第二章非线性光学的宏观架构. 引言 气体 液体 固体 液晶 聚合物 等离子体等均存在非线性光学现象 共性 特殊性 可进行统一的宏观描述不同的微观过程和机制 本章 : 对非线性极化的产生 表示方式及其特性作统一的描述 导出耦合波方程. 介质对光场的非线性响应光场 介质极化强度 线性光学范畴 一般应为 : [ ] 4
弛豫过程 介质响应的时间积累 : 任意时刻 τ 的光场 τ 某给定时刻 的极化 某一时刻的极化强度应是所有时刻的光场引起的极化响应经适当弛豫后积累起来的结果 线性极化 : 则 时刻极化为 : τ Q τ Q τ τ 时间不变性原理 5 [ - 介质响应函数 ] Q τ τ dτ τ 时刻的光场在 时刻产生的极化强度 时刻的同样大小光场在 T 时刻产生的极化强度 T τ τ T τ T 数学表达 : Q T τ T T τ T τ Q τ τ 只是的函数 Q T τ.
令 Q τ R T. 6 R T T dt 光场 可以展开成为各种频率成份的叠加 : 于是有 : d e. T d[ dtr T e ] e T dtr T e d e d e. 令 亦即 : 其中.4 二阶极化 τ 时刻的光场 τ 与 τ 时刻的光场 τ 联合 作用 在 时刻的二阶极化响应 Q τ τ τ τ
于是 考虑积累效应后在 时刻的二阶极化强度为 :.6 Q 时间不变性原理 : τ τ τ τ dτ dτ Q T τ T τ T Q τ τ 故响应函数 Q τ τ 只与间隔 τ及有关 从而可令 : 由.5 利用. 其中 T.5 T τ Q τ τ R T T R T T T e T 7 dt dt d d [ ] [ ] dtdtr T T e T T e
8 利用公式 : dx x x x f x f δ ]e [ d δ e d e 将其代入.6 d d δ 其中.7.8 三阶极化 d e.9 d d d δ [ e e e 4 T T T T T T R dt dt dt..
. 非线性极化的宏观表示 设光场由频率为 又令 : N r r [ e e ] r e [ ] N N 的单色光组成 其中求和号中的取遍 均为正值 引进负频率概念 则 :.4.5 9.. 求和号中的取遍的正值和负值 取负值时的电场是取正值时的复数共轭 [ 见.] 此时 极化强度 无疑也是由一系列单色频率成份组成 亦即 可表示为 :
[ ] e 其中含 且 而求和号是对所有真实的频率求和 亦即 只取正值 也可表示为 :.6 但求和时 既取正值 真实频率 也取它的负值取负值时的 为取正值时的复数共轭 类比上节所得结果 将积分改为求和 便可写出单色光组成的光场作用下的非线性极化表示式二阶极化.7 和 取遍光埸所有单色光频率 包括正值负 值 但当 时
-- 二阶非线性极化率 是诸频率的函数 时 倍频极化 均为正值时 和频极化 为正 为负 差频极化 三阶极化.8 取遍光埸所有单色光频率 包括正值和负值 时 但当 随着 -- 三阶非线性极化率 分别取正值或负值 是这些频率的不同的和差组合
考虑偏振后的表示 [ 线性极化 x y ] [ [ ] aa a a a 定义张量 x y ].9 [ - xy 单位矢量 ].9 亦可表示为 :. 二阶极化 称为为线性极化率张量 也可写成矩阵形式 :
当 时 a 定义张量. 三阶极化. a : a. 称二阶极化率张量 有 7 个张量元 l l l. l l aa a l 当时 定义三阶极化率张量为 则 : a l.4
4.4 非线性极化率张量的对称性讨论 : 非线性极化率张量中各个张量元之间的关系 } { ] [ 设 置换对称性.5 例如 : l l l l 全置换对称性光波频率远离介质的固有频率时
5.5 例如 : l l l l 当色散可以忽略 即对光波频率的依赖可忽略简化为所谓 Klea 对称 :.6 时间反演对称性.7
结构对称性 x 非线性极化率张量必定反映介质结构的对称性 即 : 非线性介质按其结构均分别属于一定种类的空间群 非线性极化率张量在这个群的所有对称操作作用下应保持不变 从此可确定属于某一类空间群的介质 其非线性极化率张量各张量元之间所存在的某种特定关系 包括有些张量元为零 例一具有中心 反演 对称的介质 其二阶和偶数阶极化率张量为零 以一维为例 : x x 当 为偶数 6
例二各向同性介质三阶极化率张量的所有张量元 { l } 中除 外恒等于零 而它们之间存在关系 :.8 7 考虑到结构对称性 在 7 个二阶极化率张量元 { 和 8 个三阶极化率张量元 { l } 中 有些可能是零 其余的也不一定都是独立的 它们之间存在一定关系 一切依赖于介质的结构对称性 }
表. 各类晶体独立且不为零的二阶极化率张量元 对称类别独立且不为零张量元三斜晶系 所有张量元均独立且不为零单斜晶系 xyxyxxyxyxyxxyyyyyxyxyyxyyx 二重对称轴平行于 y 轴 xxxxyyxxxxxyyyyyxyyyxxxyyxx 对称面垂直于 y 轴 正交斜方晶系 xyxyyxyxxyyx xxxxyyyyxxyy 正方晶系 4 xy-yxxy-yxxxyyxxyyxxyy 4 xy-yx xyyxxyyxxx-yyxx-yyxx-yyxyyx 4 xy-yxxy-yxxy-yx 4 xxyyxxyyxxyy 8
4 xyyxxyyxxyyx 立方晶系 4 xy-xyyx-yxxy-yx 4 xyxyyx yxxyyx 三角晶系 xxx-xyy-yy-yxyxy-yxxy-yxxxyyxxyy yyy-yxx-xxy-xyxxxyyxy-yx xxx-xyy-yyx-yxyxy-yxxy-yxxy-yx xxyyxxyyxxyyyyy-yxx-xxy-xyx 对称面垂直于 x 轴 六角晶系 6 xy-yxxy-yxxxyyxxyyxxyyxy-yx 6 xxx-xyy-yxy-yyxyyy-yxx-xyx-xxy 6 xy-yxxy-yxxy-yx 6 xxyyxxyy xxyy yyy-yxx-xxy-xyx 6 9
表. 常见类别晶体 介质 独立且不为零的三阶极化率张量元 对称类别独立且不为零张量元三斜晶系所有张量元均独立且不为零 共 8 个 正方晶系 xxxxyyyy 44 yyyyxxxxxxyyyyxxyyyy 4/ xxxxxyxyyxyxyyyyxxxx xyyxyxxy 立方晶系 xxxxyyyyyyxxxxyy yyyyxxxxyyxxyxyx yyxxxyxy yyxxyxxy yyxxxyyx 4 4 xxxxyyyyyyyyxxxxxxyyyyxx yyyyxxxxyxyxxyxy yyyyxxxxxyyxyxxy 六角晶系 xxxxyyyyxxyyxyyxxyxy 66 xxyyyyxxxyyxyxxyxyxyyxyx 6/ 6 yyxxyyxxyyxx yyxxyyxxyyxx 4
各向同性介质 xxxxyyyy yyyyxxxxxxyyyyxx yyyyxxxxxyxyyxyx yyyyxxxxxyyxyxxy xxxxxxyyxyxyxyyx 4
.5 关于非线性极化率表示的一些说明 不同人采取过多种不同的形式 极化率张量元的数值可能有差异例一 : 4 两种表示形式 N 的数值是有差别的 如何转换? 二阶 : :.9 :. 对比.9 与.: :...
4 三阶 :.4.5 利用. 并对比以上二式 得 :.6 余此类推 得 : N N N.7 例二 : 如前述 设作用于介质的一系列光波频率为 : N 则 : 第二个求和号是关于频率的求和 : 中.8
的每一个 都要取遍所有作用于介质的光波频率 N 的正值和负值 是 唯一限制 但也有另一种表示法 以二阶为例 : 设入射 两束光 若 则 的和频极化强度应可由式.8 或. 写出为 :.9 因有两种取值方式 ; 故 : 第二项 再由 44.4.4
式.4 与式.4 是和频极化的两种表示方式 [ 固定 一种排列 但要乘上 ] [ ] 倍频情形 : 入射一束.9 只有一种取值方式 : 频率求和后只有一项 : Ω Ω Ω Ω.4 Ω Ω 注意 : 与.4 比较.4 不出现乘子 入射两束频率同为 Ω但可区分的光束 Ω a b 由.9 并令 Ω Ω Ω Ω a a Ω Ω Ω Ω b b Ω Ω Ω Ω a b Ω Ω Ω Ω 45.4
第一和第二项 束 a 和束 b 单独产生的倍频极化 46 形式与.4 一致 不出现乘子 ; 第三项是束 a 和束 b 相互作用产生的 形式与两束不同频率的光产生的和频极化 [.4] 一致 a Ω b Ω 的次序固定且出现乘子 用固定不同光波电场 频率相同或不同 出现次序这种方式来表示极化强度 可类推到任意阶极化 : 设光场由 N 束可区分的单色光波组成 : N 相互可相等或不等 由光场 产生的频率为 的阶极化可表示为!!!!.44 可以是任一单色光波频率的正值或负值
47 光场 的排列己固定 ; 设它们分为 组 每一组内的光场不仅频率相同 包括正负 而且属于同一光波 式中 是第 组的光场数目.44 的矢量形式为 : D 或 其中 而 D!!!!.45 D.46.47.48 称为光波简并因子 以后将采用.45 或.46 表示
48.6 非线性介质的耦合波方程 D NL L μ μ [ 见式.8] : 己知 N e r e r L L D D D L ] [ 导出方程.8 时己假定是横波 K NL NL e r K NL e r K NL K NL μ μ 于是 由.8 得 :.49
假定 / / [ / 都不含时间 μ NL K c c / μ ].5 49 利用.5 便可得出任意阶次的耦合波方程例 : 三波混频 且 由.46 K NL : NL.5 又因 和 K :.5 K : NL 令式.5 中的.5 然后利用.5.5
5 : / c : / c : / c.54.55.56 三波耦合方程 可用以讨论光学和频 差频 参量振荡 二次谐波等缓变振幅近似 : e 沿 方向传播 即在一个波长的距离内 变化非常小 ]e [ 设
5 e K NL c.5 简化为 :.57 c e : c e : c e : 三波耦合方程.54-.56 简化为 :.55.56.57.7 振幅随时间变化时的非线性传播方程超短脉冲激光 -- 不能忽略振幅随时间变化
5 设光波及极化波均沿 方向 : D NL L μ μ 方程.8 e 缓变振幅近似 : ]e [ 因 是时间的函数 富氏展开得 : D L ] [ e d ] [ e D L D L d D L ] [ e D L d ] [ e D L d 若光脉冲频率展宽不很大.58.59
5 ] [ D d L ] [ e 考虑到 群速度 上式变成 : μ d d v g e ] [ D g L v μ μ e ] [ D g L v μ 或将上式及.59 代入.58 再利用 NL NL μ μ e NL g c v.6