幻灯片 1

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辉府纪
4 years ago
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1 第三章非线性极化率的微观表示 3. 极化率的密度矩阵计算法 χ 宏观量介质的微观结构和微观作用机制不同介质类型其 χ 的微观表示也不同本章只针对分立能级体系例如原子分子体系设原子在光场作用下的状态波函数为 ψ ψ r t 极化强度为 ψ ψ [ - 原子的电偶矩算符 ] 以后全都采用电偶矩近似该状态也可以用密度矩阵或密度算符表示与 ψ 的关系 : φ φ φ- 原子固有哈密顿量的本征函数系 0 φ E φ 54 0

2 将 ψ 向这组基函数 : 则密度矩阵为 : c c ψ cφ 密度算符 : ψ ψ 3. 因为 φ φ φ ψ ψ φ cc 3.3 故密度矩阵 3. 就是密度算符 3. 的以 φ φ φ 为基的矩阵表示所以是完全等同的对于混合系综 : p m ψ m ψ m 3.4 p m - 原子处在波函数 ψ m 的几率 m 3. m m m ψ m c φ φ φ p c c c c c c 是 c c m 对系综的平均极化强度为 : Tr m

3 密度矩阵的物理意义设原子所处状态的密度矩阵为 : 从 3.3 或 3.5 可知 : 图 3. c c c - 原子处在能态的几率 c c c - 原子处于和构成的相干叠加态的几率亦即代表和的相干程度 coherece 与光场产生的极化密切相关 c 56

4 光场中密度矩阵的演化 [ ] t E ψ ψ t [ ] 在光场作用下 : 0 t T 原子固有哈密顿 0 E c 3.0 t - 光场原子相互作用哈密顿 E 3. T - 环境热池对原子作用哈密顿其影响可表为 : 故 3.7 t T 的唯象表示 : [ T ] 3. t T [ 0 t ] 3.3 t t T Γ t T Γ t 3.5 T t

5 Γ Γ - 纵向弛豫速率 - 横向弛豫失相弛豫速率当 t相对 0是一小量时 3.3 可进行逐级近似解令 : 3.6 代入方程 3.3 令两边的各级小量一一对应地相等 {[ 0 ] [ t ]} 3.7 t t t t T {[ 0 ] [ t ]} t T {[ 0 ] [ t ]} t Tr T 阶极化强度

6 线性和非线性极化率表示式光场 : 3 E E 求和号中的取遍全部光波频率的正负值取正值时 E 由 3. E E tk r E 取负值时 e t t t E Ee 当取正值时 : 当取负值时 : t t 3.3 t 3. 由此并由方程组的形式可知 : 且 t 3.4 利用这两关系式及 3.3 和 3.4 原则上可由解出任一级小量所有频率成份的 59

7 60 例如 : ] [ t Γ 3.5 ] [ ] [ t t Γ 3.6 其中 - 态的能量 E E E 利用矩阵乘法 Γ t t ] [ ] {[ } ] [ ] [ t t 3.7

8 利用 3. 由可计算再由以下关系 ε0dχ E E E χ 即可确定任意阶极化率线性极化率 Tr[ ] Ner N e r Γ r r 其中是算符的分量 - 单位体积原子数由 3.5 E 3.8 其中 - 能态上的起始布居故 : E 3.9 E e r r N [ Γ r r Γ ] E

9 已知 ε χ 对比 3.30 和 3.3 χ 0 E e r r r r N [ ] ε Γ Γ 处于基态的原子系统 0 χ e N ε 0 r r [ Γ r 二阶非线性极化率二阶极化强度分量为 : Tr[ ] r Γ ] 利用 3.7 及 3.8 可求出代入上式可得 : k [ E E k ] 3.34

10 63 其中与和之积成正比 ] E E [ k E E k k k k E E D 0 χ ε 已知现在 D 3.35 对比 3.34 和 3.35 ] [ 0 ε χ k k k E E E E ε χ e N k Γ Γ [ k r r r k Γ Γ r r r k Γ Γ r r r

11 r rk r Γ r r rk r Γ Γ r k r Γ Γ Γ Γ Γ ] 光场感生非线性极化的物理图像线性 : 项二阶 : 8 项三阶 : 48 项对具体情形往往起主要作用的是为数不多的几项希望在对极化的物理过程深刻理解的基础上快捷准确地写出这些项为此探讨产生每一项的物理图像 64

12 例一线性极化设原来原子处于基态 : 亦即 : 在光场作用下 Tr 0 而 0 故要产生必须出现非对角元因此光场产生不为零的过程和途径就是极化产生的过程和途径忽略弛豫 {[ 0 ] [ t ]} t [ 由由此看出光场作用产生是因存在 t ] 又因 : ] [ t t t t t 左作用故有两条途径右作用 65

13 66 Ee 0 [ t ] t Ee Tr[ ] t E e 左作用 : t E [ t ] t 只要便不为零便存在非对角矩阵元且 : 因故右作用 : [ t ] t t - 产生极化途径之一 Ee 0 t Ee t E e 只要便有 : 从而 t - 产生极化途径之二

14 结论 : 线性极化产生有两条途径分别产生的两项并分别与线性极化率 3.33 的两项对应表示这两条途径的能级图 : 左作用途径 t 左作用到使态吸收光子跃迁到产生双实线箭头表示该振荡偶图 3. 矩产生辐射后与一起消失右作用途径 t 右作用到使态发射光子跃迁到产生 ; 双实线箭头表示该振荡偶矩产生辐射后与一起消失 67

15 注意 : 这里用箭头表示的跃迁并不代表能级布居的变化亦即不是通常光谱学意义下的能级跃迁 ; 吸收或发射也不是通常光谱学意义下伴随着布居变化的真正吸收或发射 ; 只是非线性光学用来描述极化过程物理图像的习惯符号和术语产生频率相同包括正负号的极化左作用要吸收发射光子与右作用要发射吸收光子相当例二二阶和频极化要求出现 0 由 3.7 和 3.8 并忽略弛豫项 {[ 0 ] [ t ]} t

16 {[ 0 ] t [ t ] [ t ]} 由 3.38 知的产生来自 : [ t ] t t 有两条途径 - t 对的左作用和右作用由 3.39 知导致则来自 : [ t ] t t [ t ] t t t 有 4 条途径 - 及的左作用和右作用故共有 8 条途径对应 χ 的 8 项 t

17 t 第一条途径 : 左作用于后者又经 t 的左作用 ] t t E e 产生的详细过程 : 由 3.38 亦即 : 故 : t E [ ] e t [ t ] t t Ee 3.4 t E Ee Tr[ ] 于是由 t

18 E E e t [ 条件是 : 均为电偶矩允许跃迁 ] 图 3.3 能级图表示见图 3.3 经左作用吸收光子 7 经左作用吸收光子第二条途径 : 类似第一条途径只是先作用后作用经左作用吸收光子经左作用吸收光子图 3.3

19 第三条途径 : [ 图 3.3c] 经右作用发射光子经右作用发射光子由 3.43 可知 c 图 3.3 第四条途径 : [ 图 3.3d] 经右作用发射光子经右作用发射光子 [ ] d 第五条途径 : [ 图 3.3e] 经左作用吸收光子经右作用发射光子 7

20 第六条途径 : [ 图 3.3f] 经左作用吸收光子经右作用发射光子第七条途径 : [ 图 3.3] 经右作用发射光子经左作用吸收光子 e f 第八条途径 : [ 图 3.3h] 经右作用发射光子经左作用吸收光子图 3.3 h 73

21 3.3 计算非线性极化的双 Feym 图法一条途径一个双 Feym 图的一项利用一些既定规则还可将该项写出每一双 Feym 图由左右两路图 3.4 组成分别表示在 t 左和右作用下 ψ ψ 中 ψ 和 ψ 的演变 t 例 : 光场 : s r - 图 3.4 是其双 Feym 图中的一个 mm 左吸收 om 左吸收 pm 右发射 3 3 pq 3 右发射 rs 左吸收 ts p o m 3 mm q m 3 74

22 符号约定 : t 左吸收 m m c t 左 t 右发射发射 m 和频要加一个正频率左 : 吸收右 : 发射差频要加一个负频率左 : 发射右 : 吸收 m m d 右 t 吸收 m 由 Feym 图写出相应项的规则 : 写下能态 m 上的起始布居 mm 每经一个作用点均乘上一个因子 : t m : t m m m c: t d: t m m 75

23 3 经第个作用点后演化到 l k 则又要乘上一因子 [ Γ ] 其中 : lk E l E k ± lk lk Γlk - l k 的弛豫速率作用于第点的光波频率前面的正负号取当该点是 : 左吸收或右发射 ; 否则取 - 4 经次作用后演化到 t s 则再要乘上因子 76 t s 5 将上述因子相乘后还要对所得表示式进行多重求和求和指标均取遍体系全部能态 m o p q r s t 所得结果乘上便是中与该图对应的项按此规则 Feym 图对应的项可写出为 : 中与图 3.4 所示

24 77 T ] [ r Γ Γ t s r q p m o rs rs ts ts mm m o o p r t t [ 3 3 pm pm pq pq s s q m Γ Γ ] om om Γ r 为右路作用点数 3.44 } ] Tr{[ ] [ T T T ] [ E E E ] [ T 0 D χ ε 两式对比相应项 T ] [ χ

25 由找出其全部 Feym 图 : 78 的一幅 Feym 图在不改变左右作用点数及作用光频率的前提下对个作用点的次序进行置换例如 3 :3 3 还有在不改变作用次序前提下对个作用点连同其作用光频在左右的分布进行各种不同的改变但 : 左 : 吸收右 : 发射左 : 发射右 : 吸收 3 例如 c 3 次序不变 c 3 3

26 用上述技巧立即可知有 8 个图 : 79 c d e f 国家自然科学基金委员会图 3.5 数理学部实验物理讲习班 h

27 3 3 有 48 个其中 8 个基本图 : 3 3 " " 3 3 " 图 " 3 " d " e h 3 3 " 3 3 c f " 3 对每一基本图三个作用点进行先后次序置换其它图

28 3.4 非线性极化率的共振增强 T ± lk Γlk [ χ ] ± 当光频的某种和差组合 lk时该项变得很大此时有 : χ χ R χ NR 共振部份 m m χ 3 R 往往是主要的 3 且只含少数儿项可用 Feym 图法很快找出例 : 3 R 有 4 项对应右面 4 个图均含因子 : 3 Γ 3 图 m c m 8 d 3

29 χ 3 R A Γ 3.45 A 在附近与 8 无关 3 例 : 此时 χ R 3 只有两项对应面个图均含因子 : Γ 和 Γ 3 A χ R 3.46 Γ Γ 3 m m 3 3 图 3.8

30 3.5 局域场修正因子稀薄的原子分子体系 : χ Nα α 83 - 分子极化率 N - 分子数密度在稠密体系及凝聚态介质中必须考虑所谓局域场修正原因 : 分子之间相互作用介质分子被光场极化后每个分子感受到的场就不仅是外加的光场还有周围分子的辐射场频率与光场同其总和称为局域场对于各向同性或立方对称介质修正后关系为 : χ L L L [ Nα ] L [ ] 局域场修正因子

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