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1 2012 年 第 57 卷 第 16 期 :1454 ~ 1461 专 题 : 中 国 环 境 变 化 遥 感 论 文 csb.scichina.com 中 国 科 学 杂 志 社 SCIENCE CHINA PRESS 基 于 TES 观 测 的 2005~2010 年 间 中 国 3 个 代 表 性 区 域 对 流 层 臭 氧 浓 度 变 化 分 析 * 沈 路 路, 王 聿 绚 清 华 大 学 地 球 系 统 科 学 研 究 中 心, 北 京 * 联 系 人, yxw@mail.tsinghua.edu.cn 收 稿, 接 受 国 家 自 然 科 学 基 金 ( ) 资 助 摘 要 臭 氧 (O 3 ) 是 大 气 中 复 杂 光 化 学 反 应 的 产 物. 对 流 层 臭 氧 既 是 全 球 性 污 染 物, 又 是 温 室 气 体. 本 文 采 用 Aura 卫 星 上 搭 载 的 对 流 层 辐 射 光 谱 仪 (tropospheric emission spectrometer, TES) 获 得 的 对 流 层 O 3 垂 直 分 布 数 据, 基 于 傅 里 叶 变 换, 分 析 了 2005~2010 年 间 我 国 3 个 代 表 性 区 域 ( 西 部 华 北 和 华 南 地 区 ) 的 对 流 层 臭 氧 在 484, 681 和 825 hpa 高 度 上 的 浓 度 变 化 趋 势 以 及 季 节 分 布 特 点. 结 果 显 示, 在 中 国 大 部 分 地 区, O 3 浓 度 均 呈 现 夏 季 高 冬 季 低 的 特 点, 而 在 华 南 地 区 和 华 北 近 地 面, 臭 氧 呈 现 明 显 的 春 秋 季 双 峰 值 现 象. 臭 氧 在 464 hpa 高 度 上 均 呈 现 比 较 明 显 的 增 长 趋 势, 其 中 华 北 地 区 增 长 速 率 最 快, 达 到 0.89± nl (L a) 1. 在 681 hpa, 我 国 华 北 和 西 部 地 区 的 臭 氧 都 出 现 了 明 显 的 增 长 趋 势, 平 均 年 增 长 率 分 别 为 0.57± 和 0.41± nl (L a) 1 ; 而 华 南 地 区 O 3 浓 度 趋 势 却 无 明 显 变 化. 在 近 地 面 的 825 hpa, 华 北 地 区 臭 氧 浓 度 仍 然 保 持 了 0.36± nl (L a) 1 的 增 长 速 度, 而 华 南 地 区 则 呈 现 了 微 弱 的 0.21± nl (L a) 1 的 下 降 趋 势. 在 全 国 尺 度 上, 我 国 对 流 层 臭 氧 浓 度 在 2005~2010 年 间 整 体 呈 现 上 升 趋 势, 这 将 对 我 国 的 人 体 健 康 农 业 生 产 和 生 态 系 统 造 成 不 良 影 响. 关 键 词 TES 臭 氧 中 国 变 化 趋 势 季 节 变 化 臭 氧 (O 3 ) 是 一 种 重 要 的 温 室 气 体, 也 是 对 流 层 中 OH 自 由 基 的 重 要 前 体 物. 在 近 地 面, 臭 氧 是 一 种 重 要 的 污 染 物, 对 人 体 健 康 及 植 被 有 着 较 大 危 害. 臭 氧 的 前 体 物 包 括 氮 氧 化 物 可 挥 发 性 有 机 物 及 一 氧 化 碳 等. 相 比 其 他 气 态 污 染 物, 臭 氧 在 对 流 层 中 的 寿 命 较 长 ( 夏 季 1~2 周 冬 季 1~2 月 ) [1], 能 进 行 长 距 离 的 跨 区 域 传 输, 因 而 国 际 科 学 界 已 普 遍 将 臭 氧 作 为 一 种 全 球 性 的 污 染 物 来 看 待 [2~4]. 臭 氧 在 对 流 层 中 的 生 消 变 化 及 传 输 涉 及 到 局 地 及 跨 区 域 的 大 气 污 染 乃 至 全 球 气 候 变 化 等 重 要 环 境 问 题, 一 直 是 国 际 大 气 科 学 领 域 的 前 沿 和 热 点 之 一. 研 究 显 示, 工 业 革 命 以 来, 尤 其 是 在 北 半 球 地 区, 对 流 层 臭 氧 浓 度 呈 现 不 断 增 加 的 趋 势 [5]. 在 我 国, 随 着 城 市 化 以 及 工 业 化 的 不 断 发 展, 人 为 活 动 排 放 的 臭 氧 前 体 物 (NO X, VOCs 和 CO 等 ) 不 断 增 长. Richter [6] 等 人 利 用 GOME 和 SCIAMACHY 卫 星 数 据 分 析 中 国 1996~2003 年 二 氧 化 氮 排 放 量 增 加 了 50%, 比 自 下 而 上 排 放 清 单 得 出 的 结 果 要 高 [7] [8]. Ding 等 人 等 通 过 对 MOZAIC (measurement of ozone and water vapor by airbus in-service aircraft) 航 测 数 据 的 研 究 发 现, 在 过 去 10 年 里 我 国 东 部 地 区 地 面 臭 氧 浓 度 以 每 年 2% [9] 左 右 的 速 度 增 长. Wang 等 人 利 用 1994~2007 年 14 年 间 香 港 地 区 监 测 数 据 得 出, 中 国 南 方 地 区 臭 氧 的 背 景 值 浓 度 每 年 增 加 0.58 nl/l. 我 国 自 20 世 纪 80 年 代 开 始 在 上 甸 子 临 安 龙 凤 山 和 瓦 里 关 等 几 个 大 气 本 底 基 准 监 测 站 进 行 了 臭 氧 及 其 前 体 物 的 长 期 连 续 观 测, 取 得 了 我 国 不 同 地 区 地 面 臭 氧 的 浓 度 水 平 和 季 节 变 化 特 征 [10~13]. 相 比 英 文 版 见 : Shen L L, Wang Y X. Changes in tropospheric ozone levels over the three representative regions of China observed from space by the Tropospheric Emission Spectrometer (TES), Chin Sci Bull, 2012, 57, doi: /s x

2 论 文 欧 美 国 家, 我 国 针 对 对 流 层 O 3 的 观 测 资 料 十 分 有 限, 需 要 卫 星 遥 感 得 到 的 O 3 数 据 作 为 补 充. 目 前 国 际 上 有 一 系 列 先 进 的 卫 星 仪 器 为 研 究 者 和 公 众 提 供 遥 感 得 到 臭 氧 及 其 前 体 物 的 浓 度 分 布, 如 美 国 宇 航 局 A-Train 卫 星 系 列 中 的 Aura 卫 星 上 搭 载 的 臭 氧 监 测 仪 (ozone monitoring instrument, OMI) 和 对 流 层 辐 射 光 谱 仪 (tropospheric emission spectrometer, TES) 等 [14,15], 其 中 TES 能 同 时 提 供 O 3 和 CO 在 对 流 层 中 的 垂 直 分 布. 从 2004 年 发 射 迄 今, TES 卫 星 仪 器 已 经 为 研 究 对 流 层 臭 氧 与 前 体 物 排 放 关 系 及 臭 氧 洲 际 传 输 提 供 了 宝 贵 的 数 据 [7]. 本 文 关 注 2005~2010 年 间 TES 遥 感 得 到 的 我 国 上 空 对 流 层 臭 氧 浓 度 的 时 间 变 化 趋 势, 为 后 续 的 我 国 对 流 层 臭 氧 变 化 的 机 理 探 索 及 未 来 趋 势 预 测 提 供 基 础 数 据 的 支 持. 1 数 据 与 方 法 (ⅰ) TES 遥 感 数 据 简 介. TES 是 一 个 傅 里 叶 变 换 红 外 光 谱 仪, 测 量 的 光 谱 范 围 为 650~3050 cm 1 (3.3~15.4 μm), 光 谱 精 度 在 低 分 辨 率 下 为 0.1 cm 1, 在 高 分 辨 率 下 为 cm 1[16]. 大 气 中 各 种 物 质 的 红 外 发 射 与 吸 收 波 长 不 仅 与 大 气 中 的 云 层 量 以 及 污 染 物 浓 度 有 关, 还 与 气 体 所 在 层 的 压 强 和 温 度 有 关, 因 此 TES 可 以 利 用 污 染 气 体 具 有 的 不 同 透 过 率 的 一 组 光 谱, 来 反 演 不 同 高 度 的 污 染 气 体 的 浓 度. TES 的 数 据 产 品 采 用 最 优 化 方 法 进 行 反 演 [17], 反 演 出 的 数 据 结 果 可 以 看 作 是 真 实 值 与 初 始 值 在 核 函 数 作 用 下 的 线 性 组 合. TES 提 供 的 臭 氧 数 据 产 品 一 般 分 布 在 0~32 km 高 度 范 围, 即 包 括 整 个 对 流 层 以 及 平 流 层 的 中 部. TES 反 演 对 流 层 中 下 部 的 O 3, 其 自 由 度 为 1~2, 说 明 TES 具 有 观 测 对 流 层 O 3 垂 直 分 布 的 能 力 [18]. TES 采 用 星 下 点 方 向 (nadir) 观 测 时, 水 平 分 辨 率 较 高, 为 5 km 8 km. TES 官 方 网 站 上 提 供 对 流 层 臭 氧 浓 度 遥 感 数 据 的 免 费 下 载 ( 本 文 采 用 的 是 经 TES 处 理 后 的 Level 3 数 据, O 3 浓 度 数 据 分 布 在 825, 681 和 464 hpa 3 个 高 度, 时 间 序 列 从 2004 年 9 月 至 2010 年 12 月, 以 月 均 值 为 研 究 对 象. (ⅱ) 研 究 方 法. 在 本 研 究 中, 我 们 主 要 关 注 TES 卫 星 仪 器 反 演 得 到 的 我 国 上 空 臭 氧 数 据 的 年 度 变 化 趋 势 以 及 季 节 波 动. 本 研 究 中 主 要 采 用 了 傅 里 叶 变 换 分 析 方 法. 傅 里 叶 变 换 可 以 将 数 据 序 列 分 解 成 不 同 振 幅 和 波 长 的 正 弦 与 余 弦 波 函 数 的 和. 通 过 滤 波, 我 们 保 留 所 关 注 部 分 的 频 率, 然 后 通 过 傅 里 叶 逆 变 换 得 到 我 们 所 需 要 的 信 息. 傅 里 叶 变 换 在 环 境 领 域 季 节 和 年 际 变 化 趋 势 的 分 析 中 得 到 了 广 泛 的 应 用 [19,20]. 我 们 定 义 周 期 在 1.4 年 以 上 的 为 年 度 变 化 趋 势, 周 期 在 1.3 年 以 下 的 为 季 节 变 化 趋 势. 本 研 究 中 数 据 采 样 频 率 是 12 Hz, 其 中 1 Hz 对 应 周 期 1 年, 2 Hz 对 应 周 期 6 个 月, 3 Hz 对 应 周 期 3 个 月. 2 TES O 3 在 中 国 分 布 的 统 计 描 述 本 研 究 中 使 用 的 TES 卫 星 反 演 得 到 的 O 3 浓 度 数 据 分 布 在 825, 681 和 464 hpa 3 个 高 度, 时 间 序 列 从 2004 年 9 月 ~2010 年 12 月. TES 网 站 将 中 国 划 分 为 西 部 华 北 和 华 南 3 个 地 区 ( 图 1), 并 提 供 这 3 个 地 区 2005~2010 年 间 的 月 均 O 3 浓 度 ( 图 2). 由 于 地 势 原 因, 西 部 地 区 825 hpa 下 的 O 3 浓 度 数 据 大 量 缺 失, 因 此 在 本 研 究 中 不 考 虑. 在 中 国 西 部 和 华 北 地 区, O 3 均 呈 现 夏 季 高 冬 季 低 的 趋 势. 但 是 在 中 国 华 南 地 区, O 3 浓 度 却 是 夏 季 低 冬 季 高 ; 在 681 和 825 hpa 的 高 度, O 3 浓 度 在 春 秋 季 出 现 了 双 峰 值 的 现 象. 年 际 变 化 趋 势 将 通 过 更 加 细 致 的 傅 里 叶 变 换 分 析 在 下 一 部 分 展 示. 表 1 统 计 发 现 ( 表 1), 中 国 O 3 浓 度 最 高 的 在 华 北 地 区, 2005~2010 年 不 同 高 度 中 国 不 同 地 区 的 O 3 平 均 浓 度 ( 单 位 : nl/l) 464 hpa 681 hpa 825 hpa 华 北 华 南 西 部 数 据 缺 失 图 1 TES 数 据 对 中 国 的 华 北 华 南 和 西 部 等 地 区 的 地 理 划 分 图 p_clickable.html, 访 问 时 间 2011/10/9 1455

3 2012 年 6 月 第 57 卷 第 16 期 图 ~2010 年 TES 观 测 的 在 464, 681 和 825 hpa 高 度 上 不 同 地 区 月 均 O 3 浓 度 的 变 化 最 低 在 华 南 地 区, 不 同 高 度 的 相 对 浓 度 大 小 保 持 一 致. O 3 浓 度 也 随 着 高 度 的 增 加 而 增 加, 这 与 平 流 层 臭 氧 的 影 响 有 关. 中 国 华 北 的 O 3 浓 度 要 比 华 南 高. 3 分 区 分 析 由 于 O 3 在 中 国 不 同 地 区 呈 现 不 同 的 分 布 特 征, 因 此 我 们 对 不 同 地 区 进 行 了 年 度 变 化 趋 势 和 季 节 波 动 特 征 分 析. 3.1 华 北 地 区 我 们 对 华 北 地 区 的 O 3 浓 度 时 间 序 列 进 行 傅 里 叶 分 析, 得 到 的 频 谱 图 如 图 3. 结 果 显 示, 所 有 的 数 据 在 f =1 Hz(1 年 ) 都 有 一 个 明 显 的 信 号, 表 明 臭 氧 在 每 年 内 都 有 着 相 对 稳 定 的 季 节 变 化. 464 hpa 数 据 在 f =2 Hz(6 个 月 ) 有 一 个 相 对 明 显 的 信 号, 而 681 和 825 hpa 数 据 在 f =3 Hz(4 个 月 ) 有 一 个 相 对 明 显 的 信 号. 我 们 保 留 0~0.7 Hz 的 频 率 进 行 傅 里 叶 逆 变 换 得 到 年 度 变 化 趋 势, 如 图 4. 结 果 显 示, 2005~2010 年 我 国 华 北 地 区 O 3 浓 度 呈 现 上 升 趋 势. 在 464 hpa 高 度, O 3 浓 度 上 升 最 快, 增 长 速 度 为 0.89± nl (L a) 1 ; 在 681 hpa 高 度, O 3 浓 度 上 升 速 度 为 0.57± nl (L a) 1 ; 在 离 地 较 近 的 825 hpa 处, 臭 氧 浓 度 增 加 速 度 最 慢, 为 0.36± nl (L a) 1. 高 度 较 高 的 地 区 受 到 全 球 O 3 浓 度 背 景 信 号 的 影 响 较 大, 这 也 显 示 全 球 对 流 层 O 3 浓 度 正 经 历 着 一 个 快 速 上 升 的 过 程. Tang 等 [21] 人 通 过 分 析 北 京 6 个 观 测 站 2001~2006 间 的 O X 数 据 后 发 现, 6 年 间 北 京 地 面 的 O X 浓 度 以 1.1 nl (L a) 1 的 速 度 上 升. 该 速 度 要 高 于 我 们 的 结 果, 可 能 的 原 因 一 方 面 是 研 究 关 注 的 时 间 不 一 致 会 带 来 明 显 差 异, 另 一 方 面 是 我 们 的 研 究 是 整 个 华 北 地 区 的 平 均 浓 度, 图 3 华 北 地 区 的 O 3 傅 里 叶 分 析 的 信 号 频 谱 图 1456

4 论 文 不 同 高 度, 0.8~1.2 Hz 频 率 段 信 号 得 到 的 季 节 波 动 最 显 著, 这 与 频 谱 图 分 析 的 结 果 一 致. 681 和 825 hpa 的 双 峰 现 象 主 要 是 由 于 频 率 在 3 Hz 附 近 的 信 号 叠 加 导 致 的. 3.2 华 南 地 区 图 4 FFT 过 程 得 到 的 华 北 臭 氧 年 度 变 化 趋 势 而 不 仅 仅 关 注 一 些 特 大 城 市 ; 第 三 个 原 因 是 TES 反 演 的 是 对 流 层 中 下 部 的 臭 氧 浓 度 变 化, 而 不 是 地 面 臭 氧 浓 度. 从 频 谱 图 我 们 可 以 看 出, O 3 的 季 节 波 动 是 由 多 个 周 期 叠 加 得 到 的. 为 了 更 好 地 重 现 该 过 程, 我 们 滤 掉 了 振 幅 小 于 15% 最 高 振 幅 的 背 景 频 率, 然 后 分 别 对 0.8~1.2, 0.8~2.2 和 0.8~3.2 Hz 进 行 傅 里 叶 逆 变 换, 结 果 如 图 5 所 示. 通 过 对 这 3 个 频 率 段 的 信 号 进 行 分 析, 我 们 可 以 将 不 同 周 期 的 季 节 信 号 逐 步 提 取 出 来, 并 可 以 发 现 这 些 信 号 对 季 节 波 动 趋 势 的 贡 献 大 小. 我 们 发 现, 随 着 傅 里 叶 逆 变 换 频 率 范 围 的 扩 大, 季 节 波 动 越 来 越 接 近 实 际 观 测. 464 hpa 的 季 节 波 动 最 规 则, 波 动 振 幅 也 最 大, 可 以 达 到 13~15 nl/l. 681 和 825 hpa 的 季 节 波 动 呈 现 一 个 微 弱 的 双 峰 现 象 : 冬 季 最 低, 春 秋 季 相 对 较 高, 夏 季 有 一 个 很 弱 的 低 谷. 在 在 华 南 地 区, 我 们 采 用 了 相 同 的 分 析 方 法, 频 谱 图 如 图 6. 我 们 发 现, 在 3 个 不 同 高 度, 臭 氧 浓 度 的 波 动 均 在 f =1, 2 和 3 出 现 了 明 显 的 信 号, 其 中 f =1 的 信 号 最 强. 我 们 保 留 0~0.7 Hz 的 频 率 进 行 傅 里 叶 逆 变 换 得 到 年 度 变 化 趋 势, 如 图 7. O 3 浓 度 在 464 hpa 有 微 弱 的 增 长 趋 势, 约 为 0.10± 0.11 nl (L a) 1 ; 在 825 hpa 则 有 微 弱 的 降 低 趋 势, 约 为 0.21± nl (L a) 1 ; 在 681 hpa 几 乎 保 持 稳 定, 变 化 趋 势 不 明 显 ( 0.04± 0.07 nl (L a) 1 [22] ). Xu 等 人 在 中 国 临 安 也 发 现 了 从 1991 到 2006 年, 该 地 区 的 月 平 均 臭 氧 浓 度 呈 现 一 个 微 弱 的 下 降 趋 势, 与 我 们 的 结 果 一 致. 从 频 谱 图 可 以 看 出, O 3 的 季 节 波 动 是 由 3 个 周 期 叠 加 得 到 的. 我 们 滤 掉 了 振 幅 小 于 15% 最 高 振 幅 的 背 景 频 率, 然 后 分 别 对 0.8~1.2, 0.8~2.2 和 0.8~3.2 Hz 进 行 傅 里 叶 逆 变 换. 结 果 ( 图 8) 显 示, 华 南 地 区 的 季 节 波 动 是 全 国 3 个 地 区 中 最 为 复 杂 的. 春 秋 季 的 双 峰 现 象 在 不 同 高 度 都 非 常 明 显, 这 是 因 为 该 地 区 的 夏 季 O 3 浓 度 是 全 年 最 低 的. 其 中 825 hpa 的 季 节 波 动 最 为 显 著, 达 到 15~10 nl/l. 在 不 同 高 度, 频 率 在 图 5 华 北 地 区 不 同 高 度 季 节 波 动 分 析 1457

5 2012 年 6 月 第 57 卷 第 16 期 图 6 华 南 地 区 O 3 傅 里 叶 分 析 的 信 号 频 谱 图 的 O 3 更 多 的 来 自 于 传 输 过 程, 较 少 受 到 人 为 排 放 的 直 接 影 响. 464 hpa 处 臭 氧 的 季 节 波 动 最 大, 达 到 10~12 nl/l; 681 hpa 波 动 较 小, 为 5~5 nl/l. 4 总 结 图 7 华 南 地 区 臭 氧 年 度 变 化 趋 势 1 Hz 的 信 号 贡 献 了 最 主 要 的 季 节 波 动 趋 势, 而 双 峰 现 象 主 要 来 自 频 率 在 2 和 3 Hz 附 近 的 信 号. 3.3 西 部 地 区 我 们 对 西 部 地 区 的 数 据 采 用 了 相 同 的 分 析 方 法, 频 谱 图 如 图 9. 从 图 中 可 见 西 部 地 区 在 f =1 有 一 个 明 显 的 信 号, 而 464 hpa 在 f =2 有 一 个 相 对 明 显 的 信 号. 保 留 0~0.7 Hz 的 频 率 进 行 傅 里 叶 逆 变 换 得 到 年 度 变 化 趋 势, 如 图 10. 西 部 地 区 O 3 浓 度 呈 现 明 显 的 上 升 趋 势. 其 中 464 hpa 高 度 的 臭 氧 增 长 速 度 约 为 0.26± nl (L a) 1, 而 681 hpa 为 0.41± nl (L a) 1. 西 部 地 区 的 季 节 波 动 呈 现 明 显 的 夏 季 高 冬 季 低 的 趋 势, 而 且 比 较 规 则 ( 图 11). 这 可 能 是 由 于 该 地 区 TES 卫 星 仪 器 观 测 到 的 中 国 不 同 地 区 O 3 在 2005~2010 年 间 的 年 度 变 化 趋 势 以 及 季 节 波 动 特 点 总 结 如 表 2. 在 中 国 大 部 分 地 区, O 3 浓 度 均 呈 现 夏 季 高 冬 季 低 的 特 点, 这 与 夏 天 更 加 强 烈 的 光 化 学 反 应 更 多 的 前 体 物 排 放 有 关. 而 在 中 国 南 方 地 区 以 及 华 北 近 地 面, 出 现 了 明 显 的 春 秋 季 双 峰 值 现 象, 这 与 夏 季 O 3 的 生 命 周 期 减 少 导 致 的 传 输 效 率 的 降 低 有 关 [23]. 在 高 度 比 较 高 的 地 区 (464 hpa), O 3 均 呈 现 比 较 明 显 的 增 长 趋 势, 其 中 华 北 地 区 增 长 最 快, 达 到 0.89± nl (L a) 1. 在 681 hpa, 西 部 和 华 北 地 区 都 出 现 了 明 显 的 增 长 趋 势, 而 华 南 地 区 O 3 浓 度 趋 势 无 明 显 变 化. 在 近 地 面 的 825 hpa, 华 北 地 区 仍 然 保 持 了 0.36± nl (L a) 1 的 增 长 速 度, 而 华 南 地 区 则 呈 现 了 微 弱 的 下 降 趋 势 ( 0.21± nl (L a) 1 ). TES 数 据 显 示, 2005~2010 年 间 我 国 对 流 层 臭 氧 浓 度 在 整 体 上 呈 现 上 升 趋 势, 表 明 我 国 臭 氧 污 染 状 况 在 近 年 来 有 加 剧 的 趋 势, 近 地 面 臭 氧 浓 度 的 增 加 将 对 我 国 的 人 体 健 康 农 业 生 产 和 生 态 系 统 造 成 不 良 影 响. 造 成 臭 氧 浓 度 年 际 变 化 趋 势 的 原 因 可 能 是 1458

6 论 文 年 度 变 化 趋 势 (nl (L a) 1 ) 季 节 波 动 特 点 (nl/l) 振 幅 表 2 中 国 O 3 的 年 度 趋 势 变 化 以 及 季 节 波 动 特 点 华 北 华 南 西 部 464 hpa 681 hpa 825 hpa 464 hpa 681 hpa 825 hpa 464 hpa 681 hpa 0.89± ± ± ± ± ± ± ± 夏 季 高 冬 季 低 夏 季 高 冬 季 低 微 弱 的 双 峰 明 显 的 双 峰 明 显 的 双 峰 明 显 的 双 峰 夏 季 高 冬 季 低 夏 季 高 冬 季 低 12~15 8~8 8~8 5~12 10~6 15~9 10~12 5~5 图 8 华 南 地 区 不 同 高 度 季 节 波 动 分 析 图 9 西 部 地 区 的 O 3 傅 里 叶 分 析 的 信 号 频 谱 图 1459

7 2012 年 6 月 第 57 卷 第 16 期 图 10 西 部 地 区 臭 氧 浓 度 年 度 变 化 趋 势 多 方 面 的. 原 因 之 一 是 臭 氧 前 体 物 人 为 排 放 的 迅 速 增 加, 如 对 流 层 臭 氧 的 增 加 趋 势 在 人 为 排 放 强 度 较 高 的 华 北 地 区 最 为 明 显 ; 另 一 方 面 的 原 因 是 大 气 传 输 的 影 响, 比 如 平 流 层 与 对 流 层 的 臭 氧 交 换 对 人 为 排 放 较 少 的 西 部 地 区 影 响 较 大, 华 南 地 区 近 地 面 臭 氧 受 到 季 风 环 流 的 影 响 等 ; 也 有 可 能 是 受 到 自 然 源 图 11 西 部 地 区 不 同 高 度 季 节 波 动 分 析 排 放 变 化 的 影 响, 如 气 候 原 因 造 成 的 土 壤 氮 氧 化 物 排 放 变 化 植 被 VOC 排 放 变 化 等. 本 研 究 为 我 国 对 流 层 臭 氧 变 化 的 机 理 探 索 及 未 来 趋 势 预 测 等 后 续 研 究 提 供 了 基 础 数 据 的 支 持. 致 谢 TES 卫 星 仪 器 数 据 由 美 国 宇 航 局 (NASA) 喷 气 动 力 国 家 实 验 室 (JPL) 管 理, 作 者 感 谢 JPL 的 罗 明 昭 博 士 提 供 研 究 数 据. 参 考 文 献 1 Seinfeld J H, Pandis S N. Atmospheric Chemistry and Physics, from Air Pollution to Climate Change. New York: Wiley-Interscience Publication, Wu S L, Mickley L, Leibensperger E M, et al. Effects of global change on ozone air quality in the United States. J Geophys Res, 2008, 113: D06302, doi: /2007JD Akimoto H. Global air quality and pollution. Science, 2003, 302: Fiore A M, Dentener F J. Multi-model estimates of intercontinental source-receptor relationships for ozone pollution. J Geophys Res, 2009, 114, doi: /2008JD 唐 孝 炎, 张 远 航, 邵 敏. 大 气 环 境 化 学. 北 京 : 高 等 教 育 出 版 社, Richter A, Burrows J P, Nuß H, et al. Increase in tropospheric nitrogen dioxide levels over China observed from space. Nature, 2005, 437: Zhang L, Jacob D J, Boersma K F. Transpacific transport of ozone pollution and the effect of recent Asian emission increases on air quality in North America: An integrated analysis using satellite, aircraft, ozonesonde, and surface observations. Atmos Chem Phys, 2008, 8: Ding A J, Wang T, Thouret V. Tropospheric ozone climatology over Beijing: Analysis of aircraft data from the MOZAIC program. Atmos Chem Phys, 2008, 8: Wang T, Wei X L, Ding A J, et al. Increasing surface ozone concentrations in the background atmosphere of Southern China, Atmos Chem Phys, 2009, 9: 周 秀 骥, 罗 超, 丁 国 安, 等. 中 国 东 部 地 区 大 气 臭 氧 及 其 前 体 物 本 底 变 化 规 律 的 初 步 研 究. 中 国 科 学 B 辑, 1994, 24: 丁 国 安, 徐 晓 斌, 罗 超. 中 国 大 气 本 底 条 件 下 不 同 地 区 地 面 臭 氧 特 征. 气 象 学 报, 2001, 59: 朱 彬, 王 韬, 倪 东 鸿. 临 安 秋 季 近 地 层 臭 氧 的 形 成 及 其 前 体 物 特 征. 南 京 气 象 学 报, 2004, 27: 刘 洁, 张 小 玲, 张 晓 春, 等. 上 甸 子 本 底 站 地 面 臭 氧 变 化 特 征 及 影 响 因 素. 环 境 科 学 研 究, 2006, 19:

8 论 文 14 Boersma K F, Jacob D J, Bucsela E J, et al. Validation of OMI tropospheric NO 2 observations during INTEX-B and application to constrain NOx emissions over the eastern United States and Mexico. Atmos Environ, 2008, 42: Logan J A, Megretskaia I A, Nassar R, et al. Effects of the 2006 El Niñ o on tropospheric composition as revealed by data from the Tropospheric Emission Spectrometer (TES). Geophys Res Lett, 2008, 35: L03816, doi: /2007GL Beer R. TES on the Aura mission: Scientific objectives, measurements, and analysis overview. IEEE Trans Geosci Remote Sens, 2006, 44: Bowman K W, Rodgers C D, Kulawik S S, et al. Tropospheric emission spectrometer: Retrieval method and error analysis. IEEE Tr ans Geosci Remote Sens, 2006, 44: Nassar R, Logan J A, Worden H M, et al. Validation of tropospheric emission spectrometer (TES) nadir ozone profiles using ozonesonde measurements. J Geophys Res, 2008, 113: D15S17, doi: /2007JD Wang Y X, Munger J W, Xu S C, et al. CO 2 and its correlation with CO at a rural site near Beijing: Implications for combustion efficiency in China. Atmos Chem Phys, 2010, 10: Thoning K W, Tans P P, Komhyr W D. Atmospheric carbon dioxide at Mauna Loa observatory 2: Analysis of the NOAA GMCC data, J Geophys Res, 1989, 94: Tang G, Li X, Wang Y, et al. Surface ozone trend details and interpretations in Beijing, Atmos Chem Phys, 2009, 9: Xu X, Lin W, Wang T, et al. Long-term trend of surface ozone at a regional background station in eastern China : Enhanced variability. Atmos Chem Phys, 2008, 8: Wang Y X, Zhang Y Q, Luo M. Seasonal and spatial variability of surface ozone over China: Contributions from background and domestic pollution. Atmos Chem Phys, 2011, 11:

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