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胎鹭侈戚
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1 超快超强激光物理学第三讲飞秒时间分辨测量 I 任课老师 : 龚旗煌 ( 北京大学 ) 张杰 ( 物理所 ) 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班

2 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班一飞秒激光的研究及应用二时间分辨测量发展史三飞秒分辨测量自相关技术四飞秒光谱测量五飞秒光克尔系统及应用

3 一飞秒激光的研究及应用更短更强飞秒激光的获得国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班超快瞬态过程研究飞秒时间分辨光谱术飞秒化学飞秒生物学飞秒超强强场光物理高次谐波激光等离子体激光核聚变裂变模拟宇宙学激光加工...

4 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班科学探索上飞秒激光已成为最有力的工具之一, 在高技术领域 Can ultrafst laser meet the transition from research tools into the real world application? - 美国光学学会会刊 Optics & Photonics News 1999 Ultrafast laser will find applications in areas requiring delicate work. - Clark-MXR President Philippe Bado

飞秒化学 1999 年诺贝尔化学奖 Femtochemistry ---- Nobel Prize 1999 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 The Academy s citation: The Royal Swedish Academy of Sciences has awarded the 1999 Nobel Prize in Chemistry to Prof.

5 飞秒化学 1999 年诺贝尔化学奖 Femtochemistry ---- Nobel Prize 1999 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 The Academy s citation: The Royal Swedish Academy of Sciences has awarded the 1999 Nobel Prize in Chemistry to Prof. Ahmed H. Zewail ( CIT), for showing that it is possible with rapid laser technique to see how atoms in a molecule move during a chemical reaction. For his studies of the transition states of chemical reactions using femtosecond spectroscopy

6 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 NaI 光解离过程超快研究 NaI 被光激发后在势阱内振荡, 到达势阱右侧时, 有一定几率穿透势垒解离成 Na 和 I 有一定几率回到基态 Na D 线测量 probe point Experimental observation of coherent vibration ( wavepacket motion)

Fs Laser-Induced Fission 高能电子 238 U 92 Kr + 143 Ba + 3e + 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 A petawatt laser beam ( 10 20 W/cm 2 ) strikes a gold foil results

7 Fs Laser-Induced Fission 高能电子 238 U 92 Kr Ba + 3e + 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 A petawatt laser beam ( W/cm 2 ) strikes a gold foil results in (1) the highest energy electrons ( up to 100Mev) (2) the first laser-induced fission (3) the first creation of antimatter (positrons) using light

8 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Fast Ignition Concept of ICF ( ICF --- inertial confinement fusion)

9 国家自然科学基金委员会飞秒激光长经历成丝及等离子体通道形成数理学部实验物理讲习班 Pin = 3TW 空气克尔自聚焦等离子体自散焦 τ p = 150fs w 0 = 3cm 无激光引导的随机放电电离通道引导的定向放电

10 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班

11 飞秒双光子聚合与微制备国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班双光子聚合三维微制备 * 数据存储 * 光子晶体 * 亚微米微米器件 * 特殊形状光波导器件

12 飞秒激光双光子聚合纳米牛国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Nature, Vol. 412,

13 国家数自理然学科部学实基验金物委理员讲会习班 Resin: SCR500 Peking University Two-photon absorption Liquid resin solidifies by polymerization after irradiation Micro-Great Wall

14 Line width ~ 35nm 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班

15 国家自然科学基金委员会无机材料制备实验曲线模拟曲线强度 (a.u.) n(0)=1.502 Base:1.499 CCD 数理学部实验物理讲习班距离 (μm) 近场强度分布高斯拟合结果显示波导是渐变型的, 具有平方折射率分布

16 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Fabrication of Fresnel zone plate Microscope image of a Fresnel plate induced in fused silica. Images of the Peking Univ. logo and picture produced by a Fresnel lens inside fused silica.

17 飞秒激光在医学上的应用 Flap cut by fs laser pulse 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Flap cut by a mechanical microkeratome

18 时间分辨科学研究的重要手段 1 秒国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班眨眼 (10-1 s) 深蓝时钟 (10-9 s) 2002 年 10-3 秒 10-6 秒 10-9 秒秒 1fs 闪电 (10-4 s) 分子解离 (10-13 s)

19 国家自然科学基金委员会超快时间分辨测量 Ultrafast time resolved measurement zs s 数理学部实验物理讲习班 as fs ps s s s Time

20 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班二时间分辨测量历史公元前 4000 年天 ( 白昼 ) 公元前 1500 年小时 ( 日晷 ) 1600 年秒 ( 机械钟 ) 年 10-3 秒 ( 快速摄影 ) 年秒 ( 电光源 ) 年 10-9 秒 ( 电子设备 ) 年秒 ( 皮秒激光 ) 年秒 ( 飞秒激光 ) 2002 年秒 ( 阿秒脉冲产生 )

21 飞秒光谱应用意义飞秒激光光谱在化学应用 1999 年诺贝尔奖国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Zewail 教授的飞秒激光技术可以和伽利略使用的望远镜相比, 我们现在可以研究分子中原子的实际运动 : 目击分子的诞生和分解飞秒化学从根本上改变了观察化学反应的方法上百年笼罩在过度态的迷雾一扫而去本特诺顿教授 ( 诺贝尔化学奖评委会主席 )

22 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班相机等时间分辨测量技术光电管条纹相机光学相关法电子相关法 ns ps fs as 二次谐波法光学相关法双光子荧光克尔开关法高阶相关法

23 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 1866 年 TÖpler Ann. Physik und Chemie 128, P. 126 瞬间放电相关分辨测量基本概念 Capture the periodic variation of atomospheric pressure 1st spark Delayed trigger sound wave 2nd spark n change of air emit a flash of light snapshots were taken at different delays, the temporal evolution could be reconstructed from the series of freeze-frame shots.

24 实验成功要点 : 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Sufficiently short duration of the pump and probe ( two sparks ) Sufficiently timing accuracy between them

25 国家自然科学基金委员会三飞秒分辨测量自相关技术 Probe Pump 时间数理学部实验物理讲习班空间吸收折射率荧光变化 Signal 3.3fs 1μm

26 国家自然科学基金委员会 Probe beam Pump beam 数理学部实验物理讲习班 Property change I Constructed signal t

27 飞秒激光脉冲宽度测量国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班

28 高重复率时间相关测量倍频光强度两光束相对延时关系光斑尺寸小 ( 聚焦 ) 低重复率空间相关测量倍频光强度空间关系光斑尺寸大换算数理学部实验物理讲习班 Autocorrelation (a.u) Intensity (a. u. ) 国家自然科学基金委员会 140fs Delay Time (fs) Time (500μs)

29 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班

30 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班四飞秒光谱测量 80 年代末开始光源 : 染料飞秒对象 : 半导体材料化学反应动力学 reflection transmittance Pump Probe n 变化 R, T,polarization 变化

31 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班早期飞秒光谱应用超快吸收光谱测量半导体中超快光激发非平衡电子变化 Shank et al (Bell Lab.), APL 53 (1988) 267 Lin et al ( MIT ), IEEE J Quantum Electronn 24 (1988) 267 吸收饱和衰减时间常数快分量为 33fs 导带最低谷 (Γ) 上电子快速迁移到其它卫星谷 (X, L) Chage in transmittance of GaAs (0.1mm) Excited with 6fs, 2.0eV

32 亚皮秒荧光光谱 Shah et al, APL 50(1987)1307 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 SFG Crystal t 透射测量反射测量和频信号上升衰减变化材料中激发飞秒动力学

33 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Shah et al (MIT), APL 59 (1987) eV, 0.5ps 激发 (a) GaAs at 1.45eV; (b) same as (a) on expanded scale; (c) InP, same as (b) (d) Theoretical calculation : 1,2 for InP for different D Γ L 3,4,5 for GaAs for different D Γ L D Γ L ---- deformation potential 变形势 governs intervalley scattering rate

34 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班飞秒化学化学反应基本过程分子获得足够发生反应能量激发形成过渡态越过反应势垒形成产物分子过渡态寿命非常短 (ps -- fs 量级 ) 飞秒激光脉冲

35 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 1987 年, Zewail 完成第一个飞秒化学实验 fs pump probe: pump ( 强光 ) 将 ICN 激发到解离态上 probe ( 弱光 ) 波长对应 CN 自由基的吸收 ICN I + CN 200fs 后 100fs 后 excitation 吸收 hν 解离态 200fs t 人类第一次直接从实验上观测到化学反应过程 JCP 经典文章

36 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 NaI 光解离过程超快研究 probe point Na + I NaI 被光激发后在势阱内振荡, 右边变成 (Na +... I - )* 返回时又变回 (NaI)* 到达势阱 probe point 时, 有一定几率穿透势垒解离成 Na 和 I 有一定几率回到基态 Na D 线测量 Experimental observation of coherent vibration ( wavepacket motion) 探测波长对应于 probe point 吸收波长

37 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班飞秒化学研究中, 确定反应时间起点是关键 1) 单分子光解 (NaI, ICN 等 ) 起点 pump beam 的激发时刻 2) 双分子反应 ( 大多数化学反应 ) 一般需经过分子逐渐接近并碰撞的过程起点难于确定 Zewail 巧妙解决了这个问题 H + OCO HOCO HO + CO 方法 :HI + CO 2 形成分子团簇, 泵浦光光解离 HI 分子形成 1ps 的 H 原子再跟 OCO 反应, 这样反应的起点就被确定

38 国家自然科学基金委员会五飞秒光克尔实验系统及应用数理学部实验物理讲习班 1.5W, 76MHz, 830nm, 100fs, pump:probe =9:1 M1 M2 P1 M3 Delay line Chopper Ti:S L1 Sample L2 Computer P2 Detector Lock-in

39 E 1 P E s I s E s E 1 I 2 E 2 I E 2 χ (3) 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 OKE signal intensity I 2 2 αd s = ω d 2 (3) 1 e αd Is χ = e I I1I 2 ε αd 0n0c

40 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班三阶光学非线性材料飞秒时间分辨测量光子学应用光 - 光控制瞬时大的三阶非线性光学响应 Low cost easy of fabrication fast NLO response large off-resonant χ (3) } fs measur. π 电子共轭有机及聚合物材料

41 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Carbon Bisulfide (CS 2 ) Signal (a.u.) Time (ps) Typical OKE signal for the reference sample CS 2

42 Evaluation of χ (3) and γ for the sample (3) and To avoid the difficulty in giving an absolute values of light intensity and the interaction length, reference measurement was employed: CS 2 as the reference sample, χ (3) = esu χ (3) S = χ (3) R I I S R 1 2 I I R, Pump S, Pump n n S R 2 e αl / 2 αl ( αl 1 e ) γ = N 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 χ ( 3 ) [( n )/ 3] 4

43 C 60 [ N N ] n TPD-PFE [ N N ] n M NH N N HN M TPD-PF [ ] n 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 3rd NLO materials investigated TPP Sandwich Phthalocyanine PFE Series π-conjugated polymers H 2n+1 C n N + CH 3 H 2n+1 C n CH 3 S S S S S M S S S S S metal(dmit) 2 /(mnt) 2 charge transfer complexes (100-x-y)GeS 2 -xga 2 S 3 -ycds glass

44 国家自然科学基金委员会富勒烯及其衍生物三阶非线性光学响应三阶非线性光学材料光开关光存储等光子学应用 C C- C- 第三种基本形式新型 π 共轭三维分子结构数理学部实验物理讲习班奇特非线性光学响应问题 : 不同实验条件给出的非线性光学响应 χ (3) (3) (γ) (γ) 差别几个量级

Reported values about NLO of C 60 and its derivatives 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Molecule Method(s) Wavelength (nm) Time χ (3) (10-14 esu) γ(10-35 esu) C60 z-scan, DFWM 497 0.

45 Reported values about NLO of C 60 and its derivatives 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Molecule Method(s) Wavelength (nm) Time χ (3) (10-14 esu) γ(10-35 esu) C60 z-scan, DFWM ps -1300±300 C60 OKE 640 fs C60 OHD-OKE 647 ns C60 OKE 810 fs <9 C60 THG 1907 ns 2218 Poly-C60 THG 1907 ns 4777 C70 OKE 810 fs <50 C60- CARS 240±100 C602- CARS 400±100 C603- CARS 760±50 C60M2, M=Pd,Pt,Sm OHD-OKE 647 fs -49, -78, -260 TPN:C60 multilayer THG 1907 ns 665 TPN:C60 composite THG 1907 ns 464 TPP:C60 multilayer THG 1907 ns 774 TPP:C60 composite THG 1907 ns 1157 C60:O2 THG 1907 ns 4598 Carbon Nanotubes DFWM 1064 ps 0.59/atom Single Wall Carbon OKE 820 fs 770/atom Nanotubes Li@C60 z-scan, DFWM ps 18000±4500 Dy@C82 DFWM 532 ps ±50000 Er2@C82 DFWM C60-PTHFMA OKE 640/820 fs 89000/- C60-poly-aminonitrile OKE 810 fs 320 C60(NH2CN)5 OKE 830 fs 1000 C60((NH2)2CNCN)5 OKE 830 fs 3500 C70-poly-aminonitrile OKE 810 fs 1600 C70(NH2CN)5 OKE 830 fs 4100 C70((NH2)2CNCN)5 OKE 830 fs 5800

46 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 OKE Signal (a.u.) Delay Time (fs) OKE Signal (A.U.) C 70 toluene solution pure toluene Time (fs) The The OKE OKE signals signals of of o-xylene o-xyleneand and C 60 solution 60 solution in in o-xylene o-xylenewith with a a Molar Molar concentration concentration of of M. M. Triangle Triangle for for o-xylene o-xyleneand and the the circle circle for for C 60 solution. 60 solution. The The OKE OKE signals signals of of toluence toluenceand and C 70 solution 70 solution in in toluence toluencewith with a a Molar Molar concentration concentration of of M. M. Triangle Triangle for for toluence toluenceand and the the circle circle for for C 70 solution. 70 solution. C γ 60 < < esu, C γ < esu Possibility: high speed rotation of π electrons 3D symmetrical structure of π electrons

47 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Synthesis of different C 60 derivatives broke the symmetry stop the rotation C (NH 2 CN) 5 C (NH 2 CN)-

48 20 30 Signal (a.u.) signal (a.u.) CS Time(fs) C 60 (NH 2 CN) 5 Concentration 3mM 2mM 1mM Time (fs) 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Symmetrical and sharp OKE response indicates the NLO response contributed from π-electrons

49 6 5 C 60 (NH 2 CN) 5 χ (3) 4 3 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Concentration (mm) Linear dependence of χ (3) on the molecular concentration

50 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Absorption spectra no-resonant NLO response 4 Absorption (A.U.) C 70 -poly-aminonitrile poly-aminonitrile C 70 λ measur Wavelength (nm)

51 表一富勒烯及其衍生物二阶超极化率 C 60 C 70 C 60 ( NH 2 CN ) 6 C 70 ( NH 2 CN ) 6 CuPc-C esu esu esu esu esu C 60-5(NH 2 CN) C 60-5(NH 2 CNNCNH 2 ) C 70-5(NH 2 CN) C 70-5(NH 2 CNNCNH 2 ) esu esu esu esu 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Results: 1 Fullerene molecule possesses very small third order nonlinearity contributed from π electron 2 Fullerene derivatives exhibits 2-3 order enhancement on on NOL response

52 C 60 derivatives: attached by NphOme at different bond site 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 N OCH 3 [5, 6]azafulleriod effective electronic interaction between the donor group and the C 60 moiety γ = esu e N OCH 3 [6, 6]azafullerene no charge transfer formed γ as small as C 60 e Conclusion: CT plays main contribution to large NLO of fullerene derivatives

53 国家自然科学基金委员会 3rd NLO response of single-wall carbon nano-tube 数理学部实验物理讲习班

国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 1 Theoretical prediction ( Xie&Jiang) C 70 * C 70 C 60+9 10 C 60+5 18 γ xxxx 0.051 0.05163 0.133 0.148 γ yyyy 0.051 0.05163 0.133 0.148 γ zzzz 0.063 0.08165 3.123 2.

54 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 1 Theoretical prediction ( Xie&Jiang) C 70 * C 70 C C γ xxxx γ yyyy γ zzzz γ xxyy γ yyzz γ zzxx γ av Armchair: γ av = γ C i Zigzag: , av ( / 60) , av ( / 60) γ av = γ C i In unit10-32 esu

55 Determination of length distribution of tubes Absorbtance Water Colloid of SWCNTS Radius Distribution: 23~300 nm Mean Radius: 81.1 nm 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Hydromechanics Radius (nm) The length distribution of SWCNs in water, determined by laser scattering method at wave length of nm.

56 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Signal(a.u.) mg/ml 0.22mg/ml 0.14mg/ml CS Time(fs) OKE Signal of C-nanotube at different concentration

57 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Results: SWCNT exhibited ultrafast and extremely large 3rd NLO response γ of the SWCNT (φ =1.3nm, L=160nm) is estimated to be as large as esu the value of γ contributed from each C-atom nano-tube esu, C 60 < esu

58 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Coclusions 1 3rd optical nonlinearity of C 60 and C 70 is very small esu 2 Forming the fullerene derivatives, 3rd NLO response contributed from π-electrons can be strongly enhanced 2-3 orders 3 Multi-adducted derivatives exhibited larger 3rd NLO response than single attached derivatives 4 SWNT C-tube exhibited extremely large ultrafast NLO contribution

59 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班其他 NLO 材料研究 OKE Signal(a.u.) LiNbO 3 film Time(fs) 2.0 LiNbO 3 纳米颗粒 OKE 响应 Absorption (a.u.) LiNbO 3 film χ (3) = esu λ /nm

3rd optical nonlinearity of metal(dmit) 2 /(mnt) 2 charge transfer complexes 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 H 2n+1 C n N + CH 3 H 2n+1 C n CH 3 S S S CN CN S S S S M Au S S S S S S CN CN S (A)

60 3rd optical nonlinearity of metal(dmit) 2 /(mnt) 2 charge transfer complexes 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 H 2n+1 C n N + CH 3 H 2n+1 C n CH 3 S S S CN CN S S S S M Au S S S S S S CN CN S (A) (B) No. of sample n = l= M = (A) or (B) Au (A) Au (A) Au (A) Au (A) Au (A) Cu (A) Ni (B) The dithiolene complexes was supported by Prof. Miura

61 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Motivation: 1 New kind of charge-transfer complex, whole conjugation system. 2 The variable of central atom leads to a new way for molecular design. 3 Easy to form thin film for photonics application 4 Exhibit strong NLO response

Signal (a.u.) 20 15 10 5 2C 10 Au(dmit) 2 3.44mM 2.29mM 1.53mM 0 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 χ (3) (10-13 esu) 1.8 χ (3) 1.6 1.4 1.2 1.0 Linear Fit -200 0 200 400 600 Time Delay (fs) 0.

62 Signal (a.u.) C 10 Au(dmit) mM 2.29mM 1.53mM 0 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 χ (3) (10-13 esu) 1.8 χ (3) Linear Fit Time Delay (fs) Concentration (10-3 M) Ultrafast NLO signal for 2C 10 Au(dmit) 2 Linear dependence of χ(3) on solution concentration. This is the proof for molecule response.

63 Measured NLO for the samples 国家自然科学基金委员会数理学部实验物理讲习班 Sample No. Concentration(mM) χ (3) (10-14 esu) γ (2) (10-32 esu) * * 发表在 Appl. Phys. Lett., 75, 14, 1845(1999)

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幻灯片 1 Quantum Optics email: ygu@pku.edu.cn Tel: 67588 354 Quantum mechanics +Optics PPT 1 1 λ ħ Planck λ 0 ħ 0 3 λ 0 ħ 0. Maxwell 4 λ 0 ħ 0 m=0) 5 Ψ Ψ = LΨ I dx matter -di=αidx α I I=I 0 e - αl 6 Maxwell D=