核 技 术 2015, 38: 年 ) 的 燃 料, 高 的 富 集 度 导 致 该 反 应 堆 的 初 始 剩 余 反 应 性 较 大 [10] 在 第 一 个 换 料 周 期 初 期, 堆 芯 中 全 部 为 新 料, 这 时 剩 余 反 应 性 最 大 为 0.35 如 果 全

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1 第 38 卷 第 1 期 核 技 术 Vol.38, No 年 1 月 NUCLEAR TECHNIQUES January 2015 板 型 先 进 高 温 堆 的 可 燃 毒 物 装 载 优 化 魏 书 华 1,2,3 余 笑 寒 1,3 邹 杨 1,3 戴 叶 1,3 朱 贵 凤 1( 中 国 科 学 院 上 海 应 用 物 理 研 究 所 嘉 定 园 区 上 海 ) 2( 中 国 科 学 院 大 学 北 京 ) 3( 中 国 科 学 院 核 辐 射 与 核 能 技 术 重 点 实 验 室 上 海 ) 1,2,3 摘 要 板 型 先 进 高 温 堆 (Advanced high-temperature reactor, AHTR) 的 设 计 概 念 是 由 美 国 橡 树 岭 国 家 实 验 室 提 出 并 发 展 的, 由 于 其 初 始 剩 余 反 应 性 较 高, 除 控 制 棒 外, 还 考 虑 采 用 可 燃 毒 物 来 补 偿 剩 余 反 应 性 本 文 通 过 比 较 6 种 候 选 可 燃 毒 物 在 燃 耗 后 期 的 毒 物 残 留 特 性, 从 中 选 取 了 B 4 C Gd 2 O 3 CdO 和 Er 2 O 3 四 种 球 形 可 燃 毒 物, 采 用 MCNP 与 Origen2 的 耦 合 程 序 对 其 尺 寸 和 装 载 量 进 行 优 化 计 算 结 果 表 明, 可 燃 毒 物 Er 2 O 3 性 能 最 佳, 当 每 块 燃 料 板 装 载 176 g 颗 粒 半 径 为 740 μm 的 Er 2 O 3 时, 剩 余 反 应 性 大 约 从 pcm 降 到 pcm, 燃 耗 深 度 只 降 低 约 3% 关 键 词 先 进 高 温 堆, 板 型 燃 料 元 件, 可 燃 毒 物 中 图 分 类 号 TL32 DOI: /j hjs 先 进 高 温 堆 (Advanced high-temperature reactor, AHTR) 的 设 计 概 念 是 为 发 展 氟 盐 冷 却 高 温 堆 而 提 出 的, 其 显 著 特 点 有 : 高 温 低 压 的 氟 盐 冷 却 剂 耐 高 温 的 石 墨 包 覆 型 燃 料 颗 粒 非 能 动 的 安 全 系 统 和 高 效 布 雷 顿 循 环 方 式 产 电 [1] 由 于 当 前 石 墨 和 其 他 所 需 材 料 的 制 造 技 术 越 来 越 先 进, 发 展 氟 盐 冷 却 高 温 堆 的 瓶 颈 问 题 有 望 得 到 解 决 近 年 来, 关 于 先 进 高 温 堆 的 研 究 设 计 受 到 了 研 究 者 们 的 关 注 橡 树 岭 国 家 实 验 室 (Oka Ridge National Laboratory, ORNL) 桑 利 亚 国 家 实 验 室 (Sandia National Laboratories, SNL) 麻 省 理 工 学 院 (Massachusetts Institute of Technology, MIT) 以 及 加 州 大 学 伯 克 利 分 校 (University of California at Berkeley, UCB) 等 自 2001 年 起, 开 始 进 行 先 进 高 温 堆 的 研 究 工 作 [1] 中 国 科 学 院 上 海 应 用 物 理 研 究 所 于 2010 年 开 始 研 究 球 床 氟 盐 冷 却 高 温 堆 根 据 燃 料 形 式 的 不 同, 先 进 高 温 堆 分 为 棱 柱 型 [2] 棒 型 [3] [4] 球 床 型 以 及 板 型 堆 型 [5] 橡 树 岭 国 家 实 验 室 对 板 型 堆 进 行 了 大 量 研 究, 以 板 型 燃 料 元 件 为 基 础,2010 年 橡 树 岭 国 家 实 验 室 进 行 [1] 了 125 MW 小 型 模 块 化 堆 的 研 究 与 设 计,2011 年 美 国 橡 树 岭 国 家 实 验 室 又 给 出 了 一 种 MWt [5] 基 准 堆 的 预 概 念 设 计 在 反 应 堆 中, 对 于 反 应 性 的 控 制 手 段 一 般 包 括 控 制 棒 可 溶 毒 物 与 可 燃 毒 物 等 控 制 棒 能 较 快 地 中 国 科 学 院 战 略 性 先 导 科 技 资 助 项 目 (No.XDA ) 国 家 重 点 基 础 研 究 发 展 计 划 (No.2010CB934501) 国 家 自 然 科 学 基 金 (No ) 和 上 海 市 科 学 技 术 委 员 会 (No.11JC ) 资 助 第 一 作 者 : 魏 书 华, 女,1989 年 出 生,2012 年 毕 业 于 哈 尔 滨 工 程 大 学, 现 为 硕 士 研 究 生, 从 事 反 应 堆 物 理 研 究 通 讯 作 者 : 余 笑 寒, yuxiaohan@sinap.ac.cn 收 稿 日 期 : , 修 回 日 期 : 实 现 反 应 性 的 控 制, 但 是 通 常 需 要 额 外 的 机 械 结 构 以 及 安 装 空 间, 且 其 通 常 使 得 控 制 棒 附 近 区 域 发 生 功 率 畸 变 ; 可 溶 毒 物 添 加 于 冷 却 剂 中, 其 可 全 空 间 均 匀 降 低 堆 芯 的 反 应 性, 但 其 实 现 反 应 性 控 制 的 速 度 较 慢, 可 能 使 得 冷 却 剂 的 温 度 反 应 性 系 数 趋 正, 部 分 堆 型 中 无 合 适 的 可 溶 毒 物 ; 可 燃 毒 物 通 常 在 燃 料 组 件 中 添 加, 其 可 实 现 对 于 燃 耗 反 应 性 长 时 间 的 补 偿 先 进 高 温 堆 使 用 高 7 Li 富 集 度 的 2LiF-BeF 2 盐 作 为 冷 却 剂, 其 成 本 较 高 且 不 易 于 添 加 可 燃 毒 物, 因 此 大 型 的 先 进 高 温 堆 一 般 使 用 控 制 棒 加 可 燃 毒 物 的 方 式 控 制 反 应 性 可 燃 毒 物 设 计 的 基 本 要 求 主 要 涉 及 两 个 方 面 : 一 是 能 够 获 得 最 大 的 燃 料 利 用 率, 降 低 燃 料 循 环 成 本 ; 二 是 能 够 提 供 良 好 的 功 率 分 布 控 制 能 力 现 代 压 水 堆 中 普 遍 应 用 的 可 燃 毒 物 同 位 素 有 10 B 157 Gd 167 Er 硼 元 素 主 要 用 于 燃 料 棒 ZrB 2 涂 层 或 者 以 B 4 C 颗 粒 形 式 烧 结 在 Al 2 O 3 中 组 成 毒 物 块 Gd 和 Er 元 素 主 要 以 氧 化 物 的 形 式 掺 杂 于 核 燃 料 中 [6] 在 其 他 堆 型 中, 这 三 种 核 素 也 被 优 先 考 虑, 尤 其 是 Er 元 素, 在 棱 柱 形 氟 盐 冷 却 高 温 堆 坎 杜 堆 [7 9] 以 及 超 临 界 水 冷 堆 等 中 都 有 应 用, 在 棱 柱 形 氟 盐 冷 却 高 温 堆 中,Er 2 O 3 的 加 入 被 证 实 可 以 降 低 氟 盐 的 温 度 反 应 性 系 数, 从 而 改 善 热 工 水 力 特 性 MWt 板 型 先 进 高 温 堆 预 概 念 设 计 中, 先 后 采 用 了 235 U 富 集 度 为 19.75%(2011 年 ) 和 9%(2012

2 核 技 术 2015, 38: 年 ) 的 燃 料, 高 的 富 集 度 导 致 该 反 应 堆 的 初 始 剩 余 反 应 性 较 大 [10] 在 第 一 个 换 料 周 期 初 期, 堆 芯 中 全 部 为 新 料, 这 时 剩 余 反 应 性 最 大 为 0.35 如 果 全 部 靠 控 制 棒 来 补 偿 剩 余 反 应 性, 所 需 的 控 制 棒 数 量 较 多, 将 增 加 操 作 的 复 杂 性, 以 及 会 使 反 应 堆 轴 向 功 率 发 生 较 大 畸 变 综 合 上 述 影 响, 研 究 者 使 用 可 燃 毒 物 对 于 部 分 剩 余 反 应 性 进 行 控 制, 其 选 用 的 可 燃 毒 物 为 Eu 2 O 3, 在 整 个 寿 期 内, 反 应 性 的 最 大 值 和 最 小 值 相 差 0.095, 堆 芯 寿 期 从 0.80 a 缩 短 到 了 0.72 a [11] 本 文 以 上 述 ORNL 的 3400 MWt 板 型 先 进 高 温 堆 预 概 念 设 计 为 基 础, 对 于 其 单 组 件 板 型 燃 料 元 件 中 的 可 燃 毒 物 进 行 种 类 筛 选 与 装 载 优 化 本 文 以 降 低 初 始 剩 余 反 应 性 的 幅 度 整 个 寿 期 内 反 应 性 摆 幅 以 及 235 U 利 用 率 为 优 化 目 标, 对 Gd 2 O 3 B 4 C Sm 2 O 3 Eu 2 O 3 CdO 和 Er 2 O 3 这 些 可 燃 毒 物 的 不 同 装 载 方 案 ( 总 装 载 质 量 单 颗 粒 半 径 ) 进 行 了 计 算, 给 出 板 型 燃 料 元 件 不 同 可 燃 毒 物 装 载 的 优 化 结 果, 提 出 了 若 干 相 对 更 好 的 可 燃 毒 物 装 载 方 式 及 参 数 的 选 择 本 文 的 研 究 工 作 可 以 为 板 型 先 进 高 温 堆 可 燃 毒 物 的 选 择 和 布 置 提 供 参 考 1 计 算 模 型 与 方 法 1.1 堆 芯 模 型 与 单 组 件 结 构 本 文 所 用 堆 芯 的 设 计 参 数 主 要 参 考 了 ORNL 发 布 的 数 据 [6,11] 图 1 为 MWt 板 型 先 进 高 温 堆 的 堆 芯 横 截 面 图 : 中 间 为 燃 料 区, 往 外 依 次 为 石 墨 反 射 层 堆 芯 吊 篮 冷 却 剂 下 降 环 腔 反 应 堆 压 力 容 器 该 反 应 堆 堆 芯 有 253 个 六 棱 柱 型 的 燃 料 组 件, 所 有 燃 料 组 件 结 构 都 相 同, 堆 芯 的 组 件 与 组 件 间 还 有 1.8 cm 的 冷 却 剂 流 动 间 隙, 此 间 隙 可 以 同 时 为 组 件 结 构 的 细 微 变 形 提 供 空 间 该 堆 所 用 燃 料 为 UCO (Uranium carbide and uranium dioxide), 冷 却 剂 为 Flibe(2LiF-BeF 2, 其 中 7 Li 的 富 集 度 为 %), 慢 化 剂 和 反 射 层 均 为 石 墨 表 1 为 该 堆 芯 的 主 要 设 计 参 数 Table 1 参 数 名 称 Parameters 表 1 堆 芯 主 要 设 计 参 数 Main core characteristics of the AHTR model. 热 功 率 Power (thermal) / MWt 数 值 Values 燃 料 区 高 度 Fuel height / cm 550 堆 芯 等 效 直 径 ( 燃 料 区 )Equivalent 781 core diameter (fueled region) / cm 堆 芯 直 径 ( 含 反 射 层 )Core diameter 956 (including radial reflector) / cm 上 / 下 反 射 层 厚 度 Up/down reflector 25 thickness / cm TRISO 占 空 因 子 TRISO packing factor 40% 冷 却 剂 进 出 口 温 度 Inlet/outlet coolant 650/700 temperature / ºC 铀 装 载 量 Mass of heavy metal / t 图 2 为 燃 料 组 件 的 横 截 面 图 其 中, 燃 料 组 件 的 横 截 面 为 六 边 形, 其 对 边 距 离 为 45 cm, 燃 料 组 件 长 度 为 550 cm 由 碳 碳 复 合 材 料 构 成 的 大 Y 形 支 撑 结 构 将 燃 料 组 件 均 分 成 三 部 分, 每 部 分 含 有 6 块 燃 料 板 以 及 7 个 冷 却 剂 通 道, 两 端 的 冷 却 剂 通 道 宽 度 是 燃 料 板 之 间 冷 却 剂 通 道 宽 度 的 一 半 大 Y 型 支 撑 结 构 中 央 设 置 有 小 Y 字 形 结 构 的 控 制 棒 槽, 控 制 棒 为 钼 铪 碳 合 成 材 料 燃 料 组 件 的 设 计 参 数 如 表 2 所 示 图 2 含 有 18 块 燃 料 板 的 燃 料 组 件 俯 视 图 Fig.2 Top view of an AHTR fuel bundle containing 18 fuel elements. 图 MWt 先 进 高 温 堆 横 截 面 图 Fig.1 Transverse cross section of the MWt advanced high-temperature reactor (AHTR) core. 如 图 3 所 示, 每 一 块 燃 料 板 又 分 成 三 个 区 域 : 燃 料 区 石 墨 壳 区 和 可 燃 毒 物 区 两 个 长 方 形 区 域 为 燃 料 区, 燃 料 区 由 石 墨 基 体 和 TRISO 颗 粒 均 匀 混 合 构 成, 其 中 TRISO 颗 粒 占 空 比 为 40%; 石 墨 壳 区 由 石 墨 基 体 构 成, 包 覆 在 燃 料 区 外 部 起 支 撑 和 保 护 作 用 ; 石 墨 壳 区 中 央 设 置 几 个 球 形 的 可 燃 毒 物 区 域, 用 于 装 载 可 燃 毒 物 颗 粒

3 表 2 燃 料 组 件 设 计 参 数 Table 2 Fuel design parameters. 魏 书 华 等 : 板 型 先 进 高 温 堆 的 可 燃 毒 物 装 载 优 化 参 数 名 称 Parameters 燃 料 UCO 摩 尔 比 例 UCO Molar ratio 235 U 富 集 度 235 U enrichment 9% UCO 密 度 UCO density / g cm 石 墨 基 体 密 度 Graphite matrix density 1.75 / g cm 3 数 值 Values 71.3%UO %UC 16.4%UC 1.86 冷 却 剂 密 度 Coolant density / g cm Y 形 结 构 密 度 Y-shape density 1.95 / g cm 3 组 件 包 壳 密 度 Channel box density 1.95 / g cm 3 TRISO 颗 粒 TRISO particle 燃 料 核 芯 直 径 Fuel kernel diameter 427 / μm 包 覆 材 料 Coating meterial PoC/IPyC/SiC/ OPyC 厚 度 Thickness / μm 100/35/35/40 密 度 Density / g cm 3 1.0/1.9/3.2/1.87 图 3 燃 料 板 结 构 图 Fig.3 Transverse cross section of a fuel plate. 1.2 可 燃 毒 物 装 载 模 型 选 择 可 燃 毒 物 (Burnable poison, BP) 时, 要 考 虑 它 们 的 物 理 和 化 学 性 质, 比 如 熔 点 是 否 超 过 燃 料 组 件 最 高 温 度, 毒 物 本 身 及 其 产 物 是 否 与 反 应 堆 结 构 材 料 相 容 等 同 时 要 从 中 子 学 角 度 分 析 和 考 虑 毒 物 的 衰 变 特 性 及 其 产 物 的 截 面 大 小 热 堆 中 最 常 见 的 用 于 长 期 反 应 性 控 制 的 可 燃 毒 物 是 B 4 C 和 Gd 2 O 3 除 此 之 外, 含 有 元 素 Cd Er Sm Eu Dy Hf Ho 和 Tm 中 的 一 种 或 几 种 的 物 质 也 可 用 来 作 为 可 燃 毒 物 表 3 所 示 为 6 种 候 选 可 燃 毒 物 的 物 理 特 性 除 CdO 以 外, 熔 点 均 超 过 ºC(TRISO 颗 粒 中 SiC 包 壳 的 失 效 温 度 ) B 4 C 中 10 B 的 富 集 度 为 80%, 另 外 5 种 材 料 为 天 然 配 比 [12] Table 3 表 3 可 燃 毒 物 的 特 性 Physical properties of BP materials. 可 燃 毒 物 材 料 BP Gd 2 O 3 B 4 C Sm 2 O 3 Eu 2 O 3 CdO Er 2 O 3 主 要 吸 收 核 素 Main absorbing nuclides 主 要 核 素 含 量 Main absorber content / at% 密 度 Density / g cm 3 热 吸 收 截 面 Thermal absorption cross sections a / barns 155 Gd, 157 Gd , , B Sm Eu Cd Er 注 :a 表 示 热 中 子 能 量 为 ev Note: a is the thermal neutron at energy of ev. 熔 点 Melting temperature / ºC 当 可 燃 毒 物 的 形 式 为 球 体 时, 假 设 可 燃 毒 物 的 半 径 大 于 中 子 在 毒 物 中 的 平 均 自 由 程 而 小 于 中 子 在 外 部 介 质 中 的 平 均 自 由 程, 那 么 可 燃 毒 物 就 会 吸 收 几 乎 所 有 碰 撞 到 表 面 的 中 子, 这 样 的 毒 物 被 形 象 地 叫 做 黑 体 毒 物 这 种 黑 体 毒 物 的 有 效 宏 观 吸 收 截 面 随 时 间 的 近 似 变 化 关 系 如 式 (1) 所 示 [13] : 为 中 子 通 量 密 度 当 密 度 和 可 燃 毒 物 里 核 素 比 例 确 定 时,N 0 为 定 值, 这 时 宏 观 吸 收 截 面 由 毒 物 颗 粒 的 大 小 和 数 量 决 定, 与 实 际 组 分 无 关 由 于 可 燃 毒 物 吸 收 过 剩 中 子 的 能 力 随 着 燃 耗 的 增 加 而 下 降, 因 此, 在 燃 耗 寿 期 末, 它 不 能 再 被 当 作 是 黑 体, 其 宏 观 截 面 由 式 (2) 决 定 [13] 2 t Φ()d t t 0 a () t npπr0 1 4NR (1) 式 中,n p 为 可 燃 毒 物 颗 粒 数 ;N 0 为 颗 粒 内 主 要 吸 收 核 素 的 原 子 数 密 度 ;R 0 为 毒 物 颗 粒 的 初 始 半 径 ;Φ(t) () t N() t N exp( Φ()d) t t (2) t a a a 0 a 0 式 中, a 表 示 微 观 吸 收 截 面 ;N 0 为 可 燃 毒 物 的 初 始 原 子 数 密 度 式 (1) (2) 可 以 为 可 燃 毒 物 布 置 参 数 的 选 择 提 供 指 导 降 低 同 样 多 的 反 应 性, 对 于 微 观 截 面 越 大 的

4 核 技 术 2015, 38: 核 素, 其 初 始 半 径 也 应 该 取 得 越 大, 以 利 用 自 屏 效 应 降 低 初 始 阶 段 的 等 效 截 面 ; 对 于 初 始 原 子 密 度 大 的 可 燃 毒 物, 其 需 要 装 载 的 颗 粒 会 更 少 表 3 所 示 毒 物 中, 149 Sm 与 中 子 反 应 的 产 物 中 有 151 Sm 和 155 Gd 等 吸 收 截 面 大 的 核 素, 这 会 导 致 很 大 的 滞 留 反 应 性, 缩 短 堆 芯 寿 期 ; 151 Eu 与 中 子 反 应 的 产 物 154 Eu 155 Eu 157 Gd 等 也 会 导 致 较 大 滞 留 反 应 性 天 然 配 比 的 Sm 2 O 3 和 Eu 2 O 3 肯 定 不 是 合 适 的 可 燃 毒 物 本 文 选 取 Gd 2 O 3 B 4 C CdO 以 及 Er 2 O 3 作 为 板 型 先 进 高 温 堆 反 应 性 控 制 的 候 选 可 燃 毒 物 这 4 种 可 燃 毒 物 的 主 要 吸 收 核 素 在 热 中 子 区 的 微 观 截 面 如 图 4 所 示, 图 4 中 的 数 据 取 自 于 日 本 的 JENDL-4.0u2 数 据 库 [14] 式 (1) (2) 及 图 4 中 核 素 的 截 面 大 小, 可 以 大 致 确 定 4 种 可 燃 毒 物 应 取 的 质 量 和 半 径 大 小 关 系 依 此, 每 种 可 燃 毒 物 均 考 虑 了 不 同 颗 粒 半 径 和 不 同 装 载 质 量 的 情 况 2.1 Er 2 O 3 可 燃 毒 物 在 Er 2 O 3 的 优 化 装 载 过 程 中, 针 对 不 同 半 径 和 不 同 装 载 量 的 组 合 情 况 计 算 了 k eff 随 时 间 的 变 化 图 5(a) (b) 分 别 为 最 佳 装 载 半 径 下 不 同 质 量 和 最 佳 装 载 质 量 下 不 同 半 径 的 Er 2 O 3 颗 粒 时 k eff 的 变 化 通 过 详 细 比 较 数 据, 发 现 当 每 块 燃 料 板 装 载 176 g 半 径 R 为 740 μm 的 Er 2 O 3 时, 反 应 性 摆 幅 从 无 毒 物 时 的 39% 降 低 到 4.4% 可 见, 装 载 可 燃 毒 物 Er 2 O 3 可 以 较 多 地 分 担 控 制 棒 降 低 反 应 性 的 任 务 而 达 到 目 标 燃 耗 67 GWd tu 1 时, 167 Er 消 耗 量 约 为 98.4%, 残 留 量 很 少, 其 反 应 产 物 中 有 169 Tm 170 Tm 171 Tm 163 Ho 165 Ho 等 核 素, 但 由 于 量 少, 其 对 滞 留 反 应 性 的 影 响 也 很 小 图 4 主 要 核 素 在 热 中 子 区 的 微 观 俘 获 截 面 Fig.4 Microscopic absorption cross sections of main absorbing nuclides in thermal neutron energy range. 本 文 采 用 MCNP 与 Origen2 的 耦 合 程 序 系 统 来 进 行 计 算 分 析, 计 算 模 型 为 图 2 所 示 的 单 个 燃 料 组 件 由 于 该 反 应 堆 的 燃 料 形 式 为 板 形, 在 可 燃 毒 物 的 空 间 布 置 上, 不 能 如 传 统 的 棒 形 和 球 形 燃 料 形 式 的 反 应 堆 一 样, 简 单 地 均 匀 布 置 文 献 [11] 中 采 取 的 布 置 方 式 是 每 排 5 个, 本 文 考 虑 不 同 可 燃 毒 物 的 性 质 不 同, 最 终 采 取 的 可 燃 毒 物 的 装 载 方 式 如 图 3 所 示, 沿 着 燃 料 板 长 边 方 向 布 置 一 排,B 4 C 颗 粒 每 排 布 置 20 个, 另 外 三 种 毒 物 每 排 布 置 5 个 2 单 组 件 模 型 计 算 结 果 我 们 对 单 个 组 件 中 分 别 添 加 4 种 候 选 可 燃 毒 物 的 情 况 进 行 了 分 析 在 计 算 时, 我 们 首 先 调 试 一 种 可 燃 毒 物 的 装 载 方 案, 第 一 步 : 计 算 一 种 装 载 方 案 下 k eff 随 时 间 的 变 化 关 系 ; 第 二 步 : 根 据 曲 线 的 高 低 以 及 平 坦 程 度 确 定 质 量 和 半 径 的 变 化 趋 势, 调 整 所 取 装 载 方 案 ; 第 三 步 : 通 过 比 较 不 同 质 量 和 不 同 颗 粒 半 径 下 一 系 列 燃 耗 反 应 性 的 变 化 情 况, 确 定 最 佳 布 置 方 案 然 后 根 据 得 出 的 最 佳 装 载 参 数, 结 合 图 5 Er 2 O 3 颗 粒 半 径 R=740 μm 而 装 载 质 量 不 同 时 (a) 和 每 块 燃 料 板 装 载 176 g Er 2 O 3 而 装 载 半 径 不 同 时 (b)k eff 的 变 化 Fig.5 k eff change with Er 2 O 3 of different mass at the particle radius of 740 μm (a) and different radius at the loading mass of 176 g plate 1 (b)

5 魏 书 华 等 : 板 型 先 进 高 温 堆 的 可 燃 毒 物 装 载 优 化 2.2 Gd 2 O 3 可 燃 毒 物 Gd 2 O 3 的 优 化 装 载 与 Er 2 O 3 的 类 似, 图 6(a) (b) 分 别 为 装 载 同 一 半 径 不 同 质 量 和 同 一 质 量 不 同 半 径 幅 为 6.8% B 4 C 在 基 体 中 的 占 空 比 较 小, 10 B 与 中 子 反 应 产 生 的 氦 气, 会 增 加 系 统 的 压 力, 对 系 统 产 生 的 危 害 有 待 进 一 步 的 研 究 Gd 2 O 3 颗 粒 时 k eff 的 变 化 当 每 块 燃 料 板 里 Gd 2 O 3 的 装 载 质 量 为 120 g, 装 载 半 径 R 取 μm 时, 反 应 性 的 摆 幅 为 7.3% 而 达 到 目 标 燃 耗 时, 155 Gd 和 157 Gd 的 燃 耗 份 额 都 达 到 了 99.9% 图 6 Gd 2 O 3 颗 粒 半 径 R=1 500 μm 而 装 载 质 量 不 同 时 (a) 和 每 块 燃 料 板 装 载 120 g Gd 2 O 3 而 装 载 半 径 不 同 时 (b)k eff 的 变 化 Fig.6 k eff change with Gd 2 O 3 of different mass at the particle radius of μm (a) and different radius at the loading mass of 120 g plate 1 (b). 2.3 B 4 C 可 燃 毒 物 与 其 他 几 种 毒 物 的 优 化 装 载 不 同, 由 于 10 B 在 中 子 能 量 为 ev 时 的 平 均 截 面 比 另 外 三 种 核 素 低 很 多, 因 而 B 4 C 的 装 载 半 径 应 低 于 另 外 三 种 毒 物, 以 减 弱 自 屏 效 应, 使 得 10 B 有 效 充 分 地 利 用 相 应 地, 由 于 各 主 要 核 素 的 原 子 数 密 度 接 近,B 4 C 的 装 载 半 径 少, 则 装 载 颗 粒 数 会 增 加 很 多 图 7(a) (b) 分 别 为 装 载 同 一 半 径 不 同 质 量 和 同 一 质 量 不 同 半 径 B 4 C 颗 粒 时 k eff 的 变 化 当 每 块 燃 料 板 里 的 B 4 C 装 载 质 量 为 3 g, 装 载 半 径 R 为 100 μm 时, 反 应 性 摆 图 7 B 4 C 颗 粒 半 径 R=100 μm 而 装 载 质 量 不 同 时 (a) 和 每 块 燃 料 板 装 载 3 g B 4 C 而 装 载 半 径 不 同 时 (b)k eff 的 变 化 Fig.7 k eff change with B 4 C of different mass at the particle radius of 100 μm (a) and different radius at the loading mass of 3 g plate 1 (b). 2.4 CdO 可 燃 毒 物 由 于 113 Cd 在 热 中 子 能 量 为 ev 时 的 中 子 吸 收 截 面 比 155 Gd 和 157 Gd 的 都 要 大 很 多, 而 且 在 天 然 镉 中 113 Cd 的 富 集 度 只 有 12.22%, 为 了 防 止 113 Cd 在 达 到 目 标 燃 耗 之 前 就 消 耗 完,CdO 的 装 载 量 需 要 比 较 多, 颗 粒 半 径 应 该 比 其 他 三 种 毒 物 都 大, 这 样 利 用 自 屏 效 应 降 低 燃 耗 初 期 113 Cd 的 等 效 截 面 图 8(a) (b) 分 别 为 装 载 同 一 半 径 不 同 质 量 和 同 一 质 量 不 同 半 径 CdO 颗 粒 时 k eff 的 变 化 当 每 块 燃 料 板 里 的 CdO 装 载 质 量 为 160 g, 装 载 半 径 R 为 μm 时, 反 应 性 变 化 最 小, 但 也 达 到 了 13.1% 整 个 寿 期 中, 反 应 性 的 变 化 都 比 较 大 : 燃 耗 初 期, 由 于 自 屏 效 应 很 强 烈, 113 Cd 的 等 效 微 观 截 面 很 低, 由 于 毒

6 核 技 术 2015, 38: 物 消 耗 释 放 的 反 应 性 较 少 ; 燃 耗 后 期, 自 屏 效 应 大 大 减 弱, 113 Cd 消 耗 速 度 非 常 快,k eff 便 很 快 上 升 这 样 的 变 化 显 然 不 能 满 足 长 期 反 应 性 控 制 的 要 求 图 8 CdO 颗 粒 半 径 R=2 000 μm 而 装 载 质 量 不 同 时 (a) 和 每 块 燃 料 板 装 载 160 g CdO 而 装 载 半 径 不 同 时 (b)k eff 的 变 化 Fig.8 k eff change with CdO particles of different mass at the particle radius of μm (a) and different radius at the loading mass of 160 g plate 1 (b). 2.5 可 燃 毒 物 装 载 的 优 化 与 选 择 通 过 比 较 上 述 计 算 结 果, 可 以 看 出 4 种 可 燃 毒 物 中,CdO 的 消 耗 速 度 最 快, 由 于 燃 耗 初 期 的 自 屏 效 应, 113 Cd 的 等 效 微 观 截 面 很 低, 降 低 了 它 的 消 耗 速 率 随 着 燃 耗 的 增 加, 自 屏 效 应 减 弱, 113 Cd 的 消 耗 速 率 加 快, 由 于 其 不 产 生 截 面 大 的 核 素, 所 以 滞 留 反 应 性 很 小 ;Gd 2 O 3 相 对 来 说 消 耗 速 度 也 较 快, 滞 留 反 应 性 水 平 与 装 载 CdO 时 相 当 Gd 的 同 位 素 及 其 衰 变 产 物 对 滞 留 反 应 性 的 影 响 不 大 Er 2 O 3 和 B 4 C 消 耗 速 度 都 比 较 慢, 在 后 期 因 为 可 燃 毒 物 消 耗 而 释 放 出 来 的 反 应 性 与 堆 芯 中 由 于 燃 料 燃 耗 所 减 少 的 剩 余 反 应 性 基 本 相 等, 这 两 种 毒 物 的 产 物 对 滞 留 反 应 性 影 响 都 很 小 但 是 中 子 与 10 B 反 应 能 够 产 生 氦 气, 对 反 应 堆 结 构 稳 定 和 环 境 安 全 都 不 利 可 以 看 到, 添 加 Gd 2 O 3 CdO 和 B 4 C 可 燃 毒 物 时, 在 寿 期 末, 都 出 现 了 k eff 比 无 毒 物 时 k eff 大 的 现 象, 这 是 因 为 155 Gd 157 Gd 113 Cd 和 10 B 的 中 子 截 面 都 很 大, 它 们 的 加 入, 使 得 中 子 能 谱 变 硬, 238 U 的 共 振 吸 收 增 加, 相 当 于 燃 料 得 到 补 充 而 导 致 的 为 了 更 好 地 比 较 加 载 不 同 可 燃 毒 物 与 不 加 载 毒 物 时 模 型 反 应 性 的 变 化 以 及 毒 物 燃 耗 变 化 情 况, 对 计 算 结 果 进 行 处 理, 如 表 4 所 示 毒 物 BP 235 U 利 用 率 Utilization rate b / % 表 4 可 燃 毒 物 优 化 结 果 Table 4 Optimal results of BP loading. 反 应 性 变 化 率 Reactivity swing c / % 初 始 k eff ( 误 差 ) Initial k eff (error) 无 毒 物 No BP ( ) 可 燃 毒 物 消 耗 份 额 BP burning fraction / % Er 2 O ( ) 98.4 B 4 C ( ) 99.3 Gd 2 O ( ) 99.9 CdO ( ) 99.9 注 :b 表 示 该 数 值 为 达 到 目 标 燃 耗 67 GWd tu 1 时 的 U 利 用 率,c 表 示 该 值 为 反 应 性 最 大 值 与 最 小 值 之 差 Notes: b is the 235 U utilization when burnup achieves 67 GWd tu 1, c is the reactivity difference of maximum and minimum. 装 载 Er 2 O 3 时, 235 U 利 用 率 为 61.99%, 反 应 性 变 化 范 围 最 小 为 4.4%; 装 载 B 4 C 时, 235 U 利 用 率 为 62.19%, 而 反 应 性 变 化 也 只 有 6.8%; 装 载 Gd 2 O 3 时, 235 U 利 用 率 为 61.95%, 反 应 性 变 化 范 围 为 7.3% 装 载 CdO 时, 235 U 利 用 率 为 62.14%, 甚 至 超 过 了 无 毒 物 时 的 情 况, 但 是 其 反 应 性 变 化 范 围 却 达 到 了 13.1%; 综 合 比 较 图 5 8 中 的 k eff 变 化 曲 线 以 及 表 4 中 的 结 果, 不 难 发 现, 对 板 型 先 进 高 温 堆 来 说, 如 果 采 用 单 一 的 毒 物 控 制 反 应 性,Er 2 O 3 是 最 合 适 的 候 选 可 燃 毒 物, 而 CdO 和 Gd 2 O 3 适 合 与 其 他 毒 物 组 成 复 合 型 可 燃 毒 物

7 魏 书 华 等 : 板 型 先 进 高 温 堆 的 可 燃 毒 物 装 载 优 化 3 结 语 为 了 降 低 板 型 先 进 高 温 堆 的 剩 余 反 应 性, 本 文 计 算 了 使 用 不 同 可 燃 毒 物 及 它 们 的 不 同 布 置 方 案 下 的 组 件 燃 耗 从 降 低 初 始 剩 余 反 应 性 的 多 少 整 个 寿 期 内 反 应 性 摆 幅 以 及 235 U 利 用 率 三 个 方 面 来 讨 论 了 可 燃 毒 物 装 载 的 优 化 结 果 主 要 得 出 以 下 结 论 : (1) 可 燃 毒 物 的 装 载 量 的 多 少 主 要 影 响 反 应 性 降 低 的 多 少, 而 可 燃 毒 物 的 半 径 大 小 主 要 影 响 k eff 峰 值 的 位 置 ; (2) 当 每 块 燃 料 板 装 载 176 g 半 径 R 为 740 μm 的 Er 2 O 3 时, 反 应 性 摆 幅 从 无 毒 物 时 的 39% 降 低 到 4.4%, 其 可 以 较 多 地 分 担 控 制 棒 降 低 反 应 性 的 任 务 寿 期 末 燃 耗 67 GWd tu 1 时, 167 Er 消 耗 量 约 为 98.4% 这 一 结 果 满 足 反 应 堆 运 行 的 要 求, 并 优 于 橡 树 岭 的 结 果 [11] 参 考 文 献 1 Ingersoll D T, Forsberg C W, Ott L J, et al. Status of preconceptual design of the advanced high-temperature reactor (AHTR)[M]. United States, Department of Energy, Forsberg C W. Goals, requirements, and design implications for the advanced high-temperature reactor[c]. 14 th International Conference on Nuclear Engineering, American Society of Mechanical Engineers, 2006: Clarno K T, Forsberg C W, Gehin J C, et al. Trade studies for the liquid-salt-cooled very high-temperature reactor: fiscal year 2006 progress report[r]. Oak Ridge National Laboratory, 2007: Fei T, Ogata D, Pham K, et al. A modular pebble-bed advanced high temperature reactor[j]. NE-170 Senior Design Project, Report UCBTH , Instructors: Peterson, PF, Stojadinovic, B, UC Berkeley, May, Greene S R, Gehin J C, Holcomb D E, et al. Pre-conceptual design of a fluoride-salt-cooled small modular advanced high temperature reactor (SmAHTR)[R]. Oak Ridge National Laboratory (United States), Funding Organisation: US Department of Energy (United States), 黄 华 伟, 王 晓 敏, 杨 静, 等. 可 燃 毒 物 现 状 [J]. 材 料 开 发 与 应 用, 2010, 25(4): HUANG Huawei, WANG Xiaomin, YANG Jing, et al. Research progress in burnable poison process[j]. Development and Application of Materials, 2010, 25(4): Clarno K T, Gehin J C. Physics analysis of the LS-VHTR: salt coolant and fuel block design[r]. American Nuclear Society, 555 North Kensington Avenue, La Grange Park, IL (United States), Bae J H, Roh G H, Song Y M. Thermalhydraulic characteristics for fuel channels using burnable poison in the CANDU reactor[c]. Gyeongiu, Korea: Transactions of the Korean Nuclear Society Autumn Meeting, 夏 榜 样, 杨 平, 王 连 杰, 等. 超 临 界 水 冷 堆 CSR1000 反 应 性 控 制 方 法 研 究 [J]. 核 动 力 工 程, 2013, 34(1): XIA Bangyang, YANG Ping, WANG Lianjie, et al. Study on reactivity control method for supercritical water-cooled reactor CSR1000[J]. Nuclear Power Engineering, 2013, 34(1): Holcomb D E, Ilas D, Varma V K, et al. Core and refueling design studies for the advanced high temperature reactor[r]. ORNL/TM-2011/365, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, TN, 2011: Varma V K, Holcomb D E, Peretz F J, et al. AHTR mechanical, structural, and neutronic preconceptual design[r]. Oak Ridge National Laboratory (ORNL), Tran H N, Kato Y. An optimal loading principle of burnable poisons for an OTTO refueling scheme in pebble bed HTGR cores[j]. Nuclear Engineering and Design, 2009, 239(11): van Dam H. Long-term control of excess reactivity by burnable particles[j]. Annals of Nuclear Energy, 2000, 27(8): Evaluated Nuclear Data File (ENDF)[DB/OL] /

8 核 技 术 2015, 38: Optimal design of burnable poisons for the advanced plate-type high-temperature reactor WEI Shuhua 1,2,3 YU Xiaohan 1,3 ZOU Yang 1,3 DAI Ye 1,3 ZHU Guifeng 1,2,3 1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai , China) 2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing , China) 3(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai , China) Abstract Background: The advanced high-temperature reactor (AHTR) is conceptional designed by Oka Ridge National Laboratory (ORNL) for a central generating station type of MWt fluoride-salt-cooled high-temperature reactor (FHR). The design employs an innovative plate-type coated particle fuel assembly with uranium enrichment of 9% 20%. The initial core excess reactivity is too large to be handled by the control blades alone. Purpose: This study aims to eliminate the problem of high excess reactivity by analyzing the use of spherical burnable particles. Methods: First of all, according to the physical properties and burn-up chain of burnable poison (BP) materials, six potential candidates were analyzed, and four of them, i.e. B 4 C, Gd 2 O 3, CdO and Er 2 O 3 were chosen for further study. Then, the MCNP and Origen2 coupling program were employed to optimize the BP loading using single fuel assembly calculations. Finally, the k eff, which changes with burn-up time, was used as optimization parameter to attain the optimal radius and mass. Results: Simulation results showed that the reactivity swing reduced from 39% to about 4.4%, 6.8%, 7.3% and 13.1% respectively, when loading 176 g Er 2 O 3 with a radius of 740 μm, 3 g B 4 C with a radius of 100 μm, 120 g Gd 2 O 3 with a radius of μm and 160 g CdO with a radius of μm separately. Conclusion: Er 2 O 3 is recommended as the best BP material to eliminate the problem of high excess reactivity in plate-fuel type AHTR. Key words Advanced high temperature reactor (AHTR), Plate-type fuel element, Burnable poison (BP) CLC TL

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