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遵雷
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1 在线 015 年光催化原理及应用报告感谢新材料在线终极粉丝, 北京理工大学杨霈老师提供资料简版

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3 目录第 1 章研究背景什么是光催化? 为什么要研究光催化? 第 2 章光催化应用光催化的用途可以被分成哪几类? 第 3 章光催化原理催化剂中的电子是如何工作的? 第 4 章光催化与第一性原理我们可以用第一性原理干什么?

4 第一章研究背景光催化 : 一种在光的照射下, 自身不起变化, 却可以促进化学反应的现象 photocatalysis( 光催化 )=photo( 光 )+catalysis( 催化作用 )

5 研究背景 1972 年, 由日本东京大学藤岛昭 (Fujishima A) 和 Honda K 两位教授首次报告发现 TiO 2 单晶电极光催化分解水从而产生氢气这一现象, 光催化开始逐渐引起学术界和工业界的关注

6 光合作用一个重要的光催化现象

7 动物的视觉胶片感光光刻蚀污染物的降解均与光催化有关

8 综上所述, 光催化不仅是一个重要的基础研究课题, 而且还可以带来巨大的经济效益对光催化的研究具有十分重要的意义

9 第 2 章光催化应用能源环境医疗

10 光催化应用能源 ( 光解水 ) 所谓光解水, 就是在光的照射下利用某些催化剂将水分解来产生氢气

11 光催化应用能源 ( 光解水 ) 传统能源的日益枯竭以及所造成的环境污染是我们开发光解水制氢的直接原因

12 光催化应用能源 ( 光解水 ) 光解水的优点 : (1) 太阳能是一种可再生能源, 不用担心能源枯竭 ; (2) 光解水产物主要是氢气和氧气, 不用担心对环境造成污染光解水的缺点 : 只能利用紫外光进行光催化, 光的转换效率低

13 光催化应用能源 ( 光解水 ) TiO 2 带隙大小为 3.2eV

14 光催化应用能源 ( 光解水 ) 我们可以用太阳能电池电解水吗 1. 以太阳能电池电解水效率低 ; 2. 以太阳能电池电解水装置复杂综合以上两点考虑, 光解水与电解水相比仍具有成本优势

15 2.2 光催化应用环境所谓光解水, 就是在光的照射下利用某些催化剂将有害物质进行分解或转化

16 光催化应用环境光催化作为环境净化技术具有以下优点 : (1) 采用化学氧化的方法, 不会出现二次污染 ; (2) 光催化氧化在室温下进行, 且反应装置简单 ; (3) 直接利用太阳光驱动氧化还原反应, 有利于节能减排

17 光催化应用环境光催化作为环境净化技术缺点 : (1) 光生电子空穴对的再复合率高, 量子效率偏低 ; (2) 悬浮水溶液中不好控制各类被吸附物质, 因而不能准确了解各种具体的反应机理 ; (3) 选择吸附性差, 降低了反应的速率和选择性 ; (4) 只能利用紫外光部分, 光谱响应范围窄 ; (5) 必须支载于适当的载体上, 固定化条件苛刻 ;

18 光催化应用环境 (6) 在处理高浓度有机污染物和难解污染物方面效果不明显, 且存在失活的现象 ; (7) 粒度越小催化活性越高, 但粒度过小时存在二次凝聚现象, 因此需要考虑催化剂粉末的分散问题 ; (8) 高浓度废水透光率差, 反应难以进行 ; (9) 有机物降解时中间产物存在复杂性 ; (10) 工业化成本高 ; (11) 目前的评价方法和标准化测试方法还很不完善

19 光催化应用环境尽管有以上一些不尽如人意的地方, 光催化环境净化仍然是一个十分有生命力的领域日本环境省发表的 2020 年环境产业市场预测的 58 万亿日元中, 有关光催化的占了 3 万 9 千亿日元

20 光催化应用医疗光催化剂表面由于光的激发产生的强氧化还原能力和超亲水性等特异反应在医疗以及相关联的周边领域的应用是今后的重大课题之一

21 光催化应用医疗光催化在医疗领域几种重要的应用 : (1) 医疗仪器医疗器具医用卫生材料 ; (2) 疾病的治疗 ( 治疗法治疗药治疗辅助手段 ); (3) 医疗环境公众卫生 ( 防菌防污防臭去除有毒气体和溶剂环境污染物质的分解 )

22 光催化应用医疗长期留在病人体内的导尿管很难避免细菌的污染, 投入抗生素或频繁更换导管都会加重患者的经济负担和肉体痛苦如果使用了涂有二氧化钛具有光催化功能的导管就可以实现自我防菌杀菌

23 光催化应用医疗将二氧化钛粒子引入到癌细胞等病灶部位, 粒子表面会在光催化作用下产生自由羟基和过氧化氢等活性物质, 这些物质可以杀死癌细胞, 从而获得抗癌效果

24 光催化应用医疗光催化净化装置还可以用于制造空气净化装置以及防菌冰箱并去除其异味

25 第 3 章光催化原理当光子能量高于半导体带隙值的光照射半导体时, 半导体的价带电子发生带间跃迁, 即从价带跃迁到导带, 从而产生光生电子 (e-) 和空穴 (h+) 导带的电子具有还原性而价带的电子具有氧化性

26 光催化原理光催化反应是由催化剂表面因受光照后产生的电子 - 空穴对所引发的 : 2 hν + TiO e + h 电子与空穴也会重新复合, 散发出热能, 还有另一类简单复合, 可表示为 : + + h ν HO 4h O 4H h ν O H e HO Schematic representation of charge transfer within a photoelectrochemical cell involving a semiconducting photoanode and metal cathode.

27 光催化原理当一个金属电极浸在该金属的一种盐溶液中时, 金属中的原子有离开晶格, 转变为金属正离子进入溶液的倾向 ; 溶液中的金属离子也有在金属电极的表面还原为原子而沉积的趋势这样, 在电极表面上因聚积电子而带负电, 靠近电极表面的溶液中可能聚积着金属离子而带正电, 因而在电极和溶液之间存在着一定的电势差现在采用的氧化还原电势都是相对值, 其他物质与相应的溶液所构成的电极直接或间接地与标准氢电极组成化学电池, 进行测定对比, 求得它们的电势

28 光催化原理

29 光催化原理 Kinetics of the primary steps in photoelectrochemial mechanism. Recombination is mediated primarily by >Ti(III) in the first 10ns. Valence-band holes are sequestered as long-lived >TiOH + after 10ns. >TiOH is reformed by recombination with conduction-band electrons or oxidation of the substrate on the time scale of 100 ns. The arrow lengths are representative of the respective time scales.

30 光催化原理在有些反应中, 空穴也可以直接参与氧化, 例如

31 第 4 章光催化与第一性原理 4.1 光催化与体材料电子结构上图 (a) 纯锐钛矿 TiO 2 (b) Ni O 掺杂锐钛矿 TiO 2 电子能带结构下图 (a,a ) 纯锐钛矿 TiO 2, (b,b ) Ni O 的体系的 TDOS 和 PDOS

32 4.1 光催化与体材料电子结构通过引入杂质能级,TiO 2 的催化效率得到了增强, 具体原因有两点 : (1) 杂质能级使该材料吸收能量较小的光子 ; (2) 杂质能级使电子 - 空穴对的寿命得到增长 ( 未知 )

33 4.1 光催化与体材料电子结构钛原子电子结构排列 :1S 2 2S 2 2P 6 3S 2 3P 6 3D 2 4S 2 锐钛矿 TiO2 导带主要由 Ti 的 3d 轨道组成, 如何将带隙算准也是我们需要关注的重要问题

34 4.1 光催化与体材料电子结构 Eu/Si 掺杂锐钛矿 TiO2 体系的紫外 - 可见光吸收谱 :(a,a') 纯锐钛矿 TiO2,(b,b') Si 掺杂体系,(c,c') Eu 掺杂体系,(d,d') Eu/Si 共掺杂体系左幅图和右幅图分别表示理论计算与实验测试的吸收谱

4.2 光催化与表面性质 1 In this letter, we use a combined experimental and theoretical approach to show that, at low coverages, water dissociation takes place exclusively on defect sites

35 4.2 光催化与表面性质 1 In this letter, we use a combined experimental and theoretical approach to show that, at low coverages, water dissociation takes place exclusively on defect sites associated with oxygen vacancies. In order to reach this conclusion we have used our ability to distinguish the two defect species, oxygen vacancies and bridging hydroxyl groups.

36 4.2 光催化与表面性质 2 In this letter, we use a combined experimental and theoretical approach to show that, at low coverages, water dissociation takes place exclusively

37 4.2 光催化与表面性质过渡态理论简介 Henry D. Eyring Michael Polanyi 1935 年,Henry D. Eyring Meredith Gwynne Evans 和 Michael Polanyi 同时提出了过渡态理论

38 4.2 光催化与表面性质过渡态理论简介过渡态理论要点 : 1. 化学反应从本质上看是原子之间重新排列组合, 在排列组合的过程中, 体系的势能降低, 使的反应能进行下去 2. 反应物分子转变为生成物分子的过程中间, 一定要经过一能级较高的过渡态 ( 即活化络合物 ), 故过渡态理论又称为活化络合物理论

39 4.2 光催化与表面性质过渡态理论简介适用条件 : 过渡态理论只适用于基元反应基元反应是指是指没有中间产物, 一步完成的反应例如 : H 2 和 I 2 的气相反应总反应式为 : H 2 +I 2 =2HI 上述反应的基元反应包括两步 : I 2 +M( 高能 )=2I +M( 低能 ) H 2 +2I =2HI M 表示反应体系中存在的各种分子 ( 例如 H 2 I 2 或其他杂质分子 ) I 2 分子与一个高能量的 M 分子相碰撞, 生成两个 I 自由原子,M 分子则失去能量, 这一步反应是可逆的两个 I 再与一个 H 2 分子碰撞, 生成两个 HI 分子

40 4.3 新的反应机理

41 4.3 新的反应机理 Schematic of the photocatalytic generation of H 2 under the proposed hole shuttle mechanism.

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