黄卡玛---微波化学微分动力系统及参数反演

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1 微波化学对经典电磁理论 的挑战 黄卡玛 四川大学电子信息学院

2 Outline 1. 微波化学中的非线性响应 2. 微波对氢键的作用 3. 化学极化增量 4. 化学反应中的波动方程 5. 结论

3 微波化学中的非线性响应 Energy saving and emission reduction

4 微波化学中的非线性响应 其中五个行业涉及加热处理 石油加工炼焦加工业 非金属矿物制品 Janu ary 黑色 有色金属 Mar ch June 化学原料及化学制品制造业

5 微波化学中的非线性响应 Arrhenius equation k E exp( 0 ) = A RT

6 微波化学中的非线性响应 Condensation reaction of α-naphthaldehyde and diethyl malonate Heating methods Time-consuming (min) Abortation rate (%) Energy consumption (KJ/mol) Conventional heating Microwave heating Microwave heating in chemical industry has shown a good advantage of energy saving and emission reduction.

7 微波化学中的非线性响应 微波化学反应器

8 微波化学中的非线性响应 Microwave treatment of sewage 8

9 微波化学中的非线性响应 微波竹炭生产装备 9

10 微波化学中的非线性响应 Mobile Microwave Assisted Biomass Pyrolysi/Gasification System

11 微波化学中的非线性响应 Thermal-runaway causes reactants to be burned out. Inhomogeneous heating causes the explosion during the reaction.

12 微波化学中的非线性响应

13 Outline 1. 微波化学中的非线性响应 2. 微波对氢键的作用 3. 化学极化增量 4. 化学反应中的波动方程 5. 结论

14 微波对氢键的作用

15 微波对氢键的作用 Microwave photon (2450MHz) Covalent bond Metallic bond Ionic bond Hydrogen bond 5 10 ev 5eV 2.4eV 7.6eV 0.04~0.44eV Heated argument on microwave non-thermal effects

16 Molecular Dynamic Simulation External microwave field: Et ( ) = E cos( ωt)(0e 0e 1 e) max max x y z Ht ( ) = H sin( ωt)(0e 1e 0 e) Intermolecular LJ potential function : x y z ( ) 12 ( ) 6 uij ( r) = 4 ε ij σ ij / r σ ij / r qq i j /4πε 0r SPC model parameters: Hydrogen bonding definition : 1 Two water molecules are chosen as being hydrogen bonded distant O-O 3.5 Å 2 simultaneously the O H...O angle 30 0

17 Hydrogen bond variation in microwaves

18 Structure 1 Structure 2 Na Cluster Total binding energy: E 1 = au, Total binding energy: E 2 = au,

19 Electric conductivity of solution changed by MW 5.7 Conductivity (σ/m) C 35 0 C 45 0 C 55 0 C 65 0 C Input Power 20 (W)

20 Measurement of small EC change

21 Measurement of small EC change

22 Outline 1. 微波化学中的非线性响应 2. 微波对氢键的作用 3. 化学极化增量 4. 化学反应中的波动方程 5. 结论

23 Effective permittivity P = pe e u/ kt u/ kt P?, E 2 Nα N p ε 0 ε 0 3kT 0 Macroscopic polarization: χ = = ( αe αi ) D= ε E P = ε (1 χ) E ε = ε χ = ε N α α 0 0(1 ) 0 ( e i ) p 3kT

24 化学极化增量 在电场作用下, 按玻尔兹曼 分布律, 极性分子的偶极矩 µ 在 θ和 θ dθ之间的取向几 ( µ ) 率与 exp E / kt dω成正 0 比, 可以得到电场方向的平均偶极矩 µ 0E µ = µ L( ), kt E z 0 θ y L 为 Langevi n 函数 x

25 化学极化增量 若 µ E kt( µ 很小或者 E很小 ), 0 0 只考虑极性分子的取向极化且不 考虑分子间相互作用, 可以得到 极化强度和相对介电系数 2 Nµ P= E = ε0( εr 1) E 3kT x E z 0 θ y

26 化学极化增量 在绝大多数情况下,CRS 中分子不再满足 Boltzmann 分布 此时应该不存在介电常数的概念, 极化强度是电场的复杂时域响应 等效介电常数 等效介电函数 极化响应函数

27 化学极化增量 对于一般电介质, 如果满足条件 : Causality Linear superposition Markov process Pt () = β () t Et () 1 t/ τ β () t = e τ G τ = exp( ) kt RT G = H T S ( 响应函数 ) (Eyring 方程 ) P 0 t 在恒定电场作用下一般电介质极化强度变化

28 化学极化增量 基本思想 : 局域平衡假设 1. N ( t ) µ i i 1 1. N ( t ) µ i i 1 3. Pt ( ) 3 increment 3. Pt ( ) 3 increment 2. Et ( ) 2 2. Et ( ) 2 T m 0 t 2 0 T m t 2 T ch Tm > τ > 2 正弦电场作用下,CRS 极化强度变化 得到 CRS 极化强度的表达 T ch P= Pmix P Tm > > τ 2

29 化学极化增量 一般化学反应 z k k1 X A X A YB YB 在电场作用下, 各个物质浓度的分布函数 E 0 θ y dc = γ ( E, θ,) t dω A i i dc = γ ( E, θ,) t dω B j A B j x

30 化学极化增量 在正弦电场作用下, 反应过程引起的极化增量 Pt ( ) = gn π a A 2πsin θcosθ a 0 µ γ θ γ θ ( ( E,, t) ( E,, t T )) Ai Ai Ai s i ( (,, ) (,, )) Bj Bj Bj s j µ γ E θ t γ E θ tt dθ 其中 g 为系数, N Tm Ts =, t = nts, n = 1, 2,... 2 A 为阿伏伽德罗常数

31 考虑一个简单的化学反应 1 1 k k A B 2 2 A r A B r B v D t v D t γ γ γ γ = = sin sin A B v k k γ γ γ γ θ θ θ θ = = 其中, A B D r 假设与旋转扩散系数均为, 反应的每一瞬间及任意小体积内体系处于麦克斯韦分布中, 质量守恒方程为 E x y z 0 θ 化学极化增量

32 化学极化增量 只考虑电场方向产生的极化强度变化, 令 γ γ A B 质量守恒方程 µ AE = FA( t) cosθ kt µ BE = FB( t) cosθ kt E z 0 θ y F µ = k µ F k µ F 2D µ F t FB µ B = k1µ AFA k 1µ BFB 2Drµ BFB t A A 1 A A 1 B B r A A x

33 化学极化增量 t ( ) t t ( ) t τ τ τch τ τ τch 1 2, B 3 4 F = ce ce F = ce ce A 得到极化增量 Pt = c c e c c e kt t 1 1 ε ( ) 0E t τ τ τch () ( 1µ A 3µ B) ( 2µ A 4µ B) 1 1 其中 c1, c2, c3, c4为系数, τ =, τch =, 2D k k t = nt, n = 1, 2,... s r 1 1

34 化学极化增量 若 τ 若 τ 若 τ ch ch ch τ ε 0E Pt () = ( c1µ A c2µ A c3µ B c4µ B) e kt τ t ε 0E τ Pt () = ( c1µ A c3µ B) e ( c2µ A c4µ B) e kt τ Pt = c c e c c e kt t t ε 0E τ τch () ( 1µ A 3µ B) ( 2µ A 4µ B) t τ 2t τ

35 化学极化增量

36

37 Outline 1. 微波化学中的非线性响应 2. 微波对氢键的作用 3. 化学极化增量 4. 化学反应中的波动方程 5. 结论

38 化学反应中的波动方程 麦克斯韦方程组 D H = t B E = t J D = ε E 0 P P = P mix P

39 化学反应中的波动方程 当介质的非均匀性在一个波长内可以忽略时 : ( E) 0 2 E E= µε 0 0 t 2 H 2 µ H = µε ( P) 0 0 t 2 t 0 2 t P 2

40 化学反应中的波动方程 1 τ mix Pmix () t = εβ 0 () t E() t = εχ 0 (t) e E() t τ mix t 其中 τ mix 为混合物的弛豫时间 t ε 0E τ PE (,) t = ( c1µ A c3µ B) e ( c2µ A c4µ B) e kt 1 1 ( ) t τ τ ch

41 化学反应中的波动方程 2 t 2 2 E 1 τ mix E = µε 0 0 µε 2 0 0χ(t) e 2 t τ mix t µε ( c c ) e ( c c ) e t t 2 τ 1µ A 3µ B 2µ A 4µ B E 1 1 ( ) t τ τ ch E kt 2 t 2 2 H 1 τ mix H = µε 0 0 µε 2 0 0χ(t) e 2 t τ mix t t τ ε 0 ( ( c1µ A c3µ B) e ( c2µ A c4µ B) e t H 1 1 ( ) t τ τ ch E kt )

42 Simulation of microwave propagation in reactions Microwaves penetrate into the media (2D) Microwaves penetrate into the reaction (2D)

43 Simulation of microwave propagation in reactions interface free space reaction E distribution E with t(ns)

44 Outline 1. 微波化学中的非线性响应 2. 微波对氢键的作用 3. 化学极化增量 4. 化学反应中的波动方程 5. 结论

45 Conclusion 1. 微波在化学工业中的应用促使我们必须深入研究微波与化学反应 之间的相互作用 2. 微波场中化学反应极化的非线性特点导致微波在反应中的传播非 常复杂 3. 我们必须发展经典的电磁理论才能彻底理解微波与化学反应之间 的相互作用

46 Thank you for your attention

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