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锯殷
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1 2014 年 3 月地球学报 Mar 第 35 卷第 2 期 : Acta Geoscientica Sinica Vol.35 No.2: www. 地球学报.com 摘福建省晋江市浅层地下水硝酸盐含量特征及其水化学指示意义周 1, 迅 2), 朱春芳 1) 中国地质大学 ( 武汉 ), 湖北武汉 ; 2) 中国地质调查局南京地质调查中心, 江苏南京要 : 地下水中硝酸盐的含量不仅对水质产生影响, 也会显著影响地下水的水化学分类, 本文以福建省晋江市为例, 对浅层地下水中硝酸盐含量特征及与其他水化学指标的关系进行了分析结果显示 : 地下水中硝酸盐绝对含量总体偏高, 在阴离子毫克当量百分比中所占比重已超过硫酸盐, 对地下水水化学类型产生显著影响相对含量较高的样品, 往往具有低矿化度, 低 ph 值, 高 r(na + ) r(cl ) 比, 且属于氯化物型水的特征利用 r( )/r(cl ) 可判别地下水在天然条件下的浓缩或稀释效应, 亦可结合目标污染物的绝对含量变化, 判断其是否属于人为污染抑或天然水动力条件下的浓缩稀释效应关键词 : 地下水 ; 硝酸盐 ; 水化学中图分类号 : P641.13; P641.3 文献标志码 : A doi: /cagsb The Nitrate Content Characteristics of Shallow Groundwater in Jinjiang City, Fujian Province, and Their Hydrochemical Indication Significance ZHOU Xun 1, 2), ZHU Chun-fang 2) 1) China University of Geosicences(Wuhan), Wuhan, Hubei ; 2) Nanjing Center, China Geological Survey, Nanjing, Jiangsu Abstract: The content of nitrate in groundwater not only influences water quality but also significantly affects the groundwater hydrochemical classification. An analysis of nitrate content characteristics of shallow groundwater in Jinjiang City shows that nitrate absolute content of groundwater is high and the anion percentage of MEQ proportion has exceeded the sulfate, which has a significant impact on groundwater chemical types. Samples with higher relative content often have the characteristics of low salinity, low ph, and high r(na + )/r(cl ), and belong to chloride water type. r( )/r(cl ) can be used as a criterion to judge the water concentration effect or dilution effect under natural conditions, and can also be used to confirm the artificial pollution or concentration effect under the natural hydrodynamic conditions in combination with the change of absolute content of target pollutants. Key words: groundwater; nitrate; hydrochemistry 2) 地下水硝酸盐污染, 是世界性环境问题 (Suthar et al., 2009) 饮用水中高含量的硝酸盐易引起高铁血红蛋白症, 并在人体内形成亚硝胺类物质, 从而引发消化道癌症 ( 张光弟等, 1998; 罗玉芳, 2001; 蔡鹤生等, 2002) 世界卫生组织规定饮水中硝酸盐的浓度不得超过 50 mg/l 中国生活饮用水卫生标准针对地下水水源的硝酸盐氮含量限值为 20 mg/l 生活污水工业废水的排放, 化肥和农药的大量施用, 污染物的土地填埋, 化石燃料的泄漏及地质环境都有可能导致地下水硝酸盐污染 (Mahvi et al., 2005; 周迅等, 2007; 卢丽等, 2014) 文献资料显示 : 中国东部平原地区浅层地下水硝酸盐浓度超本文由中国地质调查局地质调查项目东南地区主要城市地下水污染调查评价 ( 编号 : ) 资助收稿日期 : ; 改回日期 : 责任编辑 : 张改侠第一作者简介 : 周迅, 男, 1978 年生高级工程师主要从事地下水污染方向研究 weapon341@163.com

2 178 地球学报第三十五卷标率达 10.3%, 浅层地下水三氮污染普遍, 呈面状趋势 ( 文冬光等, 2012) 因此, 正确认识硝酸盐在地下水中的分布状况, 总结其分布规律, 对于开展区域地下水污染研究和治理, 保护地下水环境有着重要意义本文以福建省晋江市地下水污染调查所取得部分硝酸盐含量特征数据为对象, 分析了其在地下水阴离子中的含量特征, 初步探讨了地下水中硝酸盐相对含量的影响因素, 并指出地下水中硝酸盐相对含量的水化学指示意义晋江市位于福建省东南沿海中部, 晋江下游南岸本次研究区涵盖整个晋江市辖区范围, 介于北纬 , 东经 ( 图 1) 地势由西北向东南缓倾, 地貌形态以台地平原为主, 西北部分布有低山丘陵研究区地层从泥盆系直至第四系均有发育第四纪地层出露面积较广, 厚度较小, 总厚度为 32~80 m, 分为第四纪时代未分组残积坡积层 ( 陈占民等, 1979) 更新统龙海组(Q 3 l) 和全新统长乐组 (Q 4 c) 境内居民大多以风化带孔隙裂隙水含水层作为水源开采地, 该含水层广泛分布于境内的山前地带低丘和红土台地风化带为基岩的风化产物, 上部剧风化带形成残坡积层, 主要岩性为粘性土砂 ( 砾 ) 质粘性土, 补给源以大气降水为主, 基岩裂隙水的侧向补给为辅地下水沿孔隙或裂隙网络运动, 水力坡度较缓, 径流途径较长地下水是福建闽南地区重要的备用水源 ( 钱爱红等, 2004), 而该地区关于浅层地下水的研究较少 ( 许美辉, 2008) 晋江市淡水资源较为匮乏, 地下水资源开采利用程度高, 水井密度大, 地下水位埋深 2010 年福建省及晋江市水资源公报显示, 晋江市地下水资源量亿 m 3, 地下水供水量 2.26 亿 m 3, 地下水开发利用程度 14.11% 实地调查结果显示, 浅层地下水是本地居民的重要生活饮用水水源, 受生活习惯影响, 即使在市政供水覆盖区域, 浅井水依然是本地村镇城郊结合部居民及外来务工人员的主要饮用水源 1 样品采集与测试本次研究选取了晋江市境内所采集的浅层地下水水样共 53 组现场测试指标为气温水温 ORP(oxidation-reduction poten-tial) EC(electronic conductivity) TDS(total dissolved solids) DO (dissolved oxygen) 浊度共 7 项, 实验室无机分析指标包括总硬度 Ca 2+ Mg 2+ K + Na + Cl SO 2 4 HCO 3 CO 2 3 NO 3 NO 2 NH + 4 Fe F 偏硅酸 Mn Zn Hg Cr 6+ As Pb Cd Se Al 生化需氧量共 25 项水化学测试由国土资源部华东矿产资源监督监测中心完成 2 晋江市浅层地下水中硝酸盐含量特征及水化学意义 2.1 浅层地下水化学指标统计特征对晋江市浅层地下水中主要阴阳离子及部分水化学指标的数据统计显示 ( 表 1 表 2): 本区浅层地下水 ph 值范围为 : 4.01~7.91, 均值 6.52, 标准差为 0.71, 变异系数 10.96% 标准差及变异系数均较小, 提示本区浅层地下水普遍处于偏酸性环境, 且酸碱度空间差异不大矿化度变化范围为 : ~63.74 mg/l, 均值 mg/l, 标准随地形起伏差异较大, 一般为 2.4~19.0 m 据差为 mg/l, 变异系数 70.12%, 表明矿化度指标空间分布差异较大阳离子的含量均值标准差变异系数及毫克当量百分数, 其排列顺序均为 Na + >Ca 2+ >Mg 2+ 在不计入的情况下, 阴离子上述统计指标排列顺序为 : Cl >HCO 3 >SO 2 4, 提示本区浅层地下水可能属于海洋水与大陆水混合成因, 且各水点混合程度不一按舒卡列夫分类 ( 表 3), 从阴离子角度看, 本区浅层地下水多为氯化物型水, 其次为重碳酸型与氯化物型混合型水, 氯化物型硫酸型重碳酸型混合水亦有少量分布从矿化度分组情况来看, 仅一组 Na-Cl 型水属 B 组 ( 矿化度 1.5~10 g/l), 其余均为 A 组 ( 矿化度小于 1.5 g/l) 2.2 的相对含量及其水化学特征图 1 采样点分布图的绝对含量偏高, 含量范围为 Fig. 1 Distribution of sampling sites 4.43~ mg/l, 未出现未检出的情况显示

3 第二期周迅等 : 福建省晋江市浅层地下水硝酸盐含量特征及其水化学指示意义 179 表 1 浅层地下水主要阴阳离子数据统计 /(mg/l) Table 1 Statistics of main ions in shallow groundwater /(mg/l) 指标最大值最小值均值标准差变异系数 Na % Ca % Mg % Cl % SO 4 2 HCO % % % 矿化度 % 指标 ph % Cl SO 4 2 表 2 主要阴阳离子毫克当量百分数统计 Table 2 Statistics of main anion percentages of MEQ 阴离子 HCO 3 阳离子 Na + Ca 2+ Mg 2+ 均值 40.12% 14.85% 23.36% 21.67% 48.36% 32.86% 18.78% 最大值 80.52% 28.31% 64.44% 47.23% 90.16% 66.04% 40.08% 最小值 10.83% 2.29% 0.00% 0.33% 17.44% 5.08% 2.89% 表 3 浅层地下水水化学类型的舒卡列夫分类 Table 3 Schukalev classification of shallow groundwater 水化学类型数量百分比类型 Ca-HCO % 1-A Na, Ca-HCO 3, SO % 11-A Na, Ca-HCO 3, SO 4, Cl % 18-A Na, Ca-HCO 3, Cl % 25-A Na, Ca, Mg-HCO 3, Cl % 26-A Na-HCO 3, Cl % 28-A Na, Ca-SO 4, Cl % 39-A Na, Mg-SO 4, Cl % 41-A Na-SO 4, Cl % 42-A Na, Ca-Cl % 46-A Na, Ca, Mg-Cl % 47-A Na, Mg-Cl % 48-A Na-Cl % 49-A Ca-Cl % 49-B 在本区浅层地下水中普遍存在平均含量达到 mg/l, 已接近地下水质量标准 III 类水限值 53 组水样中, 有 22 组超过地下水质量标准 III 类水限值, 占总数的 41.51% 因此, 本区浅层地下水中含量从水质角度来看, 是整体偏高的从的相对含量来看, 在计入的情况下, 本区浅层地下水中主要阴离子 Cl HCO 3 2 和 SO 4 平均毫克当量百分数分别为 40.12% 23.36% 21.67% 和 14.85% 相对含量甚至超过了 SO 4 2, 最大值为 47.23% 53 组地下水样品中, 毫克当量百分比超过 25% 的样品数为 19 个, 占总数的 35.85%, 即地下水水化学类型中, 硝酸型水所占比重已超过 1/3 地下水水化学类型, 从阴离子角度看, 仍以氯化物型水居多, 其次为重碳酸型水硝酸型水和硫酸型水对毫克当量百分数 r( )(r 表示离子毫克当量百分数, 即相对含量, 下同 ) 与水中其他主要离子成分的毫克当量百分数进行分析 ( 表 4), 发现硝酸盐相对含量 r( ) 与阳离子中的 Mg 2+ Na + 的相对含量 r(mg 2+ ) r(na + ) 呈弱正相关, 与 Ca 2+ 相对含量 r(ca 2+ ) 呈弱负相关, 与阴离子中的 HCO 3 相对含量 r(hco 3 ) 呈相对较强的负相关关系这一现象表明, 在水中的相对含量, 在典型的沉积岩地区溶滤水中相对较低对毫克当量百分数与 ph 值及矿化度指标进行的回归分析显示 ( 图 2), 毫克当量百分数与 ph 值依存相关性明显好于矿化度, 与相关系数体现的结果一致, 但也提示了毫克当量百分数与上述两个指标的相关性只是近似线性, 仍有其他随机性因素影响了在地下水中的相对含量以上两方面显示 : 本区具有较高的相对含量的地下水, 既与海洋水成因或海相沉积影响有关, 同时兼具低矿化度和弱酸性特征由于海水本身属于高矿化度的 Na-Cl 水, 受海水或古海水起源的咸水入侵的地下水往往呈现高 Na + 高 Cl 含量的特征 ( 薛禹群等, 1997; 周训等, 1997; 孙宗勋等, 2011) 因此, 本区高相对含量的地下水实质上是与经过极软的, 偏酸性淡水高度稀释后的海洋水成因的地下水有关由于本次研究的对象, 主要为埋藏较浅, 接受大气降水和地表水补给程度较高的浅层地下水, 因此, 以表生水 ( 含大陆水和海洋水 ) 补给的浅层地下水为研究对象的苏林分类法, 可以用于本区的水化

4 180 地球学报第三十五卷表 4 与其他离子相对含量之间的相关关系 Table 4 The relationship between relative content of and other ions 指标 r(na + ) r(ca 2+ ) r(mg 2+ ) r(cl ) 2 r(so 4 ) r(hco3 ) 矿化度 ph 相关系数 Fig. 2 图 2 相对含量与 ph 值 (a) 及矿化度 (b) 之间的关系 The relationship between NO 3 content and ph value (a) and between NO 3 content and degree of mineralization(b) 表 5 晋江市浅层地下水的苏林分类 Table 5 Sulin classification of shallow groundwater in Jinjiang City 苏林分类类别 CaCl 2 型 MgCl 2 型 NaHCO 3 型 Na 2 SO 4 型数量百分比 5.66% 20.75% 11.32% 62.26% 学类型划分对浅层地下水按苏林分类法进行水化学分类, 各化学类型如表 5 所示 Na 2 SO 4 型水所占比例最高, 提示本区占多数的地下水具有明显的地表水特征 ; MgCl 2 型水据其次, 该类型水样矿化度均大于浅层地下水矿化度平均值, 显示了海水成因或海相沉积物地下水的影响 NaHCO 3 型水和 CaCl 2 型水较少, 其中, NaHCO 3 型水表明了较为典型的大陆型水成因 ; CaCl 2 型水所占比例较小, 对本区水化学类型影响不大以 Na + 与 Cl 的毫克当量比 r(na + )/r(cl ) 对水样进行考察, 理论上, r(na + )/r(cl )>1 的地下水属于典型的大陆型水, 应同时具有 r(hco 3 )>(SO 2 4 )>r(cl ) 的特征但实际数据显示 : 大多数 r(cl ) 占优的水样中, r(na + )/r(cl )>1 的水样数量较多, 37 个 r(cl ) 占优的水样中, r(na + )/r(cl )>1 的水样达到 23 个, 占总数的 62.2% 这种阴离子相对含量排序具有海洋水特征, 而 r(na + )/r(cl ) 兼具大陆水特征的现象, 推测与咸淡水混合过程中的水 - 岩间存在着阳离子交换有关 ( 薛禹群等, 1997; 姚锦梅等, 2011) 分析表明, 上述四种水化学类型的地下水中, 相对含量超过 25% 的样品, 主要集中在 Na 2 SO 4 型水中, 19 个硝酸型水样中, 有 13 个属于 Na 2 SO 4 型水, 占总数的 68.4% 另有 5 个硝酸型水样, 属于 NaHCO 3 型水, 占总数的 26.3% 仅有 1 个硝酸型水样, 属于 MgCl 2 型水此种现象提示了浅层地下水中硝酸盐类物质来源的污染成因因此, 本区浅层地下水中水化学类型为硝酸型水的样点主要具有以下特征 : 以低矿化度偏酸性为基本特征, 同时具有 r(na + )/r(cl )>1 且 r(cl ) 相对占优的特点, 即受海水影响的, 以极软陆生水稀释效应为主的, 并受外来表生水影响的混合型地下水 2.3 地下水中硝酸盐相对含量的水化学意义与其他常规阴离子相比, 属于典型的污染指示因子张翠云等 (2007) 利用 visual modflow 软件分析地下水中硝酸盐污染时, 认为地下水中硝酸盐浓度的变化影响因素复杂, 需要综合气象水文地质水文地质乃至土地利用等方面的因素因此, 单纯比较地下水中不同时间段的绝对含量, 难以辨别是由于外来物质输入造成的污染, 还是由于自然水动力条件导致的浓缩效应由于 Na + 存在阳离子吸附效应, 因此利用 r(na + )/r(cl ) 排除浓缩效应, 从而判断地下水是否遭受硝酸盐污染也是不准确的使用同位素方法识别硝酸盐污染的程度及污染物来源, 可以定性辨别污染及来源, 但需要增加同位素测试指标 ( 邢萌等, 2008) 本身具有和 Cl 类似的保守性质, 但随埋藏条件的变化, 其所处氧化还原环境会导致三氮之间形态的转化鉴于中国南方地区浅层地下水埋藏条件相对稳定, 地下水中三氮的互相依存转化关系也是较为稳定的因此, 笔者认为可以将地下水中硝酸盐看做保守离子, 进而利用与 Cl 相对含量比值 r(no 3 )/r(cl ), 作为鉴别地下水浓缩或稀释效应, 辅助判别地下水是否遭受硝酸盐污染的标准当二者比值恒定或在某一范围内较为稳定时, 即使绝对含量发生变化, 也可以认为是由于地下水在天然水动力条件下的浓缩或稀释效应造成的相对含量的水化学指示意义也就在于此对于地下水中的其他水污染因子, 也可以利用

5 第二期周迅等 : 福建省晋江市浅层地下水硝酸盐含量特征及其水化学指示意义 181 r( )/r(cl ), 结合目标污染物的绝对含量变化, 准确判断是否属于人为污染抑或天然水动力条件下的浓缩或稀释 3 结论 1) 总体上, 晋江市浅层地下水中, 绝对含量偏高, 平均值接近地下水质量标准 III 类水标准, 超标率达 41.51%, 对地下水水质等级影响很大 2) 在晋江市浅层地下水中的相对含量较高, 其毫克当量百分比超过 SO 2 4, 仅次于 Cl 和 HCO 3, 居第三位, 毫克当量百分数超过 25% 的水样, 占总数的 35.85%, 硝酸型水在水化学类型中占 1/3 强, 对水化学类型产生较大影响 3) 相对含量与阳离子中的 Mg 2+ Na + 的相对含量呈弱正相关, 而与 Ca 2+ 均呈负相关关系与阴离子中的 HCO 3 的相对含量呈相对较强的负相关关系同时, 相对含量较高的样品, 往往具有低矿化度, 低 ph 值, 高 r(na + ) r(cl ) 比, 且属于氯化物型水的特征 4) 作为典型水污染因子, 可利用其与 Cl 的毫克当量比 r(no 3 )/r(cl ), 作为判别地下水天然条件下浓缩或稀释效应的标准, 亦可结合目标污染物的绝对含量变化, 判断是否属于人为污染抑或天然水动力条件下的浓缩或稀释参考文献 : 蔡鹤生, 刘存富, 周爱国, 杨琰饮用水污染与食管癌发病率及死亡率相关性探讨以河南省林州安阳地区为例 [J]. 地质科技情报, 21(2): 陈占民, 江振扬, 曹振敏泉州幅 1/20 万区域水文地质普查报告 [R]. 福州 : 福建省第一水文地质工程地质大队. 卢丽, 李文莉, 裴建国, 王喆基于 IsoSource 的桂林寨底地下河硝酸盐来源定量研究 [J]. 地球学报, 35(2): 罗玉芳污染水及对污染致病问题的研究 [J]. 地下水, 23(3): 121. 钱爱红, 齐安翔, 蔡明刚, 王杉霖, 曾飞福建长乐 - 沼安地震断裂带闽南断地下水水化学特征 [J]. 台湾海峡, 23(3): 孙宗勋, 陈军, 谢强, 龙爱民珠江口西岸海水入侵现状调查分析 [J]. 环境科学与技术, 34(8): 文冬光, 林良俊, 孙继朝, 张兆吉, 姜月华, 叶念军, 费宇红, 钱永, 龚建师, 周迅, 张玉玺中国东部主要平原地下水质量与污染评价 [J]. 地球科学, 37(2): 邢萌, 刘卫国西安浐河灞河硝酸盐氮同位素特征及污染源示踪探讨 [J]. 地球学报, 29(6): 许美辉福建沿海地区浅层地下水质量及其影响因素 [J]. 福建地质, (3): 薛禹群, 吴吉春, 谢春红, 张永祥莱州湾沿岸海水入侵与咸水入侵研究 [J]. 科学通报, 42(22): 姚锦梅, 周训, 谢朝海广西北海市海城区西段含水层海水入侵地球化学过程研究 [J]. 地质学报, 85(1): 张翠云, 马琳娜, 张胜, 李政红, 殷密英, 臧逸中 Visual Modflow 在石家庄市地下水硝酸盐污染模拟中的应用 [J]. 地球学报, 28(6): 张光弟, 张绮玲, 葛晓立, 侯浚, 张秀兰, 李绍森, 罗代洪, APPLETON J D 河北省南部食管癌与地质生态环境 [J]. 中国地质, 2(249): 周训, 宁雪生, 王举平北海市滨海含水层海水入侵的水化学判别 [J]. 勘查科学技术, (2): 周迅, 姜月华氮氧同位素在地下水硝酸盐污染研究中的应用 [J]. 地球学报, 28(4): References: CAI He-sheng, LIU Cun-fu, ZHOU Ai-guo, YANG Yan Study of correlation for the contamination of drinking water and for the rate of disease and death of esophagus cancer of Linzhou and Anyang in Henan Province[J]. Geological Science and Technology Information, 21(2): 91-94(in Chinese with English abstract). CHEN Zhan-mimg, JIANG Zhen-yang, CAO Zhen-min Quanzhou 1/ regional hydrogeology survey report[r]. Fuzhou: The first team of hydrogeology and engineering geology of Fujian Province(in Chinese). LU Li, LI Wen-li, PEI Jian-guo, WANG Zhe A Quantitative Study of the Sources of Nitrate of Zhaidi Underground River in Guilin Based on IsoSource[J]. Acta Geoscientica Sinica, 35(2): (in Chinese with English abstract). LUO Yu-fang Research on Water Pollution and its pathogenic[j]. Ground Water, 23(3): 121(in Chinese). MAHVI A H, NOURI J, BABAEI A A, NABIZADEH R. Agricultural activities impact on groundwater nitrate pollution[j]. International Journal of Environment and Technology, 2(1): QIAN Ai-hong, QI An-xiang, CAI Ming-gang, WANG Shan-lin, ZENG Fei Chemical characteristics of groundwater of Changle Zhaoan fault zone in Southern Fujian[J]. Jounal of Oceanography in Taiwan Strait, 23(3): (in Chinese with English abstract). SUN Zong-xun, CHEN Jun, XIE Qiang, LONG Ai-min Status quo of seawater intrusion in western coastal area of Pearl River estuary: survey and diagnosis[j]. Environmental Science & Technology, 34(8): 81-84(in Chinese with English abstract). SUTHAR S, BISHNOI P, SINGH S, MUTIYAR P K, NEMA A K, PATIL N S Nitrate contamination in groundwater of some rural areas of Rajasthan, India[J]. Journal of Hazardous Materials, 171: WEN Dong-guang, LIN Lliang-jun, SUN Ji-chao, ZHANG Zhao-ji, JIANG Yue-hua, YE Nian-jun, FEI Yu-hong, QIAN Yong, GONG Jian-shi, ZHOU Xun, ZHANG Yu-xi Groundwater quality and contamination assessment in the main plains of Eastern

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