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1 ２０１６ 年 生 第 １１ 卷 第 ２ 期ꎬ２７ ３６ 态 毒 理 学 报 Vol. 11, 2016 Asian Journal of Ecotoxicology No.2, DOI: /AJE 童蕾, 姚林林, 刘慧, 等. 抗生素在地下水系统中的环境行为及生态效应研究进展[J]. 生态毒理学报ꎬ2016, 11(2): Tong L, Yao L L, Liu H, et al. Review on the environmental behavior and ecological effect of antibiotics in groundwater system [J]. Asian Journal of Ec otoxicology, 2016, 11(2): (in Chinese) 抗生素在地下水系统中的环境行为及生态效应研究进展 童蕾ꎬ 姚林林ꎬ 刘慧ꎬ 王焰新 * 中国地质大学(武汉) 环境学院ꎬ武汉 收稿日期: 录用日期: 摘要: 抗生素在环境中的残留已引起广泛关注ꎮ 随着对地下水污染的报道日益增多ꎬ抗生素对地下水系统的潜在影响不容忽 视ꎮ 本文系统地阐述了地下水中抗生素的来源 污染水平及迁移转化规律ꎬ总结了抗生素对地下水微生物群落的影响以及抗 生素诱导产生的抗性基因的潜在污染趋势ꎮ 因地下水赋存隐蔽ꎬ一旦污染难以及时察觉ꎬ抗生素进入地下水系统后易长期残 留ꎮ 目前ꎬ针对抗生素及抗性基因在地下水系统中的环境行为及生态效应研究还十分有限ꎬ本文据此指出了当前形势下开展 相关研究的必要性ꎬ并对今后的研究方向进行了展望ꎮ 关键词: 抗生素ꎻ抗性基因ꎻ地下水系统ꎻ环境行为ꎻ生态效应 文章编号: (2016) 中图分类号: X171.5 文献标识码: A Ｒｅｖｉｅｗ ｏｎ ｔｈｅ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｂｅｈａｖｉｏｒ ａｎｄ Ｅｃｏｌｏｇｉｃａｌ Ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ Ａｎｔｉｂｉｏｔｉｃｓ ｉｎ Ｇｒｏｕｎｄｗａｔｅｒ Ｓｙｓｔｅｍ Tong Lei, Yao Linlin, Liu Hui, Wang Yanxin * School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan , China Ｒｅｃｅｉｖｅｄ 27 November 2015 ａｃｃｅｐｔｅｄ 15 March 2016 Ａｂｓｔｒａｃｔ: The residue of antibiotics in the environment has caused great concern. With the increasing report on groundwater pollution, the potential impact of antibiotics on the groundwater system is nonnegligible. In the present paper, the source, pollution situation, transport and transformation of antibiotics in groundwater are systematically reviewed. The effects of antibiotics on the microbial community in groundwater system, and the potential pollution trend of relative resistance genes induced by antibiotics are summarized. Due to the difficulty to be noticed, antibi otics entered into the underground water will exist for a long time. Currently, the research on the environmental be havior and ecological effects of antibiotics and relative resistance genes in groundwater system is quite limited. Ac cordingly, the significance of relative research and future directions are pointed out here. Ｋｅｙｗｏｒｄｓ: antibiotics; resistance genes; groundwater system; environmental behavior; ecological effect 抗生素作为药物可选择性地抑制或影响生物功 能而被广泛使用ꎬ主要类型有:大环内酯类 四环素 基金项目:国家自然科学基金创新群体项目( )ꎻ 国家自然科学基 金青年基金( )ꎻ 中央高校基本 科研业务费专项资金 (CUGL100217ꎬCUG120406) 作者简介:童蕾(1982 )ꎬ女ꎬ博士ꎬ副教授ꎬ研究方向为环境化学 地下水有机污染分析ꎬE mail: tonglei0710@ aliyun.com * 通讯作者( Corresponding author) ꎬ E mail: yx.wang@ cug.edu.cn

2 28 生态毒理学报第 11 卷 类 氟喹诺酮类 磺胺类 β 内酰胺类 氯霉素类 林可霉素类 氨基糖苷类等 [1] ꎮ 根据用途不同 ꎬ 抗生素分为人用和兽用两类 ꎮ 人用抗生素主要用于疾病的防治及个人护理 ꎻ 兽用抗生素除治疗疾病外 ꎬ 常作为促生长剂在农业 畜牧及水产养殖业大量使用 ꎮ 全世界每年抗生素的消费量多达 10 ~ 20 万吨 [1] ꎬ 中国作为人口及农业生产大国 ꎬ 抗生素生产量和使用量位居世界首位 [2 3] ꎮ 由于抗生素不能被有机体完全吸收 ꎬ 约有 40% 以上以母体或代谢产物的形式随尿或粪便排出体外 [4] ꎮ 2013 年 ꎬ 我国抗生素总体用量达 9.27 万吨 [5] ꎬ 其中约 5.40 万吨经排出后进入污水处理厂 ꎬ 由于污水处理系统无法完全去除抗生素 ꎬ 导致其最终进入地表和地下水环境中 [6] ꎮ 地下水中抗生素的浓度虽然较低 ꎬ 但其持续低水平的暴露将诱导环境微生物产生抗性 ( 耐药性 )ꎬ 这些耐药菌所携带的抗性基因可通过移动遗传元件的水平转移在不同细菌之间传递 ꎬ 引发超级耐药致病菌的产生 ꎬ 人体一旦感染将无药可救 [7 8] ꎮ 因此 ꎬ 地下水一旦被抗生素污染 ꎬ 将给人类健康带来巨大威胁 ꎮ 本文从地下水系统中抗生素的来源 污染现状 环境行为和生态效应等几方面进行综述 ꎬ 以期为地下水污染防治及相关法规的建立提供参考 ꎮ 1 地下水系统中抗生素的来源 ( Source of antibi otics in groundwater) 地下水系统由地下水含水系统和地下水流动系统所组成 ꎬ 根据研究对象有不同的边界划分 [9] ꎮ 本文研究的地下水系统包括包气带和饱水带 ꎬ 包气带是地面以下潜水面以上的部分 ꎬ 土壤位于包气带表层 ꎬ 因此 ꎬ 地表水和土壤的抗生素污染直接影响地下水系统 ꎮ 据报道 ꎬ 地表水环境中抗生素的集中排放源包括 : 医药废水 生活污水 畜牧及水产养殖废水等 [10] ꎻ 土壤环境中抗生素的主要来源为禽畜粪肥施用及垃圾填埋处理等 [11] ꎮ 检测结果表明 ꎬ 污水集中排放口附近水体中的抗生素浓度明显高于远离排污口的浓度 [12 14] ꎬ 施用粪肥的农田土壤中抗生素的残留较高 [15] ꎮ 地表残留的抗生素进入包气带后 ꎬ 经历一系列复杂的物理 化学和生物作用 ꎬ 如吸附 光解 水解和微生物降解等 ꎬ 通过淋溶 渗滤 地表水 地下水相互作用等途径最终进入地下水 [16 18] ꎮ 在向下迁移过程中 ꎬ 发生的一系列物理化学反应均有利于降低环境中母体化合物的残留量 ꎬ 但抗生素的广泛及持续使用 ꎬ 使外源输入量与环境自净量比例失衡 ꎬ 地表水和土壤中抗生素含量不断增加 ꎬ 导致地下水中 表 1 Table 1 中文名称 Chinese name 世界范围内地下水中常见抗生素的残留浓度 The residue level of antibiotics in worldwide groundwater 英文名称 English name 平均浓度 / (ng L 1 ) Average concentration /(ng L 1 ) 采样地点 Sampling sites 参考文献 References 磺胺二甲嘧啶 Sulfadimethoxine 52 Idaho,USA [20] 0.2 Catalonia, Spain [25] 磺胺甲嘧啶 Sulfamethazine 101 Idaho,USA [20] Barcelona, Spain [20] 2.7 Catalonia, Spain [25] Barcelona, Spain [26] Barcelona, Spain [22] 160 California,USA [27] 3 France [28] Barcelona, Spain [20] 410 Baden Wurttemberg, Germany [29] 2 EU [30] Barcelona, Spain [26] 2.3 Catalonia, Spain [25] Barcelona, Spain [22] 磺胺砒啶 Sulfapyridine Barcelona, Spain [24] Barcelona, Spain [26] 0.7 Catalonia, Spain [25] 磺胺喹恶啉 Sulfaquinoxaline 39.4 Catalonia, Spain [25] 磺胺二甲异嘧啶 Sulfisomidin 0.2 Catalonia, Spain [25] 磺胺甲基嘧啶 Sulfamerazine 17.3 Catalonia, Spain [25] 磺胺异恶唑 Sulfisoxazole 9 Catalonia, Spain [25] 磺胺噻唑 Sulfathiazole 0.2 Catalonia, Spain [25] 磺胺嘧啶 Sulfadiazine 4.1 Catalonia, Spain [25] 35.7 Barcelona, Spain [22] 磺胺多辛 Sulfadoxine 0.6 Catalonia, Spain [25] 甲氧苄啶 Trimethoprim 100 Belgrade, Serbia [31] 18 California,USA [27] 1.8 Barcelona, Spain [22] 红霉素 Erythromycin Barcelona, Spain [26] 28.7 Barcelona, Spain [22] 罗红霉素 Roxithromycine 1.3 France [28] 4.35 Barcelona, Spain [22] 阿奇霉素 Azithromycin 82.5 Belgrade, Serbia [31] 克拉霉素 Clarithromycin 5.24 Barcelona, Spain [22] 螺旋霉素 Spiramycin Barcelona, Spain [22] 氧氟沙星 Ofloxacin Barcelona, Spain [24] 44.4 Barcelona, Spain [22] 环丙沙星 Ciprofloxacin Barcelona, Spain [26] Barcelona, Spain [22] 达氟沙星 Danofloxacin Barcelona, Spain [22] 依诺沙星 Enoxacin Barcelona, Spain [22] 恩诺沙星 Enrofloxacin Barcelona, Spain [22] 诺氟沙星 Norfloxacin Barcelona, Spain [22] 四环素 Tetracycline Barcelona, Spain [22] 氧四环素 Oxytetracycline 4.58 Barcelona, Spain [22] 强力霉素 Doxycycline Barcelona, Spain [22] 氯四环素 Chlortetracycline 2.63 Barcelona, Spain [22]

3 第 2 期童蕾等 : 抗生素在地下水系统中的环境行为及生态效应研究进展 29 抗生素的浓度不断升高 ꎮ 2 地下水抗生素污染现状 ( Occurrence of antibi otics in groundwater) 地下水是环境中抗生素的最终归宿地 ꎬ 其污染 水平和来源早已受到国内外的广泛关注 ꎬ 但系统的 调查于 20 世纪末才开始进行 ꎮ 美国地调局 2000 年 对美国 18 个州 47 个地下水样 ( 涵盖不同气候环境 水文地质条件及土地利用类型等 ) 进行采样分析 ꎬ 对 21 种抗生素及其代谢产物的检测结果表明 ꎬ 磺胺甲 恶唑的检出率达 23% ꎬ 林可霉素 磺胺甲基嘧啶和 磺胺甲恶唑 3 种化合物的最高浓度分别为 和 1.11 μg L 1 [19] ꎮ 美国内布拉斯加州和华盛顿 郊区的地下水中均发现了磺胺类抗生素的存在 [20] ꎬ 法国 英国和丹麦等国的地下水中也检测到高于环 境安全水平的抗生素浓度 [21] [22] ꎮ López Serna 等对 巴塞罗那市地下水中 31 种抗生素及其代谢产物的 浓度进行分析 ꎬ 结果表明 ꎬ 克拉霉素 伊诺沙星 恩诺 沙星和氧氟沙星的检出率为 100% ꎬ 阿奇霉素和螺 旋霉素的平均浓度分别高达 0.26 μg L 1 和 0.30 μg L 1 ꎮ 表 1 为世界范围内地下水中抗生素的平均残 留浓度 ꎮ 由表可知 ꎬ 同一抗生素在不同地区的浓度 水平差别较大 [23 24] ꎮ 目前 ꎬ 我国地下水中抗生素污染报道相对匮乏 ꎬ [12] 童蕾等在江汉平原沙湖镇共采集 27 个地下水样 品 ꎬ 并对其中 19 种抗生素残留浓度进行分析 ꎬ 探讨 了不同季节地下水中抗生素浓度的变化 ꎻ 结果表明 ꎬ 秋季氯四环素在地下水中的残留浓度达 86.6 ng L 1 ꎻ 春季四环素和脱水红霉素的浓度最高分别为 ng L 1 和 ng L 1 ꎻ 氟喹诺酮和四环素类 抗生素在地下水中的平均浓度远高于磺胺类和大环 内酯类 ꎮ 部分抗生素如甲氧苄氨嘧啶 恩诺沙星 四 环素 脱水红霉素和罗红霉素在地下水中的浓度甚 [32] 至高于地表水 ꎮ Hu 等通过对菜地内不同深度 ( 地 表以下 10, 15, 20, 30, 40 m) 地下水中 11 种抗生素的 分析 ꎬ 结果表明 ꎬ 氯霉素和环丙沙星的浓度在地表以 下 10 ~ 15 m 范围内随深度增加逐渐降低 ꎬ 而 15 ~ 40 [13] m 范围内则随深度增加逐渐升高 ꎮ 姚林林等对 不同深度 ( m) 地下水中 25 种抗生素随季 节的变化情况进行分析 ꎬ 结果表明 ꎬ 春季地下水中抗 生素的残留浓度高于冬季 ꎬ 且氟喹诺酮类和四环素 类抗生素为主要残留成分 ꎬ 这与童蕾等的研究一致 ꎻ 春季不同深度地下水中抗生素总浓度的平均值分别 为 (10 m) (25 m) 和 (50 m) ng L 1 ꎻ 随着采样深度的增加 ꎬ 抗生素的总浓度呈递减 趋势 ꎮ 自地表向地下迁移过程中 ꎬ 抗生素在包气带 土壤和含水层沉积物上发生的物理 化学和生物过 程 ꎬ 有利于阻碍其向深层地下水中迁移 ꎮ 3 抗生素在地下水系统中的迁移转化规律 (Migration and transformation of antibiotics in groundwater) 抗生素在地下水系统中易发生吸附解吸 水解 氧化还原及微生物转化等环境行为 ꎬ 根据土壤介质 和地下水化学组成的不同 ꎬ 其迁移转化规律有所 不同 ꎮ 3.1 抗生素在地下水系统中的吸附迁移 抗生素从地表进入到地下首先要经过包气带 ꎬ 包气带土壤对抗生素污染地下水具有阻隔和缓冲作 用 ꎮ 目前 ꎬ 研究多集中于抗生素在不同土壤组分中 的吸附 ꎬ 以及环境因子对吸附行为的影响 ꎮ 由于抗 生素种类繁多 ꎬ 结构差异大 ꎬ 土壤对抗生素的吸附强 度因土壤类型和抗生素种类不同而有很大变化 ꎮ 辛 醇 水分配系数和有机碳分配系数常用来表示吸附 性能 ꎬ 由于抗生素多带有亲水极性官能团 ( 如醛基 胺基 羧基等 )ꎬ 其在土壤中的吸附性能多用土壤水 分配系数 K d 来表示 ꎬK d 值越大吸附作用越强 ꎮ 而 K d 值又与抗生素类型和土壤矿物组成 ph 离子强 度 温度和共存物质等有关 [33] ꎮ Tolls [34] 总结得出 ꎬ 兽 药抗生素的 K d 值在 0.2 ~ L kg 1 之间变化 ꎬ 四 环素类和氟喹诺酮类抗生素随土壤溶解性有机质含 量不同 ꎬ 变化范围为 100 ~ L kg 1 ꎬ 随着相关报 道增多 ꎬ 此范围也在不断扩大 ꎮ 一般来说 ꎬ 抗生素的吸附量随土壤粘土含量 有 效阳离子交换量 有机质含量的增加而增加 [35] ꎮ 蒙 脱土 伊利土和高岭土为粘土矿物的主要成分 ꎬ 由于 矿物结构不同 ꎬ 对抗生素的吸附能力差异较大 ꎮ 蒙 脱土具有层状结构 ꎬ 抗生素易于插入层间使层间距 扩大 ꎬ 导致吸附容量增大 [36 37] ꎮ 高岭土的吸附则以 阳离子交换作用为主 ꎬ 其吸附容量较低 ꎬ 但吸附速率 较快 ꎬ 受环境 ph 条件影响大 ꎮ 由于多数抗生素为 两性电解质 ꎬ 具有多个解离常数 ꎬ 易随土壤溶液 ph 的变化发生质子化和去质子化反应带上电荷 ꎬ 从而 在高岭土表面发生阳离子交换作用 ꎬ 其作用强弱受 物质的电离程度支配 [38 40] ꎮ 在低 ph 条件下 ꎬ 抗生素 多以阳离子形式存在 ꎬ 易于吸附在粘土矿物和土壤 有机质上 [41 42] ꎮ 土壤溶液的离子强度和抗生素初始 浓度同样影响吸附性能 ꎬ 部分磺胺抗生素的 K d 值随 着土壤溶液离子强度的升高而降低 [43] ꎬ 带有供电子

4 30 生态毒理学报第 11 卷 基团的四环素则与土壤溶液中共存的二价金属离子 形成复合结构 ꎬ 稳定的复合体可增强吸附作用 [44] ꎮ 延长吸附时间同样可提高吸附量 ꎬ 磺胺类抗生素在 蒙脱土和伊利土短期吸附过程中 (< 2 d) 具有较低的 土壤水分配比 (K d < 40 L kg 1 )ꎬ 然而经过 14 d 作用 后吸附量明显增加 [45] ꎮ 土壤和沉积物中的活性铁锰 矿物对抗生素吸附作用较显著 ꎬ 有机质浓度和 ph 等环境因素同样影响吸附效果 [46] ꎮ 因此 ꎬ 作为地下 水防污屏障的包气带在一定程度上阻隔了抗生素向 下的迁移 ꎬ 然而地下水的污染仍无法避免 ꎮ Dalk [47] mann 等采用实验 + 模拟的方式预测了长期污灌 土壤中抗生素的扩散过程 ꎬ 发现磺胺甲恶唑在不同 类型土壤中的扩散半衰期为 2 ~ 33 dꎬ 同样 Baumgar [48] ten 等也对磺胺甲恶唑的迁移进行了实验模拟 ꎬ 结 果得出在好氧 缺氧和厌氧条件下其半衰期分别为 1 ~ 9 d 49 d 和 16 dꎬ 底物浓度 氧化还原条件和可 生物降解有机碳含量等均对衰减有显著影响 ꎮ 另有 实验证明 ꎬpH 离子强度 腐殖酸含量和入渗速率等 水动力条件对砂质饱和含水层中抗生素迁移的影响 较大 [49 52] ꎬ 相比磺胺类抗生素而言 ꎬ 氟喹诺酮类抗生 素较难迁移 ꎬ 短期渗滤实验较难穿透 [53 55] ꎬ 四环素则 在模拟强降雨条件下有少量穿透 [56] ꎮ 有研究证明 ꎬ 氧四环素于好氧条件下在土壤中的扩散速率比缺氧 条件快 ꎬ 其在好氧条件下有菌和无菌存在的半衰期 分别为 29 ~ 56 d 和 99 ~ 120 dꎬ 而缺氧条件下有菌和 无菌存在的半衰期分别为 43 ~ 62 d 和 69 ~ 104 d [57] ꎮ 3.2 抗生素在地下水系统中的生物 / 非生物转化 抗生素在环境中的转化主要包括光解 水解和 微生物降解等 ꎮ 光解作用主要发生在表层水体和土 壤中 ꎬ 分为直接光解和间接光解 [58] ꎬ 地下水系统中的 抗生素以水解和微生物降解为主要转化途径 ꎮ 水解 [59] 是抗生素降解的重要途径之一 ꎬLoftin 等对四环 素类 磺胺类和大环内酯类药物的水解影响因子进 行研究 ꎬ 发现离子强度对抗生素水解无明显影响 ꎮ 在环境 ph 偏离中性和温度升高的条件下 ꎬ 金霉素 土霉素和四环素的水解速率加快 ꎻ 此条件下 ꎬ 磺胺类 和大环内酯类药物未发生明显水解 ꎬ 且活性较低 ꎮ β 内酰胺类由于脱羧和开环作用 ꎬ 在弱酸性至碱性 条件下水解速率较快 ꎬ 如青霉素水解为青霉醛和青 霉胺等 ꎬ 这也是其大量使用但环境中检出率较低的 主要原因 [60 61] ꎮ 头孢菌素类抗生素在酸性 碱性和 中性条件的水环境中都能发生水解反应 [62] ꎮ 水解作 用可导致抗生素药效失活 ꎬ 然而其降解产物对环境 的影响仍有待探究 ꎮ 尽管地下水中微生物数量十分稀缺 ꎬ 生物降解 仍是地下水中抗生素降解的重要途径 ꎮ 近年来 ꎬ 抗 生素的生物降解研究多集中于污水处理厂活性污泥 降解过程 ꎬ 自然环境中抗生素的生物降解报道较少 ꎬ 以地表环境筛选的单一菌种或复合菌群对抗生素的 降解作用为主 ꎬ 地下水中抗生素的生物降解研究十 分有限 ꎮ 抗生素在环境中的长期存在可导致耐药菌 的产生 ꎬ 地下水也同样面临耐药菌的威胁 ꎮ 耐药菌 可直接破坏和修饰抗生素使其失活并降解 ꎬ 降解机 理主要为水解 基团转移和氧化还原等 [63] ꎮ 环境中 已发现的可降解菌种类有不动杆菌 红球菌 放线 菌 假单胞菌 发酵丝状菌 芽孢杆菌和硝化细菌 等 [64] ꎮ 这些耐药菌多通过功能酶的催化作用来破坏 化学键 ꎬ 如降解青霉素的 β 内酰胺环的酰胺酶 ꎬ 降 解磺胺甲恶唑的乙酰基水解酶等 [65] ꎮ 环境因素可影 响微生物的生存及活性 ꎬ 它们 (ph 水分 温度 氧化 还原条件 营养物质等 ) 对抗生素的生物降解均有一 定影响 [66] ꎮ 地下水环境以低温 缺氧 避光为主要特点 ꎬ 多 数抗生素在好氧条件下降解速率较快 ꎬ 部分抗生素 如磺胺甲恶唑对氧含量不敏感 ꎬ 且在厌氧条件下的 降解速率 (0.071 d 1 ) 比好氧条件 ( d 1 ) 下大 ꎮ 同 样条件下 ꎬ 磺胺二甲基嘧啶和磺胺二甲氧嘧啶则无 明显降解 [67] ꎮ 已发现的磺胺甲恶唑的降解菌以细菌 ( 红球菌 芽孢杆菌 微杆菌 无色菌 滕黄微球菌等 ) 为主 ꎬ 也有少量真菌 ( 烟管菌 )ꎬ 纯培养下真菌降解率 可高达 80% [68] ꎮ 复合菌对降解也有协同作用 ꎬ 磺胺 甲基异恶唑和磺胺甲恶唑在红球菌和黑曲霉菌共代 谢作用下降解率达 20% [69] ꎮ 地下水的低温条件在 一定程度上减缓了抗生素的降解速率 ꎬ 研究表明磺 胺甲恶唑在 4 o C 和 25 o C 水 沉积物系统中的降解 速率分别为 40.5% 和 82.9% ꎬ 随着有机质含量的增 加降解率也相应提高 [70] [71] ꎮ Gavalchin 等研究了 7 种抗生素在 30 o C 20 o C 和 4 o C 条件下土壤中 30 d 的残留量 ꎬ 结果表明 ꎬ 除了青霉素和链霉素外 ꎬ 其他 5 种抗生素随温度降低残留量明显升高 ꎮ 适宜温度 下 ꎬ 红霉素和泰乐菌素的微生物降解率可分别达 76.6% 和 99% ꎬ 最佳降解温度在 30 以上 ꎬ 低温同 样影响降解效果 [72 73] ꎮ 除温度外 ꎬ 降解时间也十分 重要 ꎬ 环丙沙星在微生物量较少的水环境中比较稳 定 ꎬ1 个月无显著降解 ꎬ 而土壤培养 2 个月降解速率 为 d 1 ꎬ3 个月后才略有矿化 [74 75] ꎮ 因此 ꎬ 与地

5 第 2 期童蕾等 : 抗生素在地下水系统中的环境行为及生态效应研究进展 31 表环境相比 ꎬ 抗生素一旦进入地下水系统 ꎬ 其残留时 间将延长 ꎬ 降解也更加困难 ꎮ 4 抗生素对地下水系统中微生物群落的影响 ( Effect of antibiotics on microbial community in groundwater system) 地下水系统中存在不同种类的微生物 ꎬ 当抗生 素在水体中残留时间及浓度超过水体微生物的耐受 性限度时 ꎬ 能杀死环境中某些微生物或抑制其生长 ꎬ 并显著地影响环境中微生物的种类 数量以及群落 结构功能 ꎬ 使微生物群落产生抗性 [76] ꎬ 破坏生态系统 的平衡 ꎮ 污染物对生态系统的影响一般从 3 个方面考 虑 : 一是生物量 ꎻ 二是生物组成和多样性 ꎻ 三是系统 稳定性 ꎬ 即抵抗外界环境变化的能力 ꎮ 而抗生素对 地下水生态系统的影响主要从微生物个体 种群和 系统生态功能的影响间接反映 ꎬ 包括微生物的生物 量 活性 群落结构和毒性效应的影响等方面 [77] ꎮ 多 数研究表明 ꎬ 抗生素可抑制微生物的生长 ꎬ 使生物量 明显下降 [74] ꎬ 但氧四环素在低浓度 (< 15 mg kg 1 ) 下 对细菌和真菌的生物量 ꎬ 及土壤酶活性并不造成影 响 [78] ꎬ 也有实验证明 ꎬ 磺胺嘧啶和氧四环素在高浓度 (1 000 mg kg 1 ) 下对土壤基础呼吸和脱氢酶活性无 明显作用 [79] ꎮ 抗生素的毒性效应多以单一菌种的急 性毒性试验为主 ꎬ 长期慢性效应研究的较少 ꎬ 实验设 置的抗生素浓度范围比实际情况通常高出 2 个数量 级以上 [80] ꎮ 研究证明 ꎬ 环境中的药物残留对生物体 的急性毒性影响较小 [81] ꎬ 而长期慢性毒性效应还有 [82] 待确证 ꎮ Haack 等研究结果表明 ꎬ 地下水微生物 群落结构在较低浓度的磺胺甲恶唑 (240 ~ 520 μg L 1 ) 30 d 持续暴露后有显著变化 ꎬ 这种变化可能引 起微生物群落功能的改变 ꎮ 为反映整体群落结构的 变化 ꎬ 近年来 ꎬ 人们采用 污染诱导群落耐性 来评 价生态系统的污染效应 [83] [84] ꎬSchmitt 等将不同浓度 的磺胺氯哒嗪加入土壤 ꎬ 在黑暗条件下培养 20 d 后 ꎬ 采用 Biolog 方法分析不同浓度磺胺氯哒嗪对土 壤微生物群落的诱导抗性效应 ꎬ 结果表明 ꎬ 与对照相 比 ꎬ 磺胺氯哒嗪含量为 7.3 mg kg 1 时微生物群落抗 性增长 10% ꎮ 5 抗生素抗性基因的环境行为 ( Environmental behavior of antibiotic resistance genes) 由于抗生素可诱导产生微生物群落耐药性 ꎬ 如 鱼类养殖场中的细菌对阿莫西林 红霉素 氯霉素 甲氧苄啶等抗生素均具有耐药性 [85] ꎬ 磺胺氯哒嗪在 土壤中仅暴露 7 d 就使微生物耐药性提高 [84] ꎮ 微生 物耐药性的提高可加速抗性基因在细菌间的传播和 扩散 ꎬ 由于土壤含有丰富的微生物资源 ꎬ 抗生素污染 引发的耐药菌富集将导致其成为巨大的耐药基因 库 [86] ꎬ 对地下水系统造成威胁 ꎮ 目前 ꎬ 抗生素抗性基 因在养殖废弃物 [87] 河流 湖泊等地表水 [88] 土壤和 [89] 沉积物中均有检出 ꎬ 地下水中也有相关报道 ꎮ [90] Chee Sanford 等研究发现 ꎬ 多种编码抗性的四环 素抗性基因在猪场下游 250 m 处的地下水中都能检 测到 ꎬ 证明其向地下水环境迁移的可能性 ꎮ 由于抗 性基因可通过质粒 转座子 整合子等经接合 转化 和转导等方式进行水平基因转移 [91] ꎬ 使不同种菌株 产生耐药 ꎬ 这将加速抗性基因从地表到地下的迁移 和扩散 ꎮ 地下水一旦被抗生素污染 ꎬ 携带有抗性基 因的微生物将通过竞争成为优势菌群 ꎬ 从而改变地 下水系统的微生物群落结构 ꎮ 当然 ꎬ 环境因素 ( 如光 照 温度 含氧量等 ) 在一定程度上可影响抗性基因 [92] 的扩散 ꎬKnapp 等研究了 11 种红霉素和 β 内酰胺 抗性基因在抗生素暴露条件下的变化规律 ꎬ 发现仅 有 4 种抗性基因 erm(b) erm(f) bla SHV bla TEM 有检 出 ꎬ 且经 2 d 的暴露后 ꎬ 基因数量有所上升 ꎬ 光照 厌 氧和高温可加速抗性基因的降解 [93] ꎬ 可见地下水环 境的低温和黑暗条件不利于抗性基因的衰减 ꎬ 地下 水系统很有可能成为抗性基因的另一储存库 ꎮ 6 研究展望 (Research prospects) 抗生素的来源 迁移转化及抗性基因的传播 扩 散机制等方面的研究在我国还处于起步阶段 ꎬ 中国 作为畜牧业大国 ꎬ 抗生素和抗性基因的污染不容忽 视 ꎬ 一旦这些抗性菌株和抗性基因进入到食物链中 ꎬ 将会对人类公共健康造成巨大威胁 [94] ꎮ 目前 ꎬ 地下 水系统中有关抗生素及抗性基因的报道还十分有 限 ꎬ 其对地下水系统的生态风险研究几乎是空白 ꎬ 因 此 ꎬ 今后应从以下几方面展开研究 : 1. 开展地下水系统中抗生素及抗性基因的调查 研究 ꎬ 以全面掌握我国地下水系统中不同类型的抗生 素及抗性基因的污染现状 ꎬ 追踪污染来源 ꎬ 为地下水 生态风险评估和相关环境标准的建立提供参考 ꎮ 2. 查明抗生素在地下水系统中的迁移转化规 律及抗性基因的扩散 转移机制 ꎬ 探讨地质介质 地 下水特殊环境因子与污染物间的耦合关系 ꎬ 为制定 地下水污染防治方案提供基础数据和科学依据 ꎮ 3. 积累抗生素及抗性基因对地下水系统的生

6 ３２ 生 态 毒 理 学 报 第 11 卷 态毒理基础数据ꎬ开发快速检测和评价系统ꎬ以建立 antibiotics in water environment and its impact on human 地下水抗生素及抗性基因的安全评估及预警体系ꎮ health [J]. The Administration and Technique of Environ mental Monitoring, 2013, 25(1): 14 17, 21 (in Chinese) 致谢:我校校友 先师傅家谟院士曾对本研究团队的工作给 [11] 闵敏, 陆光华. 水环境中的抗生素[J]. 化学与生物工程, 予指导和鼓励ꎮ 今特撰此文ꎬ以表达对先生的敬仰与追思ꎮ 2013, 30(11): 吾辈定不负先生厚望 为我国环保事业而努力奋斗! Min M, Lu G H. Antibiotics in water environment [J]. Chemistry & Bioengineering, 2013, 30 (11 ): ( in Chinese) 通讯作者简介:王焰新 (1963 )ꎬ男ꎬ博士ꎬ教授ꎬ主要从事环 境水文地质研究ꎬ发表 SCI 论文 130 余篇ꎮ [12] Tong L, Huang S B, Wang Y X, et al. Occurrence of anti biotics in the aquatic environment of Jianghan Plain, cen tral China [J]. Science of the Total Environment, 2014, 参考文献( Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅｓ) : [ 1 ] Kummerer K. Antibiotics in the aquatic environment A review Part I [J]. Chemosphere, 2009, 75(4): : [13] Yao L L, Wang Y X, Tong L, et al. Seasonal variation of antibiotics concentration in the aquatic environment: A [ 2 ] Ferech M, Coenen S, Malhotra Kumar S, et al. European case study at Jianghan Plain, central China [J]. Science of surveillance of antimicrobial consumption (ESAC): Out patient antibiotic use in Europe [J]. Journal of Antimicro bial Chemotherapy, 2006, 58(2): the Total Environment, 2015, 527: [14] Michael I, Rizzo L, McArdell C S, et al. Urban wastewater treatment plants as hotspots for the release of [ 3 ] Hvistendahl M. Public health China takes aim at rampant antibiotics in the environment: A review [J]. Water Re antibiotic resistance [J]. Science, 2012, 336 (6083): search, 2013, 47(3): [15] Accinelli C, Koskinen W C, Becker J M, et al. Environ [ 4 ] Kemper N. Veterinary antibiotics in the aquatic and terres mental fate of two sulfonamide antimicrobial agents in trial environment [J]. Ecological Indicators, 2008, 8(1): 1 soil [ J ]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 13 [ 5 ] Zhang Q Q, Ying G G, Pan C G, et al. Comprehensive 2007, 55(7): [16] 王冉, 刘铁铮, 王恬. 抗生素在环境中的转归及其生态 evaluation of antibiotics emission and fate in the river ba 毒性[J]. 生态学报, 2006, 26(1): sins of China: Source analysis, multimedia modeling, and Wang R, Liu T Z, Wang T. The fate of antibiotics in envi linkage to bacterial resistance [J]. Environmental Science ronment and its ecotoxicology: A review [J]. Acta Eco & Technology, 2015, 49(11): [ 6 ] Xu W H, Zhang G, Li X D, et al. Occurrence and elimi logica Sinica, 2006, 26(1): (in Chinese) [17] 李兆君, 姚志鹏, 张杰, 等. 兽用抗生素在土壤环境中 nation of antibiotics at four sewage treatment plants in the 的行为及其生态毒理效应研究进展[J]. 生态毒理学报, Pearl River Delta ( PRD ), South China [J ]. Water Re 2008, 3(1): search, 2007, 41(19): Li Z J, Yao Z P, Zhang J, et al. A review on fate and eco [ 7 ] Martinez J L. Antibiotics and antibiotic resistance genes in logical toxicity of veterinary antibiotics in soil environ natural environments [J]. Science, 2008, 321(5887): 365 ments [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2008, 3(1): (in Chinese) [ 8 ] Dantas G, Sommer M O, Oluwasegun R D, et al. Bacteria [18] Tong L, Li P, Wang Y X, et al. Analysis of veterinary an subsisting on antibiotics [J]. Science, 2008, 320 (5872): tibiotic residues in swine wastewater and environmental water samples using optimized SPE LC/MS/MS [ J ]. [9] 杨会峰, 王贵玲, 张翼龙. 中国北方地下水系统划分方 案研究[J]. 地学前缘, 2014, 21(4): Chemosphere, 2009, 74(8): [19] Barnes K K, Kolpin D W, Furlong E T, et al. A national Yang H F, Wang G L, Zhang Y L. A division scheme of reconnaissance of pharmaceuticals and other organic groundwater systems in North China [J]. Earth Science wastewater contaminants in the United States I) Ground Frontiers, 2014, 21(4): (in Chinese) water [J]. Science of the Total Environment, 2008, 402(2 [10] 冯宝佳, 曾强, 赵亮, 等. 水环境中抗生素的来源分布 及对健康的影响[J]. 环境监测管理与技术, 2013, 25(1): 3): [20] Batt A L, Snow D D, Aga D S. Occurrence of sulfona mide antimicrobials in private water wells in Washington Feng B J, Zeng Q, Zhao L, et al. Source distribution of County, Idaho, USA [J ]. Chemosphere, 2006, 64 (11 ):

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