496 东南大学学报 ( 自然科学版 ) 第 47 卷 [4] [5] 米线和纳米薄膜等, 远低于其相应体态材料的热导率. 而合金散射机制则认为晶体材料中引入杂质原子会对晶体内部的周期势场产生微扰, 进而会阻碍热流和减小热导率 [6]. 这可以解释许多材料的热导率会随着杂质浓度的升高而逐渐降低 [7

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笋臧
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1 第 47 卷第 3 期 2017 年 5 月东南大学学报 ( 自然科学版 ) JOURNALOFSOUTHEASTUNIVERSITY(NaturalScienceEdition) Vol.47 No.3 May2017 DOI: /j.isn 二维声子晶体色散关系的大尺度晶格动力学计算魏志勇蒋永强毕可东杨决宽陈云飞 ( 东南大学机械工程学院, 南京 ) ( 东南大学江苏省微纳生物医疗器械设计与制造重点实验室, 南京 ) 摘要 : 提出了一种计算大尺度原胞的晶格动力学方法, 对光滑硅薄膜的声子色散关系进行了检验. 在不考虑声子区域折叠效应的条件下, 通过比较超原胞和单原胞模型计算的声子色散关系, 证实了所提方法的正确性. 运用该方法研究了二维孔状硅声子晶体的色散关系. 进一步研究了硅声子晶体色散关系与气孔率和膜厚的关系, 结果发现, 与相同厚度的光滑硅薄膜相比, 孔的存在降低了三支声学的声子群速度 ; 随着气孔率的增加, 声子群速度快速降低 ; 而增加薄膜厚度主要增加了法向声子群速度. 关键词 : 声子晶体 ; 晶格动力学 ; 色散关系 ; 群速度中图分类号 :O484.4 文献标志码 :A 文章编号 : (2017) Largescalelaticedynamicscalculation forphonondispersionrelationoftwo dimensionalphononiccrystals WeiZhiyong JiangYongqiang BiKedong YangJuekuan ChenYunfei (SchoolofMechanicalEngineering,SoutheastUniversity,Nanjing211189,China) (JiangsuKeyLaboratoryforDesignandManufactureofMicro NanoBiomedicalInstruments,SoutheastUniversity,Nanjing211189,China) Abstract:Alaticedynamicstechniqueforphonondispersionoflargescaleunitcelwasdeveloped inthispaper,andisusedtocheckthephonondispersionofthesmoothsiliconfilm.thecomparison ofthephonondispersionbetweenthesuperunitcelmodelandthesingleunitcelmodelconfirmed thevalidityofthetechniquewithoutconsideringthezonefoldingefects.thetechniquewasper formedtoinvestigatethephonondispersionrelationoftwo dimensionalporoussiliconphononiccrys tals.comparedwithsmoothsiliconfilm withsamethicknes,itwasfoundthattheintroductionof theporereducedthephonongroupvelocityofthreeacousticphononbranches.theefectsofthepo rosityandthethicknesofthesiliconphononiccrystalsonthephonondispersionrelationwerefurther investigated.theresultsshownthatthephonongroupvelocityforalmodesdecreasessharplywith increasingporosity;whileincreasingthethicknesmainlyincreasesthegroupvelocityofza(flexi bleacoustic)modes.thepresentinvestigationprovidesanimportantguideformodulatingthether malconductivityofphononiccrystals. Keywords:phononiccrystals;laticedynamics;dispersionrelation;groupvelocity 低热导率材料和结构在工程上有很多重要的应用, 如降低材料的热导率可以提高节能建筑的能源消耗量 [1] [2] 热障涂层的性能和热电材料的热电转化效率 [3]. 对于工程上应用广泛的半导体和绝缘体材料, 其热导率主要与声子色散关系和声子散射机制 2 个因素有关. 在过去的几十年里, 研究人员主要是采用边界散射和合金散射机制来降低材料的热导率. 根据经典的尺寸效应, 当材料的特征尺寸小于声子平均自由程时, 材料的有效热导率会大幅降低. 这导致许多纳米结构的热导率, 如纳收稿日期 : 作者简介 : 魏志勇 (1984 ), 男, 博士, 讲师,zywei@seu.edu.cn. 引用本文 : 魏志勇, 蒋永强, 毕可东, 等. 二维声子晶体色散关系的大尺度晶格动力学计算 [J]. 东南大学学报 ( 自然科学版 ),2017,47(3): DOI: /j.isn

2 496 东南大学学报 ( 自然科学版 ) 第 47 卷 [4] [5] 米线和纳米薄膜等, 远低于其相应体态材料的热导率. 而合金散射机制则认为晶体材料中引入杂质原子会对晶体内部的周期势场产生微扰, 进而会阻碍热流和减小热导率 [6]. 这可以解释许多材料的热导率会随着杂质浓度的升高而逐渐降低 [7]. 而在最近几年, 使用声子晶体来调控材料热导率逐渐被越来越多的研究者所关注 [89]. 所谓声 [10] 子晶体是指在空间上具有周期结构的一类超材料. 声子晶体对热导率的调控主要是通过修改其色散关系, 进而改变声子群速度来实现的.Dechaum [11] phai 等通过理论计算认为, 声子色散关系的改 [12] 变是声子晶体热导率降低的主要原因.Yang 等通过分子动力学显示, 三维声子晶体的热导率比其相应的体态值可以下降 3 个数量级. 因此, 为了实现工程上对声子晶体热导率的主动控制, 有必要对影响声子晶体色散关系的一系列参数进行详细分析. [13] 晶格动力学是计算声子色散关系的常规方法. 对于一般体态材料, 原胞中包含的原子个数较少, 使用这种方法较方便. 但是对于声子晶体, 原胞中包含的原子个数成百上千, 使用传统方法在编制程序时较为麻烦. 本文提出了一种基于原胞思想的晶格动力学方法, 可以较方便地计算超大原胞结构的声子色散关系. 1 计算方法本文提出的大尺度原胞的晶格动力学计算方法包括分子动力学计算原子对的相互作用力有限差分法计算原子对的相互作用力常数构造动力学矩阵求解矩阵本征值 4 个步骤. 1.1 分子动力学计算原子对的相互作用力通过平移原子, 得到一系列原子对的相对位置与原子受力的关系. 这个过程目前可以通过很多的 [14] 开源分子动力学程序实现, 如 Lammps 软件包等. 在本文的计算中, 采用课题组早年开发的基于 [15] SW 势函数计算硅的分子动力学代码. 1.2 有限差分法计算原子对的相互作用力常数对于具有相互作用的 2 个原子 i 和 j, 它们之间的相互作用力常数是一个 3 3 的矩阵, 矩阵的任意元素 k xy 可以通过如下差分公式计算 : k xy = F ijx(y+δ)-f ijx (y-δ) (1) 2Δ 式中,F ijx 为 i 原子的 y 坐标平移距离 Δ 后 i 原子与 j 原子在 x 方向的相互作用力. 由于晶格的对称性, 原子之间的二阶相互作用力常数需要满足晶体的平移不变性和旋转不变性 [16]. 数值计算的误差不可避免地会破坏这种守恒关系. 一般的做法是, 在使用有限差分法得到相互作用力常数后, 根据原胞内力常数的守恒关系修改中心原胞与其自身力常数矩阵的对角线元素, 保证每一行的力常数矩阵所有元素之和为零, 使之满足晶体的平移不变性和旋转不变性要求. 1.3 动力学矩阵构造由于使用的势函数一般设置了截断半径, 即超过一定距离的 2 个原子之间不存在相互作用力, 这使得存在相互作用力的一对原子往往处于相邻的原胞 ( 包括原胞与自身 ). 本文从原胞出发构造动 [17] 力学矩阵, 其计算公式为 D = S s=1 M s {e -j(r s q) } 3 3 (2) 式中,S 为邻近原胞的个数 ;M s 为以中心原胞为基础计算的原胞间相互作用力常数矩阵, 其大小取决于中心原胞中原子的个数 N, 构造原理是将中心原胞中每个原子按顺序依次与其相邻原胞中每个原子的 3 3 力常数矩阵组装, 得到大小为 3N 3N 的力常数矩阵 ;j 为虚数单位 ;q 为波矢 ;R s 为相对位置矩阵, 其与原胞间相互作用力常数矩阵类似, 也是以中心原胞为基础, 把中心原胞中的原子按顺序依次与其相邻原胞中的原子位置做差, 然后组装成大小为 N N 矩阵. 只要满足 2 个相互作用原子的距离不超过原胞尺寸, 方程 (2) 就可以应用于任意维数的大尺度原胞的晶格动力学中, 如对于一维的纳米线, 邻近原胞的个数共有 3 个, 因此式 (2) 中 S=3, 对于二维和三维大尺度原胞, 邻近原胞个数分别为 9 和矩阵本征值求解采用 Matlab 软件对获得的动力学矩阵求解特征值和特征向量, 即得到声子的频率和原子对应的振动矢量. 本文所提出的大尺度原胞晶格动力学方法相对于传统方法, 只需考虑中心原胞与其第一邻近的 9 个原胞的相互作用, 包括中心原胞与其自身的作用力, 因此简化了编程工作. 2 方法验证本文首先使用传统方法计算了光滑硅薄膜的声子色散关系. 将硅的晶格常量 a=0.543nm 作为长度单位, 对于厚度为 2a 的硅薄膜, 它的基本原胞沿薄膜面向的投影为 a a, 原胞内包含的原子个数为 16, 它的声子色散关系如图 1 所示. 在从 0~ 20THz 的整个频段范围内, 声子色散关系共有 48 条, 其中, 频率从 0 开始的 3 条从高到低分别对应

第 3 期魏志勇, 等 : 二维声子晶体色散关系的大尺度晶格动力学计算 497 纵向声学支 (LA) 横向声学支 (TA) 和法向声学支 (ZA). 由于对热输运起主要作用的一般为低频声子, 故在下面的所有计算中, 色散关系显示的是低频范围.

68 和 0.22THz, 与图 2(b) 中相应声子支对应的频率完全一样. 通过比较发现, 图 2(a) 中的其他色散关系曲线可以通过解折叠效应, 在图 2 (b) 中找到对应曲线, 由此证明了本文提出的计算大尺度原胞色散关系的方法是正确的.

使用本文给出的方法计算了声子色散关系, 如图 2(a) 所示, 声子色散产生明显的区域折叠效应 [11], 即晶格原胞的扩大导致最大波失变短和声子支数目变多.

孔状硅声子晶体的一个重要参数是气孔率, 根据给出的结构参数, 可以定义气孔率为 φ =(d/l) 2. 图 3(b) 是二维声子晶体的三维模型图, 其中沿面向方向施加了周期性的边界条件, 表示面向尺寸是无限的.

分别给出了孔尺寸参数为 d=2a,4a( 对应的气孔率分别为 φ 1 =0.11,φ 2 = 0.44) 的低频声子色散关系. 与前面给出的光滑硅薄膜的色散关系相比, 发现二维孔状硅声子晶体的 ZA 仍然保留了在低频段频率与波矢成平方的关系.

3 第 3 期魏志勇, 等 : 二维声子晶体色散关系的大尺度晶格动力学计算 497 纵向声学支 (LA) 横向声学支 (TA) 和法向声学支 (ZA). 由于对热输运起主要作用的一般为低频声子, 故在下面的所有计算中, 色散关系显示的是低频范围. 图 2(a) 的最大波矢相等. 因此, 使用本文提出的方法, 尽管原胞体积变大, 原子数增加, 声子模式数也相应地增加, 但得到的色散关系不变. 在图 2(a) 中,LA,TA 和 ZA 在波矢为 (6a) -1 π 的频率分别为 0.95,0.68 和 0.22THz, 与图 2(b) 中相应声子支对应的频率完全一样. 通过比较发现, 图 2(a) 中的其他色散关系曲线可以通过解折叠效应, 在图 2 (b) 中找到对应曲线, 由此证明了本文提出的计算大尺度原胞色散关系的方法是正确的. 3 结果与讨论图 1 硅薄膜的声子色散关系把以上相同光滑硅薄膜的单原胞沿面向的 2 个方向各扩展 6 倍, 变成包含 576 个原子的超原胞. 使用本文给出的方法计算了声子色散关系, 如图 2(a) 所示, 声子色散产生明显的区域折叠效应 [11], 即晶格原胞的扩大导致最大波失变短和声子支数目变多. 图 2(b) 显示了图 1 频率小于 1 THz 的区域, 而虚线处则表示波矢 q=(6a) -1 π, 与图 3 给出了二维孔状硅声子晶体的结构尺寸图. 图中,L 为原胞的边长,t 为薄膜的厚度,d 为中心孔的边长. 孔状硅声子晶体的一个重要参数是气孔率, 根据给出的结构参数, 可以定义气孔率为 φ =(d/l) 2. 图 3(b) 是二维声子晶体的三维模型图, 其中沿面向方向施加了周期性的边界条件, 表示面向尺寸是无限的. (a) 结构尺寸图 (b) 三维模型图图 3 二维孔状硅声子晶体模型 (a) 超原胞色散关系 (b) 基本原胞色散关系图 2 光滑硅薄膜低频声子色散关系比较为了研究气孔率对色散关系的影响, 本文取 L =6a,t=2a, 图 4(a) 和 (b) 分别给出了孔尺寸参数为 d=2a,4a( 对应的气孔率分别为 φ 1 =0.11,φ 2 = 0.44) 的低频声子色散关系. 与前面给出的光滑硅薄膜的色散关系相比, 发现二维孔状硅声子晶体的 ZA 仍然保留了在低频段频率与波矢成平方的关系. 这个特性是所有二维薄膜都具有的现象, 主要由薄膜内部原子沿法向振动引起的 [18]. 当气孔率从 0.11 增加到 0.44 后,3 支声学声子支在布里渊区边界的截止频率分别从 0.69,0.42,0.18THz 降到 0.42,0.15,0.12THz. 通过比较 2 种气孔率的孔状声子晶体在布里渊区边界的截止频率发现, 气孔率的增加使 3 支声学声子支的频率都大幅降低. 其余的光学声子支频率在整个布里渊区间也有明显的下降现象. 根据声子群速度公式 v g =dω/dq, 计算了 2 种模型对应的平均声子群速度与频率的关系, 其中包含了声学和光学声子支对声子群速度

4 498 东南大学学报 ( 自然科学版 ) 第 47 卷的贡献. 图 5 显示, 气孔率的增加能够降低声子的平均群速度, 尤其表现在布里渊区域中心的位置. 这是因为声子群速度 v g 与材料的弹性常数 C 和材料密度 ρ 有关, 即 v g (C/ρ) 1/2. 增加气孔率后, 材料弹性常数下降的幅度要比密度下降的幅度大, 所以会导致声子群速度的下降 [19]. 因此, 调控二维声子晶体的气孔率是一个调制声子晶体热导率的重要手段. 在布里渊区中心处的起始频率有所提高, 当厚度从 3a 增加到 4a 时, 最低频的光学声子频率从 0.71 THz 增加到了 0.77THz. 然而对热输运起主要作用的 3 支声学声子支的变化趋势并不完全一致. 比较图 6(a) 和 (b) 可以发现, 厚度的变化对 LA 和 TA 的变化不明显, 这是因为 LA 和 TA 主要是由原子的纵向振动和横向振动引起的 ; 然而厚度的增加显著增加了 ZA 的声子频率, 如在布里渊区边界, 当厚度从 3a 增加到 4a 时,ZA 的声子频率从 0.28THz 增加到了 0.35THz. 通过比较图 4(a) 与图 6 的结果也可以得到类似结论. (a)φ 1 =0.11 (a)t=3a (b)φ 2 =0.44 图 4 气孔率对色散关系的影响 (b)t=4a 图 6 厚度对声子色散关系的影响本文使用差分方法计算了在整个频段范围内这 2 种模型的声子平均群速度. 图 7 显示, 随着厚度的增加, 在低频范围内, 声子群速度也增加. 通过对照图 6 的声子色散关系, 可以认为群速度的增加主要是由 ZA 声子支引起的. 然而在高频范围内, 厚度对平均声子群速度的影响不大. 图 5 气孔率对平均声子群速度的影响图 6(a) 和 (b) 分别为厚度 t=3a,4a 的 2 种二维硅声子晶体的色散关系. 在这 2 个模型中,L= 6a 和 d=2a 保持不变. 随着厚度的增加, 光学声子 4 结语提出了一种计算大尺度原胞声子色散关系的晶格动力学方法, 当具有相互作用的 2 个原子处于邻近原胞时, 该方法可以用来计算任意一维两维和三维的超原胞结构的声子色散关系. 本文采用这

5 第 3 期魏志勇, 等 : 二维声子晶体色散关系的大尺度晶格动力学计算 499 图 7 厚度对平均声子群速度的影响种方法研究了二维孔状硅声子晶体的色散关系与气孔率和厚度的关系. 计算表明, 随着气孔率的增加,3 支声学声子支的频率和群速度都显著降低, 而增加声子晶体的厚度主要对 ZA 的频率和群速度有影响, 改变声子晶体的气孔率是调控声子晶体热导率的一个重要手段. 参考文献 (References) [1]ZhangYP,LinKP,YangR,etal.Preparation,ther malperformance and application ofshape stabilized PCM inenergyeficientbuild ings[j].energyand Buildings,2006,38(10): DOI: /j.enbuild [2] CaoXQ,VasenR,StoeverD.Ceramicmaterialsfor thermalbariercoatings[j].journaloftheeuropean CeramicSociety,2004,24(1):1 10.DOI: / S (03) [3]DreselhausM S,ChenG,TangM Y,etal.Newdi rectionsforlow dimensionalthermoelectric materials [J].AdvancedMaterials,2007,19(8): DOI: /adma [4]ChenYF,LiDY,LukesJR,etal.MonteCarlosim ulationofsiliconnanowirethermalconductivity[j]. JournalofHeatTransfer,2005,127(10): DOI: / [5] AsheghiM,LeungY K,WongSS,etal.Phonon boundaryscateringinthinsiliconlayers[j].applied PhysicsLeters,1997,71(13): DOI: / [6]PoudelB,HaoQ,MaY,etal.High thermoe lectric performanceofnanostructuredbismuthantimonytelu ridebulkaloys[j].science,2008,320(5876): DOI: /science [7] XieG,GuoY,WeiX,etal.Phononmeanfreepath spectrum and thermal conductivity for Si1 xgex nanowires[j].appliedphysicsleters,2014,104 (23): DOI: / [8]YuJK,MitrovicS,Tham D,etal.Reductionofther malconductivityinphononicnanomeshstructures[j]. NatureNanotechnology,2010,5(10): DOI: /nnano [9]CaoBY,YaoW J,YeZQ.Networkednan oconstric tions:anefectiveroutetotuningthethermaltransport propertiesofgraphene[j].carbon,2016,96: DOI: /j.carbon [10] MaldovanM.Soundandheatrevolutionsinphononics [J].Nature,2013,503(7475): DOI: /nature [11] DechaumphaiE,ChenR.Thermaltransportinpho noniccrystals:theroleofzonefoldingefect[j]. JournalofAppliedPhysics,2012,111(7): DOI: / [12]YangL,YangN,LiB.Extremelowthermalconduc tivityinnanoscale3dsiphononiccrystalwithspheri calpores[j].nanoleters,2014,14(4): DOI: /nl403750s. [13] 玻恩 M, 黄昆. 晶格动力学理论 [M]. 葛惟锟, 等译. 北京 : 北京大学出版社,2011: [14] PlimptonS.Fastparalelalgorithmsforshor trange moleculardynamics[j]. JournalofComputational Physics,1995,117(1):1 19.DOI: /jcph [15] StilingerFH,WeberTA.Computer simulationof localorderincondensedphasesofsilicon[j].physi calreviewb,1985,31(8): DOI: /PhysRevB [16]EsfarjaniK,StokesHT.Methodtoextractanharmon icforceconstantsfrom firstprinciplescalculations[j]. PhysicalReview B, 2008, 77: DOI: /PhysRevB [17]WeiZ,YangJ,BiK,etal.Phonontransportproper tiesinpilaredsiliconfilm[j].journalofapplied Physics,2015,118(15): DOI: / [18] WeiZ,YangJ,BiK,etal.Modedependentlatice thermalconductivity ofsingle layergraphene[j]. JournalofAppliedPhysics,2014,116(15): DOI: / [19]WeiZ,YangF,BiK,etal.Thermaltransportprop ertiesofal sp2three dimensionalgraphene:anisotro py,sizeandpresureefects[j].carbon,2017,113: DOI: /j.carbon

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第 35 卷第期西南大学学报 ( 自然科学版 ) 3 年月 Vol.35 No. JouralofSouthwestUiversity (NaturalScieceEditio) Feb. 3 文章编号 :673 9868(3) 69 4 一类积分型 Meyer-KiḡZeler-Bzier 算子的点态逼近赵晓娣, 孙渭滨宁夏大学数学计算机学院, 银川 75 摘要 : 应用一阶 DitziaṉTotik