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1 0 复杂反应的动力学方程 华东理工大学化学系胡英 0. 引言 物理化学 7.4 介绍了零级 一级 二级等反应的速率方程及其相应的积分形式 在 中又涉及了更复杂的由两个以上的反应组合而成的对峙反应 连串反应和平行反应, 建立了速率方程并导出其积分形式, 但每一个反应都限于一级 本章将解除这一限制, 讨论更多样化的反应的组合 这一方面是为了更好地面向实际应用, 另一方面, 也可以学到更多的求解方法 下面首先举一些可以解析求解的例子, 然后介绍拉普拉斯变换法, 最后在结束语中简要提及一些其它有关的问题 0. 若干可以解析求解的例子. - (0- 这是一个对峙反应, 其逆反应为二级 比 物理化学 7.5 的一级对峙反应略为复杂一些 ( 速率方程及其积分形式写出速率方程 dc c cc (0- 设 的初始浓度为 c 0, 和 的初始浓度为 c 0 和 c 0, 令 x c 0 c, 式 (0- 变为 dx ( c0 x ( c0 x( c0 x c c c c c x (0-3 ( x c0 c 0c0 c0 c0 γ 令 α, β,, 并在 0~

2 0-0 复杂反应的动力学方程 t 和 0~ x 区间积分, 得积分形式, x 0 t ( βx γx dx t α (0-4 γx β β 4αγ ( β β 4αγ ( γx β β 4αγ ( β β αγ ln β 4αγ 4-0 t (0-5 如果是, 并且 c 0 0, 式 (0-3 相应变为 dx ( c0 x ( x c0 x 4 x (0-6 现在, α c0, β, γ 4, 令 S β 4αγ, 并利用 / K, 式 (0-5 变为 8x K( S S ln St 8x K( S S (0-7 ( ( St K S x (0-8 St [ S ( S 8 ( 化学松弛法 物理化学 7. 已作介绍, 它是研究对峙反应的一种有效方法 以下列反应为例 - (Ph3 Ph3 (0-9 Ph 3 是三苯基甲基自由基, 这是一个二缔体分解为两个自由基的反应,Kristjansdottir 等即用化学松弛法进行研究 将已达平衡的甲苯溶液再用甲苯突然稀释, 使之偏离平衡, 然后测定自由基的吸光度 随时间的变化 可按 物理化学 的式 (7-9 计算 (Ph 3 的浓度 c 随时间的变化, 但要注意 t 时, 浓度为 c 即平衡浓度, 见下式 ct c t (0-0 c0 c 0 表 0- 即为 5 时的实验数据和计算所得结果, 3 3 c mol dm 物理化学 7. 中已对此类反应化学松弛数据的处理方法进行了推导, 但略去了平方项 现重新运作如下 : 设 c 偏离平衡浓度 c 的位 Kristjansdottir S S, Moody E, Norton T R. Int J hm Kint, 99, 4:895

3 0. 若干可以解析求解的例子 0-3 表 0- (Ph 3 分解反应的化学松弛数据 t/s c t 移为 Δ c, c c Δc, 速率方程为 dc dδc ( ( c Δc c Δc (0- c 为自由基 Ph 的平衡浓度, c ck c / 在 0~t 区间对 上式进行积分, 类似于式 (0-5, 得 Δc Δc0 ln ln αt α 4Δc / K α 4Δc0 / K (0- α t Δc0α Δ c α t α 4Δc0 ( K (0-3 式中 α 4c / K 图 0- 左画出 Δ c 随 t 的变化, 右面则按式 (0- 作图, 得很好的直线, 由斜率可得 α, 由截距可得 K 最后得, 383mol dm (0.40± 0.00 s 3 s 图 0- (Ph 3 分解反应按式 (0-3 与式 (0- 作图, 引自参考材料 [., (0-4 这是一个平行反应, 但一个是一级, 另一个是二级 写出速率方程 dc c c (0-5

4 0-4 0 复杂反应的动力学方程 d c d c c, c (0-6 在 0~t 和 c 0 ~ c 区间对式 (0-5 进行积分, 得 ( c c0 ln t (0-7 c ( c0 t c0 c (0-8 t c ( 0 代入式 (0-6 的 dc /, t t c0 c0d dc (0-9 t t c ( ( c 0 0 在 0~t 和 0~ c 区间积分, 得 t c ( c ln 0 (0-0 由式 (0-6 的 dc / 类似可得, t ( ( [ ( ( c0 c0 c ln t t 4 c0 c0 (0- 当 t, c 0, c c0 c0 c0 ln ln (0- c 上式满足 c 0 c c 的计量化学关系 rynildson 等研究超氧铬离子 ro (suproxychromium ion 的分解是一个例子,5 时的 c 随时间的变化见图 0- 这个反应是一个平行反应, ( ro r O 4 r ro roor 快速 ( ro 4H O HrO 4 6H (0-3 速率方程为 dc c c (0-4 rynildson M E, aac, Espnson J H. JS, 987, 09: 4579

5 0. 若干可以解析求解的例子 0-5 将实验数据按式 (0-8 回归, 得 s 3, (6.0 ± 0.9mol dm s 图 0- ro ( 的分解动力学曲线 图 0-3 连串反应中各物质浓度随时间的变化 3. 3 D (0-5 这是一个连串反应, 比 物理化学 7.6 的多了一步, 但仍为一级, 原来导出的式 (7-63,65 仍适用, t c c0 (0-6 t t c c ( 0 (0-7 写出 的速率方程, 并以式 (0-7 代入 dc c0 t t c 3c ( 3c (0-8 这又是一个 d y / dx P( x y Q( x 类型的一次线性型常微分方程, 可按标准方法求解得 c0 t c t c 0 0 3t c ( ( 3 ( ( 3 ( 3 ( 3 (0-9 D 的浓度可由衡算式求得 c c c c c (0-30 D 0 图 0-3 画出各物质浓度随时间变化的情况, 其中 c c 先后出现极值

6 0-6 0 复杂反应的动力学方程 对于有更多步骤以至无穷步的情况, 可依此类推进行推导 3 4., (0-3 这个反应既有平行的特征, 又有连串的性质 写出速率方程 dc c cc (0-3 dc d c cc, c cc (0-33 浓度随时间的变化不能得出解析式, 但它们相互间的关系却可以解出 将式 (0-3 与式 (0-33 相除, 消去 t, 得 dc c cc K c (0-34 dc c cc K c 式中 K / 在 c 0 ~ c 和 c 0 ~ c 区间积分此式, c 0 0, 得 c c c K ln( c / K (0-35 c 则可按计量恒算而得, 0 ( c c0 ( c c0 c0 c (0-36 将式 (0-35 回代 (0-33, 得 dc ( c [ c0 c K ln( c / K (0-37 这个式子虽然已实现了变量分离, 但只能用数值方法求解 0.3 拉普拉斯变换法 对于复杂反应, 为得到反应物或产物随时间的变化, 通常需要求解一组微分方程 如果微分方程是线性的, 即所有组成的反应均为一级或拟一级, 应用拉普拉斯变换是一个很好的选择 它能将一组线性微分方程变为一组线性的代数方程, 求解后再进行拉氏逆变换, 即得所需结果. 拉普拉斯变换某函数 f (t 的拉氏变换 F (s 定义为 df st [ f ( t f ( t 0 F( s L ( bl E. Z Phys hm, 906, 56: 558

7 [ f (t L 即表示对 f (t 进行拉氏变换 相应用 L 0.3 拉普拉斯变换法 0-7 L [ (s 表示拉氏逆变换 F f (t (0-39 在有关积分变换的书籍或数学手册中, 拉氏逆变换已列成表格, 如已知拉氏变换 F (s, 即可查得逆变换即原函数 f (t 例如 at F ( s ( s a, f ( t (0-40 F( s s( s a( s b, ( at bt f ( t b a ab (0-4 a b s a a a b bt a c ct F( s, f ( t (0-4 s( s b( s c bc b( b c c( c b s a F( s, s( s b( s c( s d a b a bt c a ct d a f ( t bcd b( c b( d b c( b c( d c d( b d( c d (0-43 拉氏变换有一系列重要性质, 其中我们目前最感兴趣的是导数的拉 氏变换 [ f '( t L, f '( t df ( t/ 由于 st st st d st f '( t f ( t f ( t f (0 s f ( t L [ f '( t f (0 sl[ f ( t (0-44 ( 可进一步证明, 对于 n 阶导数 f n ( t 的拉氏变换, 有下列关系式 ( n n n ( n n [ f ( t s L[ f ( t f (0 s L (0-45 对于 f (t 的积分, 其拉氏变换则有下列关系式, t L f ( t L[ f ( t ( s 由于该积分的导数即 f (t, 式 (0-46 自然地由式 (0-44 得出 - -. i (0-47 这是一个连串的对峙反应 写出速率方程 dc c c (0-48 dc c c c c (0-49

8 0-8 0 复杂反应的动力学方程 dc c c (0-50 对以上三式进行拉氏变换, 并利用式 (0-44, 分别得 s L c L c (0-5 这是一个涉及 [ c 其中设 c 0 c0 0 c0 L c s s [ ( [ [ c0 [ ( s L[ c L[ c 0 L c c (0-5 s L c (0-53 L[ c ( [ c0 L L [ [ c L 的线性代数方程组, 解得结果如下, c c0( s ( s s ( s c0 [ ( s c s s ( s [ [ (0-54 L (0-55 c0 L [ c (0-56 s[ s ( s 将以上三式的分母中的 [ 项化为 ( s α ( s β, α ( 4( (0-57 ( β ( ( 4( (0-58 式 (0-54,55,56 变为 0 0( [ c c s L c (0-59 s s( s ( s α ( s β c0 [ ( s L c (0-60 s( s α ( s β c0 L [ c (0-6 s( s α ( s β 以上三式都很容易求得拉氏逆变换, 见式 (0-40,4,4,43, 得 t t c c0 c0 αβ ( α ( β

9 α 0.4 结语 0-9 α αt β βt (0-6 ( ( ( ( α β α β β α β α αt β βt c c0 αβ α( α β β ( β α (0-63 αt βt c c0 ( β α αβ α β (0-64 我们可用反应 来检验上述推导, 这时, 0, 式 (0-54,55,56 变为 [ [ c 0 t L c, 0 s c0 L[ c ( s ( s, ( c0 t t c 0 c s( s ( s, ( t t c c0 c c (0-65 (0-66 L c (0-67 式 (0-65,66 即 物理化学 的式 (7-63 和式 (7-65, 并且, c c c c 结语 上面所介绍的例子, 在求解速率方程时基本上都得到解析式 其中特别是在处理线性微分方程组时, 采用拉普拉斯变换法, 可以将微分方程变为代数方程 能够较方便地得到结果 还有一种矩阵运算法, 也很有效, 可参阅下一章的..3 然而使用这种方法, 组成复杂反应的必须是一级反应, 这使得应用受到很大限制 但是在做实验时, 我们往往可以使某反应物过量, 有时实验情况就是过量, 这时我们将遇到拟一级反应, 就可应用这种方法, 例如丙烯晴的红外多光子离解, 产生, 再与 O 作用得到产物, 它的实际步骤是 O P O - O 3 O P

10 0-0 0 复杂反应的动力学方程 如果 O 过量, 这些组成反应都变为拟一级, 读者不妨尝试用拉氏变换方法求解 然而, 并非所有速率方程都能解析求解, 这时就需要采用数值方法 常用的有 Eulr 法 Rung-Kutta 法, 和其它求解非线性微分方程的方法, 可学习计算数学中的有关内容 此外, 本章所介绍的可以说都是决定论的方法, 而实际上, 无论是实验中进行的反应, 还是在工业实际中进行的反应, 都是有一定随机性的, 所得数据往往带有一定的误差, 因此所得参数如速率常数, 常有一定的置信区间 化学动力学中相应地发展了一些随机方法 (stochastic mthod, 它考虑了在随时间演变中可能的涨落, 利用概率对实际过程进行估计 对于简单的反应, 涨落可以忽略, 不必采用随机方法 但确实也可能遇到涨落不可忽略的情况 特别是在化学动态学中, 遇到分子在不同振动转动模式及相应不同能级上的分配, 这种随机方法就很有必要了 参考材料. Stinfld J J, Francisco J S, Has W L. hmical Kintics and Dynamics. London: Prntic Hall, 989. Espnson J H. hmical Kintics and Raction Mchanism. Nw Yor: McGraw-Hill Inc, Laidlr K J. hmical Kintics. 3rd d. Nw Yor: Harpr & Row, 987

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