非线性光学 (Nonlinear Optics) 非线性极化率张量 (Nonlinear Susceptibility Tensor) 非共振非线性 (Non-Resonant Nonlinearities) 共振非线性 (Resonant Nonlinearities) 二阶非线性 (Second-Order Nonlinearities) 1981: Nicolaas Bloembergen & Arthur L. Schawlow won the Nobel Prize for their contributions to laser spectroscopy and nonlinear optics. Robert W. Boyd Robert W. Boyd (Doctoral advisor: Charles H. Townes) is noted mainly for his work in nonlinear optics. He is currently Canada Excellence Research Chair in Quantum Nonlinear Optics at the University of Ottawa and on the Faculty at the University of Rochester.
Nonlinear Optical Phenomena Frequency conversion Multi-photon imaging Nonlinear optical imaging PRL 93,133904 (2004) 线性光学假定折射率 吸收系数和反射率等光学特性不依赖于光功率 ; 当采用高功率激光时, 有可能进入一个不同的行为范畴, 即非线性光学 在非线性光学中, 材料的电极化率 (electric susceptibility) 以及相伴的所有其它特性随着光束的电场强度而变化
一 非线性极化率张量 The nonlinear susceptibility tensor 材料的光特性由其介电常数 (dielectric constant) 的实部和虚部所描述 而可以由介质的偏振所得到 : 在线性光学中, 假定与光波的电场强度具有线性关系 : 其中即为电极化率, 有 在非线性光学中, 和的关系更为复杂, 假定两者平行可以忽略矢量特性 此时可以将分为线性项和非线性项, 有 此时可以引入非线性极化率以及 n 阶非线性极化率, 如下所示
一 非线性极化率张量 The nonlinear susceptibility tensor 进一步得到和 介电常数 ( 折射率和吸收系数 ) 通过非线性极化率与电场强度结合在一起 不同级数的非线性极化率一起导致了所有的非线性效应, 其中最重要的是与 相关的二阶或三阶非线性效应 由于晶轴 ( 各项异性 ) 的存在, 介质的非线性响应依赖于所施加的电场方向 比如, 二阶非线性偏振可以表达为, 其中 为 二阶非线性张量 (27 个 ) 可理解为沿 y 和 z 方向施加的电场在 x 方向可产生非线性偏振? 可以类似写出三阶非线性偏振分量 (81 个 ) 为 :
一 非线性极化率张量 Problem: Solution: 激光沿 z 方向传播时, 其偏振方向沿 x 或 y, 此时有, 因此 当 i=x 或者 i=y 时, 上式右面所有项皆为 0, 从而得到, 因此非线性偏振为 z 方向
二 光学非线性的物理起源 将一个电子束缚到一个原子中的电场幅度在 10 10-10 11 V m -1 左右, 在光电场幅度与该数值接近时非线性效应开始凸显 由, 此时光强需要达到 10 19 W m -2, 可以由高功率激光来实现 实际上并不需要上述的高光强, 因为大量原子的微弱非线性效应可以叠加在一起产生可观的宏观非线性效应 需要相位同步即 phase matching 条件 非线性效应的微观起源依赖于光频是否与原子的自然跃迁频率相接近 : 共振非线性效应和非共振非线性效应 非共振非线性效应需要在经典振子模型中引入非简谐项 (anharmonic term) 得以解释 ; 共振非线性效应则需要借助于量子模型
二 光学非线性的物理起源 Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 介质与电磁波作用过程中, 其响应可假定来自于具有一系列特性共振频率的振子 在近红外 可见和紫外波段, 该响应可认为与电子有关 ; 这些电子通过简谐恢复力被原子束缚, 因此光波驱动场引起的位移通常可认为是线性的 该线性假设只适合于较小位移, 强激光作用下所产生的大位移与场强之间的线性关系不再成立 非共振非线性效应可以通过电子束缚在如下形式的非简谐势阱中来进行描述 : 其中 ω 0 为自然共振频率, 而 x=0 对应于电子的平衡位置 在移情况下为主导项 的情况下, 可以对上式进行级数展开, 而简谐项在小位
二 光学非线性的物理起源 Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 只考虑二阶效应, 即关注于式中的 x 3 成份, 此时偏离平衡位置的恢复力为 : 此时的恢复力强度依赖于位移的方向 : 电子在正位移时所承受的恢复力大 在光波的 AC 电场驱动下, 电子在正周期的位移要小于负周期的位移 由于介质在单位体积内的偶极矩为, 其偏振沿电场方向也具有非对称性 因此偏振和电场之间的关系不再是线性, 而是依赖于的高阶级数
二 光学非线性的物理起源 Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 非简谐介质对正弦驱动场的响应 其中虚线代表的是偏振和电场之间的线性关系, 而实线代表非线性关系 (a) 在小电场情况下, 偏振与电场的时间变化接近 (b) 电场强度加大后, 偏振响应产生了非对称性, 在负电场情况下具有较大的偏离 以上这种失真的输出在电路理论中可以解释为高阶简谐成份的出现
二 光学非线性的物理起源 Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 由, 令, 有 即在 不为零时, 频率为 ω 的入射光场在介质中产生了频率为 2ω 的出射光场 为了找出中 C 3 和的关系, 需要考虑在频率为 ω 的 AC 电场驱动下电子运动方程的近似解 acceleration damping restoring force 驱动电场 : 电子位移 : 尝试解 且满足 :
二 光学非线性的物理起源 Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 将代入到, 有 其中省略号包含高频 高阶交叉项 线性响应 的系数在方程两边相等, 从而得到 此时在频率 ω 处的偏振为 由上式和 X 1 与的表达式可以得到 非线性响应 的系数在方程两边相等, 从而得到
二 光学非线性的物理起源 Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 进一步得到 此时在频率 2ω 处的偏振为 另外在频率 2ω 处的偏振由频率为 ω 的驱动电场转换而来, 可得到 由上面三式, 最终得到, 即二阶非线性极化率与运动方程中 的非简谐项 C 3 成正比 Miller s Rule 当 ω 趋近于 ω 0 时, 开始增长, 称为共振增强效应, 此时经典描述不再适用
二 光学非线性的物理起源 Resonant nonlinearities 共振非线性 上面讨论的非共振非线性对应着 虚拟 过程, 即光子能量不对应于原子的任何跃迁能级 在共振情况下, 光束在传播过程中原子吸收了光子进入到激发态 在光强极大时, 介质的吸收系数 ( 即介电系数 ) 发生变化 光学非线性 频率为 v 的高强度激光在吸收介质中传播 ;u ν 为光束的能量 ( 频率 体积 ) 密度 ; 介质仅具有 E 1 和 E 2 两个能级 ; 单位体积内有 N 1 (N 2 ) 个原子在 E 1 (E 2 ) 能级 在高光强度时,E 2 能级的原子数 N 2 不能被忽略, 因此会有受激发射光子加入到光束中, 从而有效地减小吸收系数 厚度为 dz 的光束单位时间内被介质吸收的光子数 : 注 :, 原子跃迁的光谱线型函数
二 光学非线性的物理起源 Resonant nonlinearities 共振非线性 同样可以得到介质的单位时间内添加到光束中的受激发射光子数目 : 此时单位时间内减少的光子数目为, 即净吸收速率 随着光束在介质中的传播, 其强度逐渐减小 : 定义 z 处的光强为 I(z),dz 内光强的变化为 di, 此时有 由于光束强度定义为单位时间在单位面积上通过的能量 (W m -2 ), 有, 即 进一步得到
二 光学非线性的物理起源 Resonant nonlinearities 共振非线性 由吸收系数 α 的标准定义 :, 可得 即吸收系 数正比于上下能级的原子数差 在低光强下, 可以假定和, 则吸收系数只和介质中的总原子数有关 ; 在高光强下, 由于上下能级的原子数目差减小, 导致吸收系数减小 随着光强的增加, 吸收系数的减小从实验上可以用饱和强度 I s 来表示 :, 其中 α 0 为线性吸收区的吸收系数 材料的吸收系数如果能用上式来表示, 就可被称为饱和吸收体 (saturable absorber) 在光强相对较弱的情况下, 有, 即吸收系数随光强 ( ) 线性变化 由于 α 正比于的虚部, 且有, 即由于 饱和吸收引起的共振非线性来源于三阶非线性效应 ( )
三 二阶非线性 Nonlinear Frequency Mixing 非线性混频 介质被两个频率分别为 ω 1 和 ω 2, 幅度分别为 ɛ 1 和 ɛ 2 的正弦波所激发, 非线性偏振为 这意味着二阶非线性响应产生的偏振波频率为入射两场频率的和与差 介质将重新发射频率为 ω sum = ω 1 +ω 2 和 ω diff = ω 1 -ω 2 的光波, 称为非线性混频效应 ; 如 果两入射光波频率相同, 这个效应被称为倍频或二次谐波产生 Faynman diagrams
三 二阶非线性 Nd: YAG 激光器中的非线性频率变换过程
三 二阶非线性 下转换过程 (down conversion) 参量放大过程 (parametric amplification) 和参量振荡过程 (parametric oscillation) 和频的反过程, 即一个频率为 ω 的输入光子可在介质中产生频率为 ω 1 和 ω 2 的两个新光子, 满足 ω= ω 1 +ω 2, 称为下转换过程 频率为 ω s 的微弱 信号 场, 在频率为 ω 的强大 泵浦 场存在下, 通过差频过程可产生频率为 ω i = ω-ω s 的 闲频 场, 而 闲频 场通过与 泵浦 场混合可产生更多 信号 场 参量放大过程 如果非线性材料被放入光学腔内, 共振频率为 ω s 或 ω i, 可以产生光学振荡 参量振荡过程
三 二阶非线性 晶体对称性效应 二阶非线性极化率为具有 27 个分量的三阶张量, 其中部分分量相同, 比如 和 必然相同, 即介质的响应不依赖于场的数学排列顺序 因此, 二阶非线性极化率只剩有 18 个独立分量 此时, 偏振场和电场的关系可由非线性光学系数张量 d ij 表示如下, 在许多晶体中, 非线性光学系数张量可进一步简化, 因为晶体的对称性要求许多分 量为零, 而许多其它分量相等
三 二阶非线性 晶体对称性效应 比如, 中心对称晶体 (centrosymmetric) 具有反转对称性, 在施加单一电场时, 非线 性偏振 的分量可表示为, 即电场方向反转时情 况不变 另外, 由晶体的反转对称性, 在场方向不变而反转晶体时, 所有的物理过程相同 在晶体的坐标轴变化下, 所有的和的分量变化符号, 从而得到 要想让上两式同时成立, 必须保证 非线性极化率为零的结论, 即 d ij =0, 从而得到反转对称晶体的二阶
三 二阶非线性 晶体对称性效应 晶体如不具有反转对称性, 一些 d ij 系数不为零 ; 三斜晶系晶体具有最差的对称性, 因此 18 个 d ij 系数都不为零 ; 对于 zinc blende 结构, 三个非零系数为 d 14 d 25 和 d 36 且相等 几种重要非线性光学晶体的非线性光学系数
三 二阶非线性 相位匹配 Phase Matching 非线性效应通常很弱, 需要较长的非线性光学晶体来获得有用的非线性转换效率 这就需要在整个晶体中产生的非线性光波相位相同, 从而使得光场能够相干叠加 上述条件满足时, 就进入到相位匹配范畴, 需要非线性晶体取向于精准的角度 以 Nd:YAG 激光器的 1064 nm 倍频到 532 nm 为例 : 两个波长在晶体中的折射率和传播速 度不同, 在晶体前端面产生的 532 nm 光波与基波 1064 nm 在不同时间到达晶体后端面, 因此在晶体前端面产生的 532 nm 光波与在晶体后端面产生的 532 nm 光波失相 假定光束沿着 z 方向传播, 此时非线性波以 exp(ik (2ω) z) 传播, 其中 k (2ω) 为 2ω 波的波矢 另一方面, 基波以 exp(ik (ω) z) 传播, 其中 k (ω) 为 ω 波的波矢 由于, 介质中给定点的非线性偏振将以 [exp(ik (ω) z)] 2 = exp(i2k (ω) z) 相位产生
三 二阶非线性 相位匹配 Phase Matching 此时在晶体前端面和在晶体中 z 处产生非线性波的相位差 定义相干长度, 此时相位失配为 2π, 有 k=nω/c 上式可以用频率为 2ω 和 ω 的折射率 n 2ω 和 n ω 重新写为 从而得到 和时,, 其中 λ 为基波的真空波长 : 在 相干长度的存在意味着只有在距离晶体端面较短距离发射的光波才能相干叠加
三 二阶非线性 相位匹配 Phase Matching 如果能够使得, 则在整个晶体中产生的非线性光波都具有相同相位, 从而能够相干叠加, 即相位匹配条件 对于具有正常色散特性的晶体, 相位匹配条件 看起来不能得到满足 如果晶体为各向异性即具有双折射特性, 就有机会平衡色散造成的折射率变化 比如对于具有正常色散和负双折射特性的单轴晶体, 有和 此时 可令倍频光作为异常光 基频光作为寻常光来传播, 从而实现相位匹配 在时, 有, 因此相位匹配条件也可理解为非线性过程中的动 量守恒 从光子波矢角度来看, 有
三 二阶非线性 Problem: 相位匹配 Phase Matching Solution: (a) 相位匹配条件为, 由于基波沿 x 轴偏振, 其折射 率为, 与角度 θ 无关 倍频波作为异常光偏振, 其折射率 为 其中 n o 和 n e 为 2ω 频率处的折射率 此时相位匹配条件要求 (b) 将 KDP 晶体的各个折射率代入上式, 有, 即