平衡計算分析, 螢光原位雜交法 (FISH) 技術與聚合酶鏈反應 (PCR) 技術均證實 ANAMMOX 細菌的存在 (Wang et al., 2010) 除此之外, 植種污泥亦被證實存在 AOB NOB 以及反硝化細菌 3. 反應系統與操作步驟 o C, 最高 26 o C, 水溫變化係季節變化引起 ; 控制 ph 7-8,DO < 0.5 mg/l 4. 分析方法本研究檢測項目 COD TKN NH 4 + -N NO 2 -N NO 3 -N 鹼度等, 分析方法皆根據 Standard Methods (APHA, 1998) - 4 -

6 五結果與討論 : 1. ph 與 DO - 圖 2 為研究期間反應槽 ph 與 DO 趨勢圖反硝化過程會產生 HCO 3 使得 ph 升高, 但部分硝化會消耗鹼度, 使得 ph 降低本實驗結果顯示, 部分硝化過程對 ph 影響較大, 導致反應槽整體出現 ph 下降的趨勢反應初期接種細菌在馴養階段, 亞硝化反應尚未達到最佳狀態, 因此 ph 約為 7.5-8; 約 50 天以後, 亞硝化以及 ANAMMOX 過程均達到良好狀態,pH 降至 7.0 左右在實驗初期 ( 第 0 ~ 40 天 ), 溶氧值 (DO) 的測定為直接量測反應槽之出流水, 然而出流水是使用虹吸管抽出, 因此在取樣過程中的擾動可能使空氣中的氧氣進入水中, 而高估了實際溶氧值, 為了取得更貼近反應槽內的溶氧值, 量測方式改以 100 ml 燒杯將反應槽內混合液一併撈出, 並使用溶氧計測定之在整個實驗過程中, 溶氧將控制於 0.5 mg/l 以下, 若出流水中 NH + 4 -N 過高時, 手動調節流量計提高曝氣速率, 使硝化菌有足夠之氧氣將 NH + 4 -N 轉化為 NO - 2 -N 並與剩下的 NH + 4 -N 繼續進行厭氧氨氧化反應然而在實驗的過程中, 因曝氣量的大小不易掌握, 使得溶氧有時上升至 4 左右 ( 如圖 2 所示 ), 極度促進硝化過程的發生, 致使鹼度消耗及 ph 降低, 當 ph<6 時, 添加 NaHCO 3 以補充鹼度 2. 氮去除率與有機物去除率第二階段 (42-83 d) 提高 NLR 至 66 g/m 3 /d 此階段初期, 由於 ANAMMOX 尚未適應此 NLR, 因此並未表現出更好的處理效率在 ANAMMOX 適應了此 NLR 之後, 總氮 (TN) 與 TKN 的處理效率均顯著提高 TKN 處理效率最佳可達 100%, 對應的 TN 處理效率亦可達為 83% 第三階段 ( d) 更將 NLR 提高至 132 g/m 3 /d, 平均 TKN 及 TN 處理效率均可分別維持在 87% 及 62% 進出流水 COD 變化及處理效率如圖 4 所示 ; 反硝化細菌為異養缺氧型細菌, 它的代謝過程需要消耗有機物, 在單一反應器中同時部分硝化厭氧氨氧化與反硝化 (SNAD) 程序正是利用了這一點來同時去除廢水中的有機物由圖 4 可看出, 在不同階段 COD 處理效率皆呈現良好趨勢 ; 處理效率逐漸上升, 到第 60 天基本達到穩定,COD 降解率為 65%-80%; 文獻記載 ANAMMOX 細菌的增殖需要 7-11 d [3-4] Lan et al. (2011) 研究指出, 提高 NLR 可以促進 ANAMMOX 細菌的繁殖本研究實驗採 SBR, 研究期間未排泥在三個實驗階段, 反應槽中 MLVSS (mg/l) 分別為 2467 mg/l ( 第 1 天 ) 2669 mg/l ( 第 60 天 ) 3733 mg/l ( 第 103 天 ) 3. 溫室氣體排放成效評估 1 Kg N 約同等 50 Kg CO 2(eq) (30~70 Kg CO 2(eq) ) (Oenema et al., 2006); 由化學計量法得知 1 Kg COD 排放 GHGs 之潛勢為 6.55 Kg CO 2(eq) ; 以 SNAD 系統處理 1 CMD 養豬廢水 - 5 -

7 厭氧出流水 TKN 820 mg/l COD 1220 mg/l ( 表一 ), 亦即 0.82 Kg TKN/d 1.22 Kg COD/d,T N 及 COD 去除率分別可達 83% 80%, 每日可降低排放 GHGs 之潛勢則分別為 Kg CO 2(eq), 合計約 40 Kg CO 2(eq) 調查平順養豬場約有 9600 頭豬, 每日產生廢水量約為 CMD, 夏季廢水量較大, 冬季則較低, 平均 220 CMD; 若每年產生廢水量 CMD 則每年可降低排放 GHGs 之潛勢約為 3200 噸 CO 2(eq) - 6 -

8 六結論 : 本計畫研究證實, 養豬廢水厭氧出流水很適合以厭氧氨氧化處理降解 TKN, 在室溫下成功地建立了以養豬廢水厭氧出流水為進流水的 SNAD 系統在 NLR 分別為 g/m 3 /d 的情況下, 均可取得很高的 TKN TN 與 COD 去除率, 最高分別可達 100% 83% 80%, 可達提升放流水回收再利用之價值調查平順養豬場每年產生廢水量 CMD 則每年可降低排放 GHGs 之潛勢約為 3200 噸 CO 2(eq) - 7 -

9 七參考文獻 : APHA (1998) Standard Methods for the Examination of Water and Wastewater. 20 th ed., American Public Health Association, Washington, DC. Furukawa K., Lieu P.K., Tokitoh H., Fujii T. (2006) Development of singlestage nitrogen removal using anammox and partial nitritation (SNAP) and its treatment performances. Water Science Technology, Vol. 53, No. 6, pp Hellinga, C., Schellen, A.A.J.C., Mulder, J.W., van Loosdrecht, M.C.M. and Heijnen, J.J. (1998 ) The SHARON process: an innovative method for nitrogen removal from ammonium-rich wastewater. Water Science Technology, Vol. 37, No.9, pp Jetten, M. S. M., Fuerst, M. J., van Loosdrecht, M., Kuenen, G., Strous, M. (2001) Microbiology and application of the anaerobic ammonium oxidation ('Anammox') process. Current Opinion in Biotechnology, Vol. 12, No. 3, pp Jetten, M.S.M., Strous,M., van de Pas-Schoonen, K.T., Schalk, J., Udo van Dongen, G.J.M., van de Graaf, A.A., Logemann, S., Muyzer,G., van Loosdrecht, M.C.M., Kuenen,J.G. (1999) The anaerobic oxidation of ammonium. FEMS Microbiol. Rev 22, Lan, C. J., M. Kumar, C. C. Wang, J. G. Lin (2011) Development of simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD) process in a sequential batch reactor. Bioresource Technology, Vol. 102, Issue 9, pp Mulder, A., Graaf, A.A., Robertson, L.A.,Kuenen,J.G. (1995) Anaerobic ammonium oxidation discovered in a denitrifying fluidized bed reactor. FEMS Microbiology Ecology 16, Oenema, O., O. Diti, V. Gerard (2006) Nutrient losses from manure management. In: Proceedings at RAMIRAN Conference, Aarhus, Denmark. Pynaert K., Smets B.F., Beheydt D., Verstraete W. (2004) Start-up of autotrophic nitrogen removal reactors via sequential biocatalyst - 8 -

10 addition. Environmental Science Technology, Vol. 38, pp Sliekers, A.O., Derwort, N., Gomez, J.L., Strous, M., Kuenen, J.G. and Jetten, M.S. (2002) Completely autotrophic nitrogen removal over nitrite in one single reactor. Water Research, Vol. 36, No.10, pp Strous, M., J. J. Heijnen, J. G. Kuenen and M. S. M. Jetten (1998) The sequencing batch reactor as a powerful tool for the study of slowly growing anaerobic ammonium-oxidizing microorganisms. Applied Microbiology and Biotechnology, Vol. 50, No. 5, pp van de Graaf, A. A., P. de Bruijn, L. A. Robertson, M. S. M. Jetten, J. G. Kuenen (1996) Autotrophic growth of anaerobic ammonium-oxidizing micro-organisms in a fluidized bed reactor. Microbiology (UK), Vol. 142, pp van Dongen, U., Jetten, M.S.M. and van Loosdrecht, M.C.M. (2001) The SHARON ANAMMOX process for treatment of ammonium rich wastewater. Water Science Technology, Vol. 44, No. 1, pp Wang C.-C., Lee P.-H., Kumara M., Huang Y.-T., Sung S., Lin J.-G. (2010) Simultaneous partial nitrification, anaerobic ammonium oxidation and denitrification (SNAD) in a full-scale landfill leachate treatment plant. Journal of Hazardous Materials, Vol. 175, No. 1-3, pp

11 表 1 養豬廢水厭氧出流水水質特性項目 mg/l COD 1220 ± 320 TKN 820 ± 100 NH + 4 -N 630 ± 140 NO 2 -N - NO 3 -N 6 ± 3 Alkalinity ± 290 ph ± 單位 mg CaCO 3 /L, 2 無單位, Ave±std ( 三次採樣 ) 表 2 反應系統操作條件 Stage T ( o C) Ambient temperature (14-26 o C) Inf. TKN (mg/l) Inf. COD (mg/l) HRT (d) Phase (d) 0-41 (41) (42) (43) NLR (g/m 3 /d)

12 圖 1 反應系統裝置示意圖 1. 攪拌器, 2. 出流水管, 3. 曝氣頭, 4. 曝氣馬達, 5. 流量計 ( 用於控制曝氣速度 ), 6. 量筒 ( 用於接收出流水 ) 圖 2 ph 與 DO 變化情況

13 圖 3 進出流水含氮化合物變化及處理效率圖 4 進出流水 COD 及處理效率

SHARON, OLAND, CANON, SNAD 1. (N 2 ) (NH 3 ) (NO - 3 ) N 2 NH 3 NH 3 NH 3 NH 3 NH 3 (nitrification) (denitrification) An

jglin@mail.nctu.edu.tw SHARON, OLAND, CANON, SNAD 1. (N 2 ) (NH 3 ) (NO - 3 ) N 2 NH 3 NH 3 NH 3 NH 3 NH 3 (nitrification) (denitrification) 2. 2.1 Anammox / 1965 ( anammox bacteria) Broda (1977) 1985

公開 密件 不公開執行機關 ( 計畫 ) 識別碼 :070201U104 行政院農業委員會 100 年度科技計畫研究報告 計畫名稱 : 畜牧污泥厭氧消化對溫室氣體減量之評估 ( 第 2 年 / 全程 2 年 ) ( 英文名稱 ) Assessment of greenhouse gases emis

公開密件不公開執行機關 ( 計畫 ) 識別碼 :070201U104 行政院農業委員會 100 年度科技計畫研究報告計畫名稱 : 畜牧污泥厭氧消化對溫室氣體減量之評估 ( 第 2 年 / 全程 2 年 ) ( 英文名稱 ) Assessment of greenhouse gases emis