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16 第 期 等 绿色电化学水分解法制备臭氧 机理研究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

17 <D= 电化学 年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

18 第 期 等 绿色电化学水分解法制备臭氧 机理研究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

19 > 电化学 年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绿色电化学水分解法制备臭氧 机理研究 <! "!4 <=# 林文锋 E -. 英国拉夫堡大学化学工程系 拉夫堡 莱斯特 7-- 9B. 英国贝尔法斯特女王大学化学与化学工程学院 贝尔法斯特 2B /< 摘要 采用电催化剂通过水分解反应形成臭氧的绿色节能方法为常规耗能量大的冷电晕放电提供了非常具有吸引力的替代方法. 在大量研究的用于电化学合成臭氧的电催化剂中, 氧化铅, =3 和氧化锡 $ 3 基催化剂在室温下最有效. 本工作通过密度泛函理论计算 研究了上述两种催化剂作用下臭氧的形成机制. 两种催化剂, =3 和镍 锑掺杂氧化锡 ($=,$ 3 的 8 * 晶面最稳定 故作者特别关注, =3 8 * 和 ($=,$ 3 8 * 表面发生的最后两步反应 即氧气和臭氧的形成 模拟了可能的水分解机理. 结果表明 在, =3 催化剂的作用下 臭氧是遵循 71 4, &1 机理形成 与在 ($=,$ 3 表面臭氧的形成机理相反 后者是通过 & "0%!, # 1, A 机理形成. 将, =3 主要模拟为固 液相 ($=,$ 3 主要模拟为气相 计算得到吸附能 8 & # * 吉布斯自由能 8* 和活化能 8 &' * 等热力学参数值 并进行了分析与比较. 这些结果为设计和研发新型的高电流效率电化学制臭氧用催化剂提供了依据. 关键词 臭氧析出反应 水分解 密度泛函理论 电催化 表面吸附和反应 氧化铅 镍 锑掺杂氧化锡

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<313034A4BDB67DA4C0B56FBA5DB3E65FBD64A5BB2E786C7378> 科 別 : 國 文 科 (A 區 ) 分 發 16 名 1 600110129 黃 毅 潔 國 立 豐 原 高 級 商 業 職 業 學 校 2 600110446 鄭 安 芸 國 立 南 投 高 級 中 學 3 600110632 李 孟 毓 桃 園 市 立 大 園 國 際 高 級 中 學 4 600110492 洪 珮 甄 南 投 縣 立 旭 光 高 級 中 學 5 600110262 柯 懿 芝

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2 2 12 12 4 81 = 108 3 2 108 = 72 3 4 72 = 96 3 2 96 = 64 3 12 t = 2 1 2 11 12 12 12 2 l 2 l 2 l 2 12 ò ED = CB DA BA DE

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1 2 / 3 1 A (2-1) (2-2) A4 6 A4 7 A4 8 A4 9 A ( () 4 A4, A4 7 ) 1 (2-1) (2-2) () (39mm E-Mail ( )( ), : : 1 1 ( ) 2 2 ( ) 29mm) WSK ( 1 2 / 3 1 A4 2 1 3 (2-1) 2-1 4 (2-2) 2-2 5 A4 6 A4 7 A4 8 A4 9 A4 10 11 ( () 4 A4, 5 6 7 8 A4 7 ) 1 (2-1) (2-2) () 1 2 (2-1) 3 (2-2) 4 5 6 7 (8 ) 9

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4 / ( / / 5 / / ( / 6 ( / / 7 1 2 / 3 ( 4 ( 2003 8 ( 2 : / ( 6 (2003 8 : ( 1 ( ( / / (,, ( ( - ( - (39mm 29mm 2 ( 1 2 3-6 3 6-24 6-48 12-24 8-12 WSK / WSK WSK 1 4 / ( / / 5 / / ( / 6 ( / / 7 1 2 / 3 ( 4 ( 2003 8 ( 2 9 5 ( 10 3 11 / (600 4 5 AA 710 AB 720 730

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50~56 I1. 1 A 2 3 I2. I2a. 1 2 3 4 5 ( ) I2b. 1 2 3 I2b1. 4 5 ( ) I3. 11 12 02 ( ) 1 2 (24 ) A1. 0 1 A2 A1a. ( ) A2. ( ) () () ( ) ------------------------------------------------------------------------------------------

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