802 应用化学第 32 卷 200~800nm;Omnisorp100CX 型比表面分析仪 ( 美国 BeckmanCoulter 公司 );VGMiltiLab2000 型 X 射线光电子能谱 ( 美国 ThermalVG 公司 ),MgKα 为辐射源, 以 C1s(284 6V) 作为参比 ;
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1 第 32 卷第 7 期 应用化学 Vol.32Is 年 7 月 CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRY July2015 CeO 2 /TiO 2 光催化剂的制备及其可见光脱氮性能 陈 a 峰 b,d 郑柳萍 b 黄莹莹 a,b,c 颜桂炀 王 a 颖 ( a 宁德师范学院化学系福建宁德 ; b 福建师范大学化学与化工学院福州 ; c 福州大学光催化研究所, 能源与环境光催化国家重点实验室福州 ; d 福建省高分子材料重点实验室福州 ) 摘要采用溶胶 凝胶和浸渍掺杂两步法合成了 CeO 2 /TiO 2 光催化剂, 并对催化剂的理化结构进行表征分析 ; 以吡啶 正辛烷体系为模拟油品氮源, 研究了该催化剂在可见光作用下的光催化脱氮行为, 并探究了光催化脱氮的最佳反应条件 结果表明, 掺杂的铈主要以 CeO 2 的形式存在, 且增强了催化剂在可见光区的吸收 ; 在可见光辐照 150min 的条件下, 铈的掺杂量质量分数为 8%, 所制备的 CeO 2 /TiO 2 催化剂投入量为 1 0g/L 时, 模拟油品中吡啶的脱氮率高达 76 45% 关键词光催化剂 ;CeO 2 /TiO 2 ; 模拟油品 ; 脱氮中图分类号 :O643 文献标识码 :A 文章编号 : (2015) DOI: /j.isn 近年来, 将镧系元素的离子或氧化物掺杂进入 TiO 2 中制备催化剂已成为一个研究热点 [1], 这是因为它们不仅能够提高 TiO 2 中电子 空穴对的分离效率, 还可以将其对光的响应区间拓展到可见光区域 此外, 镧系元素通过 f 轨道和所接触的物质, 如 : 有机酸 醇类 醛类 胺类和硫醇类等功能性基团, 形成复杂且具备多样性特点的复合物, 使得有机污染物易于聚集于催化剂表面 [2] 在众多镧系元素形成的氧化物中,CeO 2 备受关注, 这主要是因为它具有可以发生 Ce 3+ /Ce 4+ 氧化还原反应这一独特性质, 使得其在氧化还原条件下可以在 CeO 2 和 Ce 2 O 3 中相互转换 ;Ce 3+ (4f 1 5d 0 ) 和 Ce 4+ (4f 0 5d 0 ) 不同的电子结构性质可以形成不同的光学性质以及催化性质 [3] CeO 2 被广泛用于催化剂系统 气体感应器 固态电解质 固态体染料细胞中的氧离子导体 化妆品原材料 汽车催化转换器 高温陶瓷和光学材料等方面 一些金属离子, 如 :Al 3+ Si 4+ Ti 4+ 和 Zr 4+ 等经常被用来插入到立方二氧化铈晶格中, 以提高含铈催化剂对温度的稳定性以及存储和释放氧气的能力 CeO 2 /TiO 2 氧化物已经被用于一些催化反应中, 如 :CO 的氧化 NO 的去除 空气中有机物的氧化以及汽车尾气的处理等 [4] 本文采用溶胶 凝胶和浸渍掺杂两步法合成 CeO 2 /TiO 2 光催化剂, 通过 X 射线粉末衍射 (XRD) 紫外可见漫反射 (UV VisDRS) 扫描电子显微镜 (SEM) 比表面分析 (BET) X 射线光电子能谱 (XPS) 和高倍透射电子显微镜 (HRTEM) 等技术手段对催化剂的物理化学性质进行探究, 并考察了铈掺杂量 催化剂的投入量和光照时间对模拟油品的光催化脱氮性能的影响 1 实验部分 1.1 试剂和仪器 硝酸 氢氧化钠 无水乙醇 硝酸铈 吡啶 ( 均购自国药集团化学试剂有限公司 ); 钛酸正丁酯 ( 上海试剂二厂 ); 冰醋酸 ( 天津市瑞金特化学品有限公司 ); 正辛烷 ( 天津市丰越化学品有限公司 ); 所用试剂均为分析纯 X PertProMPD 型 X 射线衍射仪 ( 荷兰 PANalytical 公司 ),CuKα 为辐射源, 工作电压 40kV, 电流 40mA, 扫描范围 10 ~80, 扫描速度 2 /min;jsm 6700F 型冷场发射扫描电子显微镜 ( 日本 JEOL 公司 );CARY 500 型紫外 可见漫反射光谱仪 ( 美国 VARIAN 公司 ), 以标准 BaSO 4 作为参比, 扫描范围 收稿, 修回, 接受国家自然科学基金项目 ( ), 宁德师范学院服务海西项目 (2010H103), 福建省交通运输厅科技项目 (201323) 通讯联系人 : 颜桂炀, 教授 ;Tel: ;E mail:ygyfjnu@163.com; 研究方向 : 多相催化 环境光催化
2 802 应用化学第 32 卷 200~800nm;Omnisorp100CX 型比表面分析仪 ( 美国 BeckmanCoulter 公司 );VGMiltiLab2000 型 X 射线光电子能谱 ( 美国 ThermalVG 公司 ),MgKα 为辐射源, 以 C1s(284 6V) 作为参比 ;TecnaiGF20S TWIN 型高倍透射电子显微镜 ( 美国 FEI 公司 );LZG220V/500W 型卤钨灯 ( 佛山电器照明股份有限公司 ) 1.2 CeO 2 /TiO 2 光催化剂的合成 通过溶胶 凝胶法和浸渍掺杂法两步合成 CeO 2 /TiO 2 首先,TiO 2 的制备采用经典的溶胶 凝胶法 : 将 10mL 无水乙醇,10mL 冰醋酸和 10mL 蒸馏水混合, 搅拌至溶液不再放热, 记为溶液 A; 在强烈搅拌下将 10mL 钛酸正丁酯缓慢滴加入 40mL 无水乙醇中, 记为溶液 B 接着, 将 A 溶液缓慢加入 B 中, 强力搅拌 2h, 滴入 2 滴浓硝酸, 再将此半透明状溶胶于 80 下水浴加热 3h 取出烧杯置于 80 烘箱中干燥 18h, 将得到的催化剂于研钵中研磨, 即得到 TiO 2 粉末 分别称取上述制得的粉末 1g, 加入 10mL 不同浓度的 Ce(NO 3 ) 3 6H 2 O 溶液, 搅拌 3h, 静置 2h, 于 100 烘干过夜, 研磨, 并于 500 焙烧 2h, 即得到不同含铈量的 CeO 2 /TiO 光催化反应 [5] 催化剂活性评价在自制的间歇式光催化反应装置中进行, 以配有滤光片的卤钨灯为可见光光源, 波长为 420nm 称取 0 05g 催化剂分散于 50mL100μg/g 的吡啶正辛烷的溶液中, 暗反应 30min, 达吸附 脱附平衡后, 开灯辐照 每隔 30min 取样一次, 反应时间为 150min, 用分光光度计测定溶液中吡啶特征吸收峰对应吸光度值的变化, 以相应的吡啶降解率来评价催化剂的活性 2 结果与讨论 2.1 CeO 2 /TiO 2 光催化剂的结构表征 XRD 分析图 1 为不同掺铈量的 CeO 2 /TiO 2 的 X 射线粉末衍射图 通常, 二氧化钛有锐钛矿相 金红石相和板钛矿相 3 种晶相 锐钛矿相是公认的光催化活性最高的晶相, 金红石相是热力学性质最稳定的晶相, 而板钛矿相是最不稳定的晶相 从图 1 曲线 a 可以明显看出, 在 2θ 为 和 55 0 处的 5 个明显的特征衍射峰, 分别和锐钛矿相 TiO 2 的 (101) (004) (200) (105) 和 (211) 的衍射面相对应 ( 根据 JCPDSNo 卡片 ) [6] 图 1 曲线 b 和曲线 c 样品掺铈含量较低, 其中 2θ=27 46 处有一个小峰, 对应于金红石相 TiO 2 的 (110) 晶面, 而随着掺铈量逐渐增大, 此处衍射峰强度逐渐减弱, 说明铈的掺杂量达到一定水平时可以抑制二氧化钛发生由锐钛矿相向金红石相的转变 [7] 在图 1 中并未发现明显的归属于 CeO 2 的晶相特征峰, 这可能是由于铈物种并未进入二氧化钛的晶格内部, 而是在 TiO 2 样品表面的高度分散 [8] 事 图 1 不同掺铈量的 CeO 2 /TiO 2 的 X 射线粉末衍射图 Fig.1 XRD paternsofceo 2 /TiO 2 atdiferentmas precentageofce doped a.tio 2 ; b.6.0%ceo 2 /TiO 2 ; c.7.0%ceo 2 /TiO 2 ; d.8.0%ceo 2 /TiO 2 ;e.9.0%ceo 2 /TiO 2 实上,Ce 3+ 和 Ce 4+ 的离子半径分别为 和 0 102nm, 它们均大于 Ti 4+ 的半径 0 064nm 因此,Ce 3+ 和 Ce 4+ [9] 要进入二氧化钛的晶格内部是比较困难的 Shah 等认为 Nd 3+ 存在于 Nd 3+ TiO 2 八面体结构的间隙, 据此, 可认为 Ce 4+ 也可能类似于 Nd 3+ 离子, 存在于 CeO 2 /TiO 2 晶格结构的间隙中 由锐钛矿相二氧化钛 (101) 衍射面处的数据, 根据 Debye Scherer 公式可计算出二氧化钛的平均粒径大小, 如表 1 所示 从表 1 可知, 锐钛矿相二氧化钛的晶粒尺寸随着掺铈量的增加逐渐减小, 这与图 1 表 1 不同 CeO 2 含量的 CeO 2 /TiO 2 催化剂平均粒径 Table1 TheaverageparticlesizeofdiferentmasprecentageofCe dopedcatalysts w(ceo 2 )/% Averageparticlesize/nm
3 第 7 期 陈峰等 :CeO 2 /TiO 2 光催化剂的制备及其可见光脱氮性能 803 中各图谱在锐钛矿相二氧化钛 (101) 衍射面处的衍射峰逐渐变低且变宽相一致, 表明铈组分的掺杂在一定程度上抑制了二氧化钛晶粒的的生长 UV VisDRS 分析实验所合成的 TiO 2 和 CeO 2 /TiO 2 系列样品的紫外 可见漫反射光谱如图 2 所 示 对于未掺杂的 TiO 2, 它的一条陡峭的吸收边, 在 400nm 左右, 这归属于锐钛矿相二氧化钛的带隙激发 (3 2eV); 而对于 CeO 2 /TiO 2 系列样品, 它们的吸收边均展现出了一定程度的红移, 对光的吸收提升到 500nm 左右 CeO 2 是一种 n 型半导体, 带隙为 3 2eV 左右 [9], 因此 CeO 2 /TiO 2 催化剂在 400~ 500nm 之间的吸收并不能简单地归属于 CeO 2, 正如前言中已提到的,CeO 2 和 Ce 2 O 3 之间可以通过氧化还原反应实现相互转化 尽管 Ce 3+ 在 4f 轨道拥有一个具有光学活性的电子, 并存在 4f7/2 和 4f5/2 的图 2 掺铈前后 TiO 2 的紫外 可见漫反射图活跃状态, 但是 CeO 2 /TiO 2 催化剂在可见光区域的吸 Fig.2 UV VisDRSspectraofTiO 2 withbeforeand 收也不能完全归属于 4f 4f 之间的转换, 因为在后文 afterce doped 中的红外光谱中并没有看到 4f 4f 转换 据此可推断 CeO 2 /TiO 2 催化剂在可见光区域的吸收是由于两种途径产生的 :i) 当光子的能量大于 (E Ce4f E v ) 时, 电子可以从 CeO 2 /TiO 2 催化剂的价带激发到 Ce 的 4f 轨道 ;i) 电子也可以从 Ce 2 O 3 的基态跃迁到 Ce 的 4f 轨道 CeO 2 /TiO 2 催化剂吸收边的红移可以用方程式 (1) 和 (2) 来表示 从而可认为,Ce4f 轨道在利用可见光激发光生电子 空穴对方面起着重要的作用 CeO 2 /TiO 2 +hv e - +h + (1) Ce 2 O 3 +hv e - +h + (2) 图 3 TiO 2 (A,B) 与 8%CeO 2 /TiO 2 (C,D) 的全吸附 脱附曲线图以及孔径分布图 Fig.3 Theprofilesoffuladsorption desorptionandporesizedistributionabouttio 2 (A,B)andCeO 2 /TiO 2 (C,D)
4 804 应用化学第 32 卷 BET 分析图 3 为 TiO 2 (A,B) 与 8%CeO 2 /TiO 2 (C,D) 的全吸附 脱附曲线图以及孔径分布图 由图 3 可看出,TiO 2 与 CeO 2 /TiO 2 样品均为介孔材料, 在图中出现滞后环是由于介孔材料内部发生了毛细凝聚现象导致的 表 2 为样品的全吸附 脱附相关参数值 从表 2 可看出,TiO 2 的比表面积为 54 25m 2 /g,ceo 2 /TiO 2 催化剂的比表面积增大至 84 53m 2 /g 改性后样品的比表面积明显增大, 有利于增大与反应物的接触面积, 提高光生电子 空穴对的分散性, 从而使光催化活性有所提高 表 2 样品的全吸附 脱附相关参数值 Table2 Therelevantparameteroffulabsorption desorptionofthesample Sample S BET /(m 2 g -1 ) r p /nm V p /(cm 3 g -1 ) V m /(cm 3 g -1 ) TiO %CeO 2 /TiO XPS 分析 CeO 2 /TiO 2 催化剂的 XPS 表征结果如图 4 所示 从全谱图 ( 图略 ) 中可知, 掺杂样品的表面由 Ti O Ce 和痕量的 C 元素组成 Ti O Ce 元素是由 CeO 2 /TiO 2 样品分析得到的, 而 C 元素是在焙烧过程中产生的, 或者是在测试过程中由仪器本身的污染造成的 Ce3d 的 XPS 图谱如图 4A 所示 在 和 884 8eV 处的峰对应于 Ce3d3/2 和 Ce3d5/2 自旋轨道,Ce 物种主要以 +4 价态存在 [10] 尽管催化剂制备是以 Ce(NO 3 ) 3 6H 2 O 为原料, 但经焙烧后, 催化剂中的 Ce 可能含有 +4 和少量 +3 两种价态 由于 Ce 的掺杂量较小, 图中所显示的 Ce 元素特征峰较弱 [11] Lin 和 Yu 等发现,Ce 4+ 并不能进入 TiO 2 晶格内部, 但可和 TiO 2 纳米粒子表面的氧离子结合, 在 CeO 2 和 TiO 2 之间形成 Ce O Ti, 而 Ti 离子也可以在界面处取代周围 CeO 2 中的 Ce 离子 图 4 CeO 2 /TiO 2 样品的 XPS 图 Fig.4 XPSspectraofthesampleofCeO 2 /TiO 2 A.Ce3d;B.Ti2p;C.O1s Ti2p 的 XPS 图谱如图 4B 所示 在 和 eV 处的特征峰分别归属于 Ti2p3/2 和 Ti2p1/2 [12], 表明 Ti 物种为 Ti 4+[13] 铈掺杂的 CeO 2 /TiO 2 使得 Ti2p 的结合能相比于纯 TiO 2 略高 (Ti2p3/ eV 和 Ti2p1/2464 2eV), 其原因可能是由于 Ce 的电负性比 Ti 低 [14], 且在煅烧时,Ce 和 Ti 之间发生了相互作用造成的 [15] O1s 的 XPS 图谱如图 4C 所示 O1s 特征峰包含 3 个重叠峰, 在较低结合能 eV 处的峰归属于晶格氧特征峰 (O α ), 在 和 eV 处的峰分别归属于表面吸附氧 (O β ) [16] 和吸附水中的羟基基团 (O γ ) [17] 表面吸附氧 (O β ) 是最重要的氧物种, 它的高移动性是其在氧化反应中高活性的主要原因 HRTEM 分析图 5 为 CeO 2 /TiO 2 催化剂的 HRTEM 图和电子衍射图 从图 5A 可看出, 晶体粒子呈规整的球形, 粒径约为 10nm, 这与前面的 XRD 分析基本一致 在图中测量出晶面间距分别为 和 0 209nm, 分别对应于锐钛矿相 TiO 2 的 (101) 晶面和 (004) 晶面 [18] 另外,0 312nm 的晶面间
5 第 7 期 陈峰等 :CeO 2 /TiO 2 光催化剂的制备及其可见光脱氮性能 805 距对应于 CeO 2 的 (111) 晶面 [19] 图 5B 所示的电子衍射图表明 TiO 2 晶体的结晶程度良好, 该 SAED 图上的环分别对应于 CeO 2 和 TiO 2 晶体 图 5 CeO 2 /TiO 2 样品的 HRTEM 图 (A) 和电子衍射图 (B) Fig.5 HRTEM image(a)andsaedspectrum(b)oftheceo 2 /TiO 2 sample 2.2 影响光催化脱氮性能的因素 铈掺杂量对光催化脱氮性能的影响金属离子的掺杂可以改变 TiO 2 的结晶度或在 TiO 2 的晶格中引入缺陷位置等, 进而抑制电子与空穴对的复合, 提高量子产率 图 6 为不同铈掺杂量的 TiO 2 对吡啶的降解率图 由图 6 可知, 反应初期随着铈掺杂量的增加, 催化剂对吡啶的降解率逐渐升高, 当铈掺杂量达到 8% 时, 对吡啶的降解率达到最大 ; 继续增大铈掺杂量, 其对吡啶的降解率又随之下降 产生这种现象可能是因为金属离子的掺杂量存在一个最佳量, 这个最佳量可以用掺杂后形成的光催化剂表面的电荷层厚度来度量 当样品表面的电荷层厚度等于入射光深度时, 光生电子和空穴对的分离最为有效, 光催化活性更明显 当铈掺杂浓度较低时, 催化剂表面的电荷层厚度小于入射光深度, 此时在电荷图 6 不同铈掺杂量的 TiO 2 对吡啶的降解率的影响层以外的光生电子和空穴易发生复合, 导致对光的 Fig.6 EfectofdiferentmasprecentageofCe doped 利用效率降低 ; 而过量的铈掺杂到二氧化钛后, 催化 TiO 2 onthedegradationrateofpyridine 剂表面的电荷层厚度大于入射光深度时, 在光入射深度范围内的电荷层电势差减小, 电子和空穴对迁移所需的动力减小, 使得电荷容易发生复合, 也会导致对光的利用效率降低, 进而降低了催化剂的光催化性能 实验结果表明, 当铈掺杂量为 8% 时, 光催化降解吡啶的效果最佳 催化剂投加量对光催化脱氮性能的影响由图 7 可见, 当催化剂的用量较少时, 对吡啶的降解作用不是很强 ; 当催化剂的投加量增大至 1 0g/L 时,CeO 2 /TiO 2 对吡啶的降解率达到最大 ; 而催化剂用量继续增大时, 由于悬浮的催化剂颗粒阻挡了光束的穿透, 导致脱氮率有所降低 光照时间对光催化脱氮性能的影响由图 8 可知, 当催化剂投加量和其它实验条件保持不变时, 对于掺铈量为 8% 的 CeO 2 /TiO 2, 暗反应 30min 后, 催化剂对吡啶的吸附达到平衡, 开灯辐照后, 吡啶的降解率随着光照时间的延长先急速增大而后趋缓 当光照时间达到 150min 时, 其脱氮率的可达 76 45% 将结果与 TiO 2 催化剂相比可知,Ce 4+ 掺杂的催化剂在可见光下, 能有效地提高光催化剂的光催化性能, 这是因为它能有效地促使光生电子和空穴的分离
6 806 应用化学第 32 卷 图 7 不同催化剂投加量对吡啶的降解率的影响 Fig.7 Efectofdiferentcatalystdosageonthedegra dationrateofpyridine 图 8 光照时间对吡啶降解率的影响 Fig.8 Efectofiluminationtimeonthedegradation rateofpyridine 3 结论 采用溶胶 凝胶法和浸渍掺杂法两步成功合成了 CeO 2 /TiO 2 光催化剂 催化剂结构表征的结果表明, 铈组分主要以 CeO 2 的形式存在, 铈掺杂抑制了 TiO 2 晶粒的增长, 将最大吸收边延伸至可见光区, 并且抑制光生电子和空穴的重合 同时, 对所合成催化剂的催化性能评价结果显示, 铈掺杂量 催化剂用量和光照时间对光催化脱氮性能有影响, 所合成的 CeO 2 /TiO 2 光催化剂对吡啶的降解率相对于单纯 TiO 2 显著提高 当铈掺杂量为 8%, 催化剂投入量为 1 0g/L, 可见光辐照时间为 150min 时, 吡啶的降解率高达 76 45% 该研究结果可为今后研究金属掺杂型 TiO 2 脱氮光催化剂提供借鉴和参考 参考文献 [1]LiF,LiX,HouM,etal.EnhancedPhotocatalyticAactivityofCe 3+ TiO 2 for2 MercaptobenzothiazoleDegradationinAqueous SuspensionforOdourControl[J].ApplCatalA:General,2005,285(1): [2]RanjitK,WilnerI,BosmannS,etal.LanthanideOxideDopedTitanium DioxidePhotocatalysts:EfectivePhotocatalysts fortheenhanceddegradationofsalicylicacidandt CinnamicAcid[J].JCatal,2001,204(2): [3]OreraV,MerinoR,PenaF.Ce 3+ Ce 4+ ConversioninCeria dopedzirconiasinglecrystalsinducedbyoxido reduction Treatments[J].SolidStateIonics,1994,72: [4]ZhuZ,HeD.COHydrogenationtoC4HydrocarbonsoverCeO 2 TiO 2 Catalysts[J].Fuel,2008,87(10): [5] ZHENG Liuping,YAN Guiyang,WANG Cunbao,etal. Nonaggregated VisibleLightPhotocatalyticReactor:CN, [P], (inChinese). 郑柳萍, 颜桂炀, 王存宝, 等. 非聚集式可见光光催化反应器 : 中国, [P], [6]HuangY,TongZQ,WuB,etal.Low TemperatureSelectiveCatalyticReductionofNO byammoniaoverv 2 O 5 CeO 2 /TiO 2 [J].JFuelChemTechnol,2008,36(5): [7]GongL,ZouJ,ZengJ,etal.PhotocatalyticDegradationofDicofolandPyrethrum withboricandcerousco dopedtio 2 underlightiradiation[j].chinesejchem,2009,27(1): [8]TongT,ZhangJ,TianB,etal.PreparationofCe TiO 2 CatalystsbyControledHydrolysisofTitaniumAlkoxideBasedon EsterificationReactionandStudyonItsPhotocatalyticActivity[J].JColoidInterfaceSci,2007,315(1): [9]ShahS,LiW,HuangC P,etal.StudyofNd 3+,Pd 2+,Pt 4+,andFe 3+ DopantEfectonPhotoreactivityofTiO 2 Nanoparticles[J].ProcNatlAcadSciUSA,2002,99(12): [10]ElidrisiB,AddouM,RegraguiM,etal.StructuralandOpticalPropertiesofCeO 2 ThinFilmsPreparedbySprayPyrolysis [J].ThinSolidFilms,2000,379(1): [11]LiuZ,GuoB,HongL,etal.PhysicochemicalandPhotocatalyticCharacterizationsofTiO 2 /PtNanocomposites[J]. JPhotochemphotobiolA:Chem,2005,172(1): [12]LinJ,YuJCAnInvestigationonPhotocatalyticActivitiesofMixedTiO 2 RareEarthOxidesfortheOxidationofAcetonein Air[J].JPhotochemphotobiolA:Chem,1998,116(1): [13]LinJ,LinY,LiuP,etal.Hot fluidannealingforcrystalinetitanium DioxideNanoparticlesinStableSuspension[J]. JAmChemSoc,2002,124(38):
7 第 7 期 陈峰等 :CeO 2 /TiO 2 光催化剂的制备及其可见光脱氮性能 807 [14]WuJ,MaH,XuX,etal.MycorhizasAlterNitrogenAcquisitionbytheTerestrialOrchidCymbidiumGoeringi[J].Ann Botany,2013,111(6): [15]ChenL,LiJ,GeM.PromotionalEfectofCe dopedv 2 O 5 WO 3 /TiO 2 withlowvanadiumloadingsforselectivecatalytic ReductionofNO x bynh 3 [J].JPhysChemC,2009,113(50): [16]XiaY,DaiH,ZhangL,etal.Ultrasound asistednanocastingfabricationandexcelentcatalyticperformanceof Three dimensionalyorderedmesoporouschromiaforthecombustionofformaldehyde,acetone,andmethanol[j].appl CatalB:Environ,2010,100(1): [17]FangJ,BiX,SiD,etal.SpectroscopicStudiesofInterfacialStructuresofCeO 2 TiO 2 MixedOxides[J].ApplSurfSci, 2007,253(22): [18]MohammadiM,FrayD.NanostructuredTiO 2 CeO 2 MixedOxidesbyanAqueousSol gelproces:efectofce TiMolar RatioonPhysicalandSensingProperties[J].SensActuatorsB:Chem,2010,150(2): [19]LeeBH,NakayamaT,TokoiY,etal.SynthesisofCeO 2 /TiO 2 NanoparticlesbyLaserAblationofTiTargetinCerium(Ⅲ) NitrateHexahydrate(Ce(NO 3 ) 3 6H 2 O)AqueousSolution[J].JAloyCompd,2011,509(4): PreparationandVisibleLightDenitrification PerformanceofCeO 2 /TiO 2 Photocatalyst CHENFeng a,zhengliuping b,d,huangyingying b,yanguiyang a,b,c,wangying a ( a DepartmentofChemistry,NingdeNormalUniversity,Ningde,Fujian352100,China; b ColegeofChemistryandChemicalEnginering,FujianNormalUniversity,Fuzhou350007,China; c ResearchInstituteofPhotocatalysis,StateKeyLaboratoryof PhotocatalysisonEnergyandEnvironment,FuzhouUniversity,Fuzhou350002,China; d FujianKeyLaboratoryofPolymerMaterials,Fuzhou350007,China) Abstract CeO 2 /TiO 2 photocatalystwassynthesizedbysol gelprocesinganddip dopingtechnique.its physicochemicalstructureandpropertieswerecharacterized.withpyridinen octanesystem asthenitrogen sourceofsimulativeoil,thedenitrificationbehaviorofthisphotocatalystundervisiblelightwasstudied.the optimalphotocatalysisreactionconditionswerealsoexplored.thedopedceriumcomponentinceo 2 enhances theadsorptionofcatalystinthevisiblelightregion.whentheiluminationtimeis150minundervisiblelight, theamountofceriumdopedis8%,thedosageoftheceo 2 /TiO 2 photocatalystis1 0g/L,thedenitrification percentofpyridineinthesimulativeoilreachesupto76 45%. Keywords photocatalyst;ceo 2 /TiO 2 ;simulativeoil;denitrification Reveived ;Revised ;Accepted SupportedbytheNSFC(No ), theningdenormaluniversityprojectson ServingtheWestern CoasttotheTW strait (No.2010H103),theProjectofFujianProvinceCommunicationsDepartment(No ) Corespondingauthor:YANGuiyang,profesor;Tel: ;E mail:ygyfjnu@163.com;researchinterests:heterogeneouscatalysis andenvironmentphotocatalysis
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