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1 中 国 环 境 科 学 211,1(8:12~124 China Environmental Science 南 京 冬 季 雾 天 颗 粒 物 中 PAHs 分 布 与 气 象 条 件 的 关 系 顾 凯 华 1,2, 樊 曙 先 *, 黄 红 丽 4, 张 红 亮 2, 范 洋 2, 祖 繁 2, 朱 彬 2 1, 李 红 双 (1. 南 京 信 息 工 程 大 学, 江 苏 省 大 气 环 境 监 测 与 污 染 控 制 高 技 术 研 究 重 点 实 验 室, 江 苏 南 京 2144;2. 南 京 信 息 工 程 大 学 大 气 物 理 学 院, 江 苏 南 京 2144;. 南 京 信 息 工 程 大 学, 中 国 气 象 局 大 气 物 理 与 大 气 环 境 重 点 开 放 实 验 室, 江 苏 南 京 2144;4. 气 象 出 版 社, 北 京 181 摘 要 : 为 研 究 南 京 冬 季 雾 天 PM 1 PM 2.5 中 PAHs 的 分 布 特 征 以 及 雾 天 气 条 件 对 其 影 响,27 年 11 月 15 日 至 12 月 日 分 别 于 雾 天 和 晴 天 采 集 了 大 气 气 溶 胶 PM 1 分 级 样 品, 测 定 了 样 品 中 的 16 种 优 控 PAHs. 结 果 表 明, 雾 天 PM 1 和 PM 2.5 中 Σ16PAHs 质 量 浓 度 较 晴 天 分 别 高 出 4.72,5.5ng/m, 且 昼 夜 变 化 没 有 晴 天 明 显. 低 环 PAHs 在 所 在 粒 径 段 内 占 有 比 例 逐 渐 递 减, 而 高 环 PAHs 逐 渐 增 大. 雾 天 苯 并 (a 芘 (BaP 等 效 质 量 浓 度 (BaPE 超 出 BaP 居 民 区 标 准 (5.ng/m 1.48ng/m. 分 析 气 象 条 件 看 出, 雾 天 逆 温 层 结 稳 定 相 对 湿 度 较 大, 且.65~2.1μm 粒 子 中 PAHs 质 量 浓 度 有 增 加 的 趋 势, 呈 现 出 积 聚 模 态 颗 粒 物 富 集 ; 雾 天 有 东 南 暖 湿 气 流 和 西 南 气 流 存 在, 为 雾 的 发 展 提 供 了 丰 富 水 汽 来 源, 带 来 的 污 染 颗 粒 充 当 雾 凝 结 核 ; 同 时 弱 风 条 件 使 上 下 层 空 气 发 生 交 换, 雾 体 变 厚, 维 持 雾 发 展, 加 重 了 PAHs 污 染. 关 键 词 : 雾 天 ;PAHs 分 布 特 征 ;PM 1 ; 气 象 条 件 中 图 分 类 号 :X11.1 文 献 标 识 码 :A 文 章 编 号 :1-692( Characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs in particles and the influence of foggy weather conditions during the winter in Nanjing. GU Kai-hua 1,2, FAN Shu-xian, HUANG Hong-li 4, ZHANG Hong-liang 2, FAN Yang 2, ZU Fan 2, ZHU Bin 2, LI Hong-shuang 1 (1.Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 2144, China;2.School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 2144, China;.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 2144, China;4.China Meteorological Press, Beijing 181, China. China Environmental Science, 211,1(8:12~124 Abstract:To study the distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs in PM 1 and PM 2.5 and the influence of foggy weather conditions, aerosol samples were collected in foggy and sunny days in Nanjing, and the concentrations of 16 priority-controlled PAHs were analyzed by gas chromatography with mass selective detection (GC-MS. The results suggest that the total concentrations of 16 PAHs in PM 1 and PM 2.5 during foggy days are higher by 4.72ng/m and 5.5ng/m respectively than those during sunny days. However, the diurnal variation in foggy days isn t exhibited, compared to sunny days. The proportion of low-ring PAHs in corresponding size ranges gradually decrease, while the high-ring PAHs gradually increase. Benzo(a pyrene (BaP-equivalent carcinogenic concentration (BaPE in foggy days was higher by 1.48 ng/m than the regional standard (BaP, 5ng/m. The analysis of meteorological conditions in foggy days shows that foggy days are characterized by the stable inversion layer and high relative humidity. Furthermore, the mass concentrations of 16 PAHs in particles in the range of.65μm to 2.1μm are gradually increases, exhibiting enrichment of accumulation mode. The existence of warm and moisture from southeast and southwest provides a rich source of water vapor and polluted particles which may act as fog condensation nuclei for fog, and at the same time, weak wind conditions are also proper for upper and lower air exchanging, resulting in a thicker fog, maintaining the development of fog, leading to significant increase of the PAHs pollution. Key words:foggy days;characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs;PM 1 ;meteorological conditions 收 稿 日 期 : 基 金 项 目 : 国 家 自 然 科 学 基 金 资 助 项 目 (477512; 江 苏 省 高 校 自 然 科 学 重 大 基 础 研 究 项 目 (8KJA172; 国 家 97 预 研 项 目 (29CB4261; 江 苏 省 青 蓝 工 程 云 雾 降 水 物 理 学 与 气 溶 胶 研 究 创 新 团 队 项 目 资 助 * 责 任 作 者, 教 授, shuxianf@nuist.edu.cn
2 124 中 国 环 境 科 学 1 卷 多 环 芳 烃 (PAHs 是 一 类 持 久 性 有 机 污 染 物 (POPs, 具 有 致 癌 和 致 畸 活 性, 广 泛 存 在 于 大 气 水 土 壤 中, 直 接 危 害 人 体 健 康 [1-].PAHs 能 与 大 气 中 的 物 种 发 生 反 应 生 成 芳 烃 类 衍 生 物 [4], 如 硝 基 PAHs 和 羟 基 PAHs, 这 些 化 合 物 对 人 体 危 害 更 大, 因 此 对 PAHs 的 研 究 其 意 义 不 可 低 估. 已 有 研 究 主 要 集 中 在 污 染 特 征 来 源 分 析 等 方 面 [5-8], 而 气 象 因 素 对 PAHs 污 染 特 征 影 响 则 较 少 涉 及. 近 几 年, 随 着 经 济 快 速 发 展 以 及 汽 车 拥 有 量 的 快 速 增 长, 包 括 南 京 在 内 的 长 江 三 角 洲 地 区 雾 霾 天 气 愈 发 严 重. 雾 是 发 生 在 近 地 层 大 气 中 的 一 种 灾 害 性 天 气, 它 的 形 成 主 要 是 地 面 的 辐 射 冷 却. 雾 的 出 现 往 往 会 伴 随 空 气 质 量 恶 化, 悬 浮 的 雾 滴 极 易 捕 获 空 气 中 的 污 染 颗 粒, 也 易 吸 附 气 态 污 染 物. 因 此 研 究 雾 霾 天 气 系 统 中 气 象 因 素 对 气 溶 胶 污 染 特 征 的 影 响 很 有 意 义. 本 研 究 通 过 在 南 京 北 郊 的 外 场 观 测 试 验, 对 比 晴 天 雾 天 大 气 气 溶 胶 PM 1 中 PAHs 浓 度 特 征 和 粒 径 分 布 特 征, 分 析 不 同 气 象 条 件 对 PAHs 分 布 的 影 响, 以 期 为 城 市 大 气 化 学 研 究 及 认 识 有 机 气 溶 胶 在 雾 天 气 系 统 中 的 大 气 环 境 特 征 提 供 依 据. 1 材 料 与 方 法 1.1 仪 器 与 试 剂 气 溶 胶 粒 度 分 布 采 样 器 (FA- 型, 辽 阳 康 洁 仪 器 研 究 所 产 品 分 级 粒 径 :<.65.65~ ~ ~..~ ~ ~9. 9.~1μm, 流 速 28.L/min; 称 重 采 用 电 子 微 量 天 平 (MX5 型,METTLER TOLEDO 公 司 最 大 称 量 值 5.1g, 可 读 性 1μg; 气 相 色 谱 - 质 谱 仪 (GC-MS, 美 国 Agilent 公 司,689/5975B; 边 界 层 探 测 采 用 芬 兰 Vaisala 公 司 生 产 的 DigiCORA 系 留 汽 艇, 它 由 汽 艇 携 带 探 测 仪 探 测 不 同 高 度 上 的 温 压 湿 风 等 数 据 传 至 地 面 接 收 系 统, 无 雾 时 每 h 观 测 1 次, 有 雾 期 间 加 密 为 每 1h1 次, 探 测 最 高 高 度 约 1m. 利 用 ZQZ-DN2 型 能 见 度 仪 ( 测 量 下 限 15m 自 动 气 象 站 测 量 水 平 能 见 度 及 地 面 温 压 湿 风 等 常 规 气 象 参 数, 以 上 仪 器 均 在 使 用 前 检 定. 16 种 优 控 PAHs 混 合 标 准 样 品 ( 美 国 SUPELCO 公 司, 色 谱 纯,1μg/mL; 二 氯 甲 烷 ( 德 国 CNW 公 司, 农 残 分 析 级, 实 验 所 用 其 他 试 剂 均 为 分 析 纯 或 优 于 分 析 纯 ; 玻 璃 纤 维 滤 膜 ( 上 海 兴 亚 净 化 材 料 厂, 直 径 8mm, 孔 径.22μm. 1.2 PM 1 分 级 样 品 采 集 及 其 PAHs 分 析 方 法 样 品 采 集 于 南 京 市 浦 口 区 南 京 信 息 工 程 大 学,PM 1 分 级 样 品 的 采 集 样 品 预 处 理 和 PAHs 分 析 方 法 见 文 献 [9] ~ 冬 季 雾 过 程 综 合 观 测 期 间, 每 天 分 白 天 夜 间 采 集 气 溶 胶 8 级 粒 径 样 品. 采 集 时 间 为 8:~2: ( 白 天,2:~ 次 日 8:( 夜 间. 雨 天 不 采 集 样 品. 同 时 记 录 温 度 湿 度 风 速 风 向 能 见 度 等 各 种 气 象 资 料. 采 样 期 间, 雾 天 ( 能 见 度 <1m, 相 对 湿 度 >9% 有 9d, 晴 天 有 9d, 为 便 于 将 晴 天 和 雾 天 比 较, 故 排 除 雨 天 雨 雾 天 阴 天 多 云 天, 本 次 采 样 期 间 雾 天 共 9d, 故 亦 选 取 晴 天 9d 作 为 本 研 究 的 典 型 雾 天 和 晴 天, 共 计 288 个 膜 样 本. 同 时, 本 研 究 中 PM 2.5 是 根 据 2.1 和. 粒 径 加 权 平 均 计 算 取 得 的 理 论 值, 参 照 反 映 实 际 PM 2.5 的 环 境 特 征. 样 品 信 息 及 记 录 气 象 要 素 见 表 1. 比 较 晴 天, 雾 天 PM 1 PM 2.5 及 其 PAHs 含 量 和 粒 径 分 布 特 征, 同 时 选 出 雾 中 比 较 典 型 的 一 个 雾 过 程 ( ~ 来 进 行 分 析. 2 结 果 与 讨 论 2.1 南 京 冬 季 雾 天 与 晴 天 PM 1 和 PM 2.5 的 质 量 浓 度 由 图 1 可 见, 采 样 期 间, 晴 天 PM 1 样 品 中 有 55.6% 超 过 我 国 1996 年 制 定 的 15μg/m 可 吸 入 颗 粒 物 空 气 质 量 二 级 标 准 ; 雾 天 PM 1 样 品 中 超 标 率 则 比 晴 天 高, 为 88.9%. 晴 天 PM 2.5 样 品 中 66.7% 超 过 27 年 世 界 卫 生 组 织 指 导 值 5μg/m ; 而 雾 天 PM 2.5 样 品 中 超 标 率 更 是 达 到 1%. 无 论 是 PM 1 还 是 PM 2.5, 晴 天 夜 晚 浓 度 均 高 于 白 天, 可 能 与 夜 晚 湿 度 较 大 温 度 较 低 逆 温 强 度 较 大 有 关. 由 表 1 看 出, 晴 天 日 均 相 对 湿 度 74.4%, 风 速 1.4m/s, 而 雾 天 采 样 期 间 日 均 相 对 湿 度 和 风 速 94.% 和.86m/s. 晴 天 采 样 期 间 PM 1 日 均 质 量 浓 度 18.7μg/m ( 白 天 144.6μg/m, 夜 间 222.8μg/m, PM 2.5 为 89.5μg/m ( 白 天 72.7μg/m, 夜 间 16.μg/
3 8 期 顾 凯 华 等 : 南 京 冬 季 雾 天 颗 粒 物 中 PAHs 分 布 与 气 象 条 件 的 关 系 125 m, 雾 天 采 样 期 间 PM 1 日 均 质 量 浓 度 为 268.2μg/m ( 白 天 28.2μg/m, 夜 间 298.8μg/m, PM 2.5 为 14μg/m ( 白 天 144.2μg/m, 夜 间 15.8μg/m. 可 以 看 出 雾 天 颗 粒 物 浓 度 昼 夜 变 化 没 有 晴 天 明 显, 同 时 雾 天 日 均 颗 粒 物 浓 度 高 于 晴 天, 这 可 能 与 雾 天 相 对 湿 度 较 高 风 速 较 小 有 关 ( 表 1. 这 与 车 瑞 俊 等 人 [1] 的 研 究 结 果 一 致. 采 样 期 间, 除 气 象 因 素 影 响 外, 周 围 污 染 严 重 也 是 重 要 原 因, 说 明 颗 粒 物 污 染 程 度 不 仅 与 气 象 条 件 有 关, 而 且 与 源 排 放 地 理 条 件 等 紧 密 相 关. 日 期 表 1 采 样 期 间 的 气 象 条 件 风 速 (m/s 气 温 ( 相 对 湿 度 (% 气 压 (kpa 能 见 度 (m 天 气 情 况 白 天 夜 间 白 天 夜 间 白 天 夜 间 白 天 夜 间 白 天 夜 间 ( 雾 或 晴 天 晴 天 晴 天 晴 天 晴 天 晴 天 晴 天 晴 天 雾 天 晴 天 晴 天 雾 天 雾 天 雾 天 雾 天 雾 天 雾 天 雾 天 雾 天 浓 度 (µg/m (a 晴 天 PM 1 ( 晴 天 白 天 PM 1 ( 晴 天 夜 晚 PM 2.5( 晴 天 白 天 PM 2.5 ( 晴 天 夜 晚 日 期 浓 度 (µg/m (b 雾 天 图 1 晴 天 与 雾 天 PM 1 和 PM 2.5 的 日 均 质 量 浓 度 Fig.1 Mass concentration of PM 1 and PM 2.5 in sunny and foggy days 日 期 PM 1( 晴 天 白 天 PM 1( 晴 天 夜 晚 PM 2.5( 晴 天 白 天 PM 2.5( 晴 天 夜 晚 2.2 南 京 冬 季 雾 天 与 晴 天 PM 1 和 PM 2.5 中 PAHs 浓 度 特 征 由 图 2 可 见, 晴 天 PM 1 中 PAHs 单 体 白 天 平 均 浓 度 在.95~5.7ng/m, 夜 间 平 均 浓 度.251~ 9.54ng/m, Σ16PAHs 日 均 浓 度 29.89ng/m. PM 2.5 中 PAHs 单 体 白 天 平 均 浓 度 在.55~.65ng/m, 夜 间 平 均 浓 度.119~7.216ng/m, Σ16PAHs 日 均 浓 度 19.14ng/m.PAHs 的 平 均 浓 度 也 有 夜 间 大 于
4 126 中 国 环 境 科 学 1 卷 白 天 的 趋 势, 这 主 要 是 由 于 夜 间 温 度 较 低, 湿 度 较 大, 风 速 较 白 天 低 ( 见 表 1, 导 致 大 气 扩 散 能 力 较 弱, 污 染 物 难 以 扩 散. 浓 度 (ng/m 浓 度 (ng/m 萘 萘 (a PM 2.5 苊 二 氢 苊 芴 菲 蒽 荧 蒽 芘 苯 并 (a 蒽 (b PM 1 苊 二 氢 苊 16 种 PAHs 芴 菲 蒽 荧 蒽 芘 苯 并 (a 蒽 16 种 PAHs 雾 天 白 天 雾 天 夜 晚 晴 天 白 天 晴 天 夜 晚 苯 并 (b 荧 蒽 苯 并 (k 荧 蒽 苯 并 (a 芘 苯 并 (a,h 蒽 雾 天 白 天 雾 天 夜 晚 晴 天 白 天 晴 天 夜 晚 苯 并 (b 荧 蒽 苯 并 (k 荧 蒽 苯 并 (a 芘 苯 并 (a,h 蒽 茚 并 (1,2,-cd 芘 苯 并 (ghi 苝 茚 并 (1,2,-cd 芘 苯 并 (ghi 苝 图 2 晴 天 与 雾 天 PM 2.5 和 PM 1 中 PAHs 单 体 的 质 量 浓 度 Fig.2 Mass concentration of individual PAHs in PM 1 and PM 2.5 in sunny and foggy days 雾 天 PM 1 中 PAHs 单 体 白 天 平 均 浓 度 在.212~ ng/m, 夜 间.125~9.7ng/m,Σ16PAHs 日 均 浓 度 64.61ng/m. PM 2.5 中 PAHs 单 体 白 天 平 均 浓 度 在.171~9.24ng/m, 夜 间.87~7.47ng/m, Σ16PAHs 日 均 浓 度 54.49ng/m. 雾 天 PM 1 和 PM 2.5 中 Σ16PAHs 日 均 浓 度 较 晴 天 高, 分 别 高 出 4.72,5.5ng/m. 统 计 发 现, 采 样 期 间 大 雾 在 白 天 持 续 时 间 比 夜 间 长, 虽 然 雾 天 PAHs 各 单 体 昼 夜 浓 度 变 化 没 有 晴 天 明 显, 但 这 正 从 侧 面 说 明 很 可 能 是 雾 的 发 生 改 变 了 PAHs 单 体 昼 夜 分 布 情 况. 荧 蒽 是 晴 天 天 气 下 浓 度 最 高 的 单 体, 其 次 是 芘 和 苯 并 (ghi 苝, 而 在 雾 天 荧 蒽 依 旧 是 浓 度 最 高 的 单 体, 其 次 则 是 和 苯 并 (ghi 苝 ( 图 南 京 冬 季 雾 天 PM 1 中 PAHs 的 粒 径 分 布 通 常 把 空 气 动 力 学 直 径 2.5μm 作 为 粗 细 粒 子 的 分 界, 由 图 可 见, 采 样 点 在 晴 天, 雾 天 两 种 天 气 情 况 下, PAHs 均 在 细 粒 子 模 态 含 量 最 高 [11], 分 别 占 总 PAHs 质 量 的 77% 和 86%, 这 与 Kiss [11] 的 研 究 结 果 ( 主 要 存 在 于.25~2.μm 相 一 致. Kiss 认 为, 浓 度 最 高 值 出 现 在 这 个 范 围 内, 是 由 于 PAHs 主 要 沉 积 在 这 个 粒 径 范 围 内 的 烟 炱 粒 子 上 所 致. 可 见 颗 粒 物 中 PAHs 质 量 分 布 更 趋 于 小 粒 径 段. 观 测 发 现,1.1~2.1μm 以 及.65~1.1μm 粒 径 区 间 内, 雾 天 颗 粒 物 载 带 的 PAHs 浓 度 明 显 超 过 晴 天. 对 这 一 现 象 的 分 析 认 为 爱 根 核 模 态 颗 粒 物 的 凝 聚 向 积 聚 模 态 颗 粒 物 的 转 化, 积 聚 模 态 颗 粒 物 的 吸 湿 增 长 以 及 粗 颗 粒 物 吸 湿 后 重 力 沉 降 等 综 合 作 用 的 结 果. 而 雾 天 大 颗 粒 物 吸 湿 增 重 后, 由 于 重 力 沉 降 较 小 粒 径 段 明 显, 故 大 粒 径 段 雾 天 晴 天 浓 度 差 异 不 大. 浓 度 (ng/m ~1. 5.8~9. 4.7~5.8.~ ~. 1.1~2.1.65~1.1 <.65 粒 径 (µm 晴 天 雾 天 图 晴 天 与 雾 天 PAHs 在 不 同 粒 径 颗 粒 物 上 的 分 布 Fig. Size distribution of PAHs in sunny and foggy days 相 对 分 子 量 不 同,PAHs 分 布 也 有 所 不 同. 由 图 4 可 见, 随 着 粒 径 减 小, 低 环 PAHs 在 所 在 粒 径 段 内 所 占 比 列 逐 渐 递 减, 而 高 环 PAHs 则 逐 渐 增 大, 这 在 雾 天 尤 为 显 著, 而 在 晴 天 则 并 不 明 显, 说 明 在 雾 天, 可 能 由 于 相 对 湿 度 较 晴 天 大, 光 照 强 度
5 8 期 顾 凯 华 等 : 南 京 冬 季 雾 天 颗 粒 物 中 PAHs 分 布 与 气 象 条 件 的 关 系 127 较 晴 天 弱, 因 此 难 挥 发 性 的 高 环 PAHs( 高 相 对 分 子 量 更 难 于 挥 发, 而 低 挥 发 性 的 低 环 PAHs( 低 相 对 分 子 量 则 相 对 高 环 PAHs 挥 发 得 显 著 一 些, 这 正 是 由 于 雾 过 程 的 产 生 造 成. 同 时 在 不 同 粒 径 段 内, 高 环 PAHs 质 量 分 布 均 占 绝 对 优 势 (>6%, 这 在 晴 天 和 雾 天 天 气 下 情 况 是 相 同 的. 质 量 分 布 (% 质 量 分 布 (% (a 雾 天 1 2 环 环 4 环 5 环 6 环 (b 晴 天 ~1. 5.8~9. 4.7~5.8.~ ~. 1.1~2.1.65~1.1 <.65 粒 径 (µm 2 环 环 4 环 5 环 6 环 9.~1. 5.8~9. 4.7~5.8.~ ~. 1.1~2.1.65~1.1 <.65 粒 径 (µm 图 4 雾 天 与 晴 天 不 同 环 数 的 PAHs 在 不 同 粒 径 颗 粒 物 上 的 质 量 分 布 Fig.4 Mass distribution of 2~6 rings PAHs in sunny and foggy days PAHs 具 有 致 癌 性, 其 中 以 苯 并 [a] 芘 (BaP 致 癌 性 最 显 著, 因 此 常 将 它 作 为 PAHs 标 准 物 表 征 PAHs 总 致 癌 性. 本 研 究 中, 采 样 点 雾 日 情 况 下 BaP 日 平 均 浓 度 2.6ng/m, 晴 天 1.25ng/m, 日 均 浓 度 均 低 于 国 标 GB [12] 规 定 值 (1ng/m, 但 都 高 于 WMO 公 布 的 标 准 值 (1ng/m. 根 据 Cecionato 等 [1] 在 1997 年 提 出 用 BaP 等 效 质 量 浓 度 BaPE 来 替 代 BaP 能 更 全 面 反 映 PAHs 毒 性, 计 算 公 式 如 下 : BaPE=.6BaA+.7B(b+kF+BaP+.6DB A+.8INP 由 以 上 公 式 计 算 得 出, 雾 天 和 晴 天 BaPE 日 均 值 分 别 为 6.48ng/m 和.5ng/m, 分 别 为 单 一 BaP 的 2.75 倍 和 2.68 倍. 其 中 雾 天 情 况 下, 相 对 于 BaP 居 民 区 的 标 准 (5.ng/m, 采 样 点 BaPE 浓 度 已 超 出 居 民 区 标 准, 为 单 一 BaP 的 1. 倍. 2.4 气 象 条 件 分 析 雾 是 悬 浮 在 大 气 近 地 面 层 的 小 水 滴 或 小 冰 晶, 经 常 在 近 地 面 层 大 气 层 结 非 常 稳 定 条 件 下 产 生, 此 时 空 气 中 的 污 染 物 不 易 扩 散, 悬 浮 的 雾 滴 极 易 捕 获 空 气 中 的 污 染 颗 粒, 也 易 吸 附 气 态 污 染 物, 有 利 于 二 次 粒 子 的 转 化 形 成. 雾 的 出 现 往 往 会 伴 随 环 境 空 气 质 量 恶 化. 一 般 某 一 地 区 的 源 排 放 基 本 一 定 时, 气 象 条 件 是 影 响 半 挥 发 性 有 机 污 染 物 在 大 气 中 分 布 的 重 要 因 素 之 一 [14-15]. 本 实 验 选 取 表 1 中 9d 雾 天 中 12 月 18~2 日 的 一 次 辐 射 雾 生 成 和 发 展 过 程 为 对 象,21 号 为 消 散 过 程 由 于 当 日 下 雨, 采 样 和 放 球 均 未 实 行, 故 不 做 分 析, 来 分 析 雾 日 气 象 条 件 对 PAHs 的 影 响 温 度 层 结 的 影 响 一 般 情 况 下, 在 低 层 大 气 中, 通 常 气 温 是 随 高 度 增 加 而 降 低, 但 有 时 在 某 些 层 次 可 能 出 现 相 反 情 况, 气 温 随 高 度 增 加 而 升 高, 这 种 现 象 为 逆 温. 逆 温 强 度 以 /1m 表 示, 当 >1.5 时 属 强 逆 温 ; 当 为.51~1.5 时, 属 逆 温 ; 当 为.~.5 时, 则 属 轻 逆 温 [16]. [17] 有 研 究 表 明 近 地 面 气 溶 胶 污 染 程 度 与 逆 温 天 气 关 系 密 切, 当 污 染 物 排 入 低 空 大 气 后, 受 大 气 湍 流 作 用 向 四 周 扩 散, 其 扩 散 方 向 和 速 度 受 湍 流 运 动 强 弱 支 配. 由 于 存 在 逆 温 层, 湍 流 运 动 受 抑 制, 大 气 层 结 稳 定, 大 气 扩 散 能 力 减 弱, 不 利 于 污 染 物 扩 散. 反 之, 当 逆 温 消 失 后, 湍 流 运 动 恢 复 活 跃, 大 气 扩 散 能 力 随 之 增 强, 有 利 于 污 染 物 扩 散. 南 京 北 郊 集 化 工 钢 铁 能 源 等 工 业, 工 业 废 气 和 烟 尘 以 及 汽 车 尾 气 等 污 染 物 散 布 在 低 层 大 气 中, 由 于 冬 季 雾 日 期 间 逆 温 持 续 时 间 更 长, 逆 温 强 度 更 大, 相 对 的 大 气 扩 散 能 力 则 很 弱, 近 地 层 大 气 颗 粒 物 堆 积, 一 时 难 以 扩 散. 以 此 同 时,PAHs 颗 粒 以 及 气 相 PAHs 数 浓 度 与 质 量 浓 度 亦 随 之
6 128 中 国 环 境 科 学 1 卷 积 聚. 由 图 5 可 见 ( 此 处 选 取 12 月 18~2 日 的 一 次 辐 射 雾 生 成 和 发 展 过 程 为 对 象, 逆 温 层 从 18 日 开 始 逐 步 发 展, 到 19 日 已 相 对 成 熟, 且 在 2 日 早 晚 均 出 现 双 层 甚 至 多 层 逆 温, 此 时 雾 体 发 展 至 巅 峰 期, 而 逆 温 形 成 的 暖 盖 使 得 近 地 面 层 水 汽 凝 结 物 不 易 扩 散, 分 析 可 知 这 次 雾 过 程 期 间 近 地 层 平 均 逆 温 强 度 为 ~6. / 1m, 逆 温 层 平 均 厚 度 1~47m, 随 着 逆 温 层 发 展, 雾 天 相 应 PAHs 日 均 质 量 浓 度 也 逐 渐 变 大, 分 别 为 47.82,57.97, 和 65.1ng/m, 由 此 可 见 强 度 高 厚 度 大 持 续 时 间 长 的 逆 温 往 往 会 造 成 PAHs 高 浓 度 聚 积, 从 而 引 起 严 重 空 气 污 染 (a 12 月 18 日 8: (d 12 月 19 日 9: (b 12 月 18 日 2: (e 12 月 2 日 8: 图 5 12 月 18~2 日 温 度 层 结 随 高 度 的 变 化 Fig.5 Vertical profile of observed air temperature (c 12 月 19 日 (f 12 月 2 日 2: 2: 相 对 湿 度 的 影 响 一 般 说 来, 水 汽 对 大 气 中 细 小 颗 粒 物 具 有 吸 附 作 用, 高 湿 空 气 常 造 成 细 颗 粒 物 污 染. 雾 日 天 气 下, 湿 度 接 近 饱 和, 水 汽 开 始 以 大 气 颗 粒 物 为 凝 结 核 凝 结, 悬 浮 在 低 空, 此 时 主 要 吸 湿 性 离 子 ( 硫 酸 盐 铵 盐 以 及 多 数 二 次 有 机 气 溶 胶 都 在 积 聚 模 态 颗 粒 物 中, 由 于 雾 天 期 间 较 晴 天 相 对 湿 度 增 加, 导 致 积 聚 模 态 颗 粒 物 吸 湿 增 重. 选 取 表 1 中 雾 天 与 晴 天 分 别 9 天 为 本 次 研 究 对 象, 由 图 6(a 可 知, 发 现 雾 天 期 间, 近 地 面 相 对 湿 度 较 大, 日 均 达 到 94.78%, 较 相 对 湿 度 较 低 的 晴 天, 雾 天 Σ16PAHs 绝 对 质 量 浓 度 在 各 个 粒 径 段 内 都 有 所 增 大, 相 对 质 量 浓 度 虽 也 有 所 变 化, 但 非 单 纯 变 大. 从 图 6(b 可 知, 雾 天 PAHs 颗 粒 在.65μm 以 下 粒 径 段 中, 减 少 6%; 在 1.1~2.1μm 和.65~1.1μm 粒 径 段 则 有 所 增 大, 分 别 增 加 12% 和 %; 而 在 2.1~1μm 粒 径 段 内, 则 下 降 9%, 其 中 2.1~.μm 没 有 变 化,.~4.7μm 和 4.7~5.8μm 粒 径 段 分 别 减 少 1%, 5.8~9.μm 粒 径 段 减 少 %, 9.~1.μm 粒 径 段 减 少 4%; 而 在.65μm~2.1μm 粒 径 段 的 PAHs 颗 粒 物 质 量 有 增 加 趋 势, 呈 现 出 积 聚 模 态 颗 粒 物 富 集 现 象, 这 可 能 与 大 气 颗 粒 物 吸 湿 增 长 导 致 颗 粒 物 粒 径 产 生 变 化 有 关 [18-2] 风 速 风 向 的 影 响 一 般 情 况 下 风 速 越 大 越 有 利 于 空 气 中 污 染 物 质 的 稀 释 扩 散, 而 长 时 间 的 微 风 或 静 风 则 会 抑 制 污 染 物 质 的 扩 散, 使 近 地 面 层 的 污 染 物 质 成 倍 地 增 加. 本 研 究 雾 日 期 间 近 地 面 日 均 风 速 为.51~2m/s, 这 样 的 弱 风 条 件 [21] 为 雾 的 维 持 提 供 条 件 并 加 剧 了 污 染 物 堆 积 同
7 8 期 顾 凯 华 等 : 南 京 冬 季 雾 天 颗 粒 物 中 PAHs 分 布 与 气 象 条 件 的 关 系 129 时 造 成 PAHs 污 染. 1 (a 团 高 度 分 为 地 面 以 上 1,5,1m, 层, 该 轨 迹 包 括 气 团 运 移 路 径 和 高 度 变 化, 轨 迹 图 表 示 气 团 移 动 大 体 路 径 [22]. 相 对 湿 度 (% (% 日 期 (b PAHs 晴 天 所 占 比 例 8% 7% 5% % 4% 6% 19% 粒 径 (µm 18% 9.~1. 5.8~9. 4.7~5.8.~ ~. 1.1~2.1.65~1.1 < 图 7 27 年 12 月 18~2 日 有 雾 时 段 内 风 向 玫 瑰 图 Fig.7 Variation of wind direction frequency during foggy period (c 2% % 2% 2% % 6% PAHs 雾 天 所 占 比 例 粒 径 (µm 21% 1% 9.~1. 5.8~9. 4.7~5.8.~ ~. 1.1~2.1.65~1.1 <.65 图 6 晴 天 雾 天 日 均 相 对 湿 度 分 布 以 及 晴 天 雾 天 PAHs 在 不 同 粒 径 颗 粒 物 上 的 质 量 分 布 Fig.6 Distribution of relative humidity in sunny and foggy days and mass distribution of ΣPAHs in sunny and foggy days 分 析 自 动 气 象 站 资 料, 统 计 雾 日 时 段 内 近 地 面 风 向 频 次, 可 知 该 时 间 段 内 近 地 层 主 导 风 向 为 东 南 风, 见 图 7. 同 时 结 合 NOAA Air Resources Laboratory 提 供 的 HYSPLIT 气 团 轨 迹 模 型 结 合 FNL 气 象 数 据 库 ( ready/open/hysplit4. html, 对 南 京 12 月 18~2 日 这 场 辐 射 雾 期 间 的 气 团 进 行 后 向 轨 迹 模 拟, 推 断 不 同 高 度 上 大 气 气 溶 胶 中 PAHs 可 能 的 传 输 路 径 ( 选 取 5d 回 溯, 包 括 起 雾 前 1d 及 雾 消 散 后 1d, 气 图 8 到 达 采 样 点 的 后 向 轨 迹 模 拟 Fig.8 The simulation of back-trajectories which arrived at sampling sites 27 年 12 月 21 日 : 的 模 拟 结 果 如 图 8, 结 果 显 示 存 在 两 股 不 同 方 向 的 气 团. 上 层 8m 高 度 层 为 西 南 气 流, 它 有 利 于 雾 体 向 上 发 展, 下 层 即 1m 和 5m 高 度 层 是 东 南 风 暖 湿 气 流, 气 团 轨 迹 显 示 这 次 雾 过 程 期 间, 气 团 穿 越 了 东 南 沿 海, 长 江 三 角 洲 工 业 区 等, 它 从 海 面 带 来 了 大 量 海 盐 粒 子 以 及 工 业 区 产 生 的 污 染 物 质 包 括 人 们 在 生 产 生 活 中 大 量 使 用 的 煤 炭, 石 油, 汽 油 等 燃 料, 这 些 都 会 造 成 严 重 的 多 环 芳 烃 化 学 污 染.
8 124 中 国 环 境 科 学 1 卷 结 论.1 颗 粒 物 中 PAHs 单 体 日 均 浓 度 基 本 表 现 出 雾 天 高 于 晴 天 的 特 征 ; 其 中, 雾 天 白 天 和 夜 间 PAHs 单 体 平 均 质 量 浓 度 变 化 不 明 显, 而 晴 天 夜 间 PAHs 单 体 平 均 质 量 浓 度 明 显 高 于 白 天, 表 现 出 昼 夜 变 化 明 显 的 特 征..2 无 论 晴 天 还 是 雾 天,PAHs 均 在 PM 2.5 模 态 含 量 较 高, 分 别 占 总 PAHs 质 量 77% 和 86%; 环 数 不 同,PAHs 分 布 也 不 同, 随 着 粒 径 减 小, 低 环 PAHs 在 所 在 粒 径 段 内 所 占 比 列 逐 渐 减 小, 而 高 环 PAHs 则 逐 渐 增 大, 且 在 雾 天 尤 为 显 著 ; 雾 天 BaP 等 效 质 量 浓 度 BaPE 日 均 值 为 6.48ng/m 超 过 BaP 居 民 区 标 准 (5.ng/m.. 气 象 条 件 对 气 溶 胶 以 及 PAHs 影 响 明 显. 雾 天 逆 温 生 成 时, 湍 流 运 动 受 到 抑 制, 大 气 扩 散 能 力 减 弱, 加 重 PAHs 浓 度 ; 雾 日 高 湿 条 件 下, PAHs 绝 对 质 量 浓 度 在 各 粒 径 段 内 都 增 大, 而 相 对 质 量 浓 度 虽 有 变 化, 但 非 单 纯 变 大, 在.65~2.1μm 粒 径 段 的 PAHs 颗 粒 物 质 量 有 增 加 趋 势, 积 聚 模 态 颗 粒 物 富 集 ; 雾 过 程 加 重 PAHs 污 染. 参 考 文 献 : [1] Durlak S K, Biswas P, Shi J, et al. Characterization of polycyclic aromatic hydrocarbons particulate and gaseous emissions from polystyrene combustion [J]. Environmental Science Technology, 1998,2: [2] Emmengger C, Kalberer M, Samburova V, et al. High time resolution and size2segregated analysis of aerosol-bound polycyclic aromatic hydrocarbons [J]. Environmental Science Technology, 25,9(4: [] 焦 立 新, 孟 伟, 郑 丙 辉, 等. 渤 海 湾 潮 滩 不 同 粒 径 沉 积 物 中 多 环 芳 烃 的 分 布 [J]. 中 国 环 境 科 学, 21,(9: [4] Grote M, Schuurmann G, Altenburger R. Modeling Photoinduced Algal Toxicity of PAHs [J]. Environ Sci Technol, 25, 9(11: [5] 牛 红 云, 王 荟, 王 格 慧, 等. 南 京 大 气 气 溶 胶 中 多 环 芳 烃 源 识 别 及 污 染 评 价 [J]. 中 国 环 境 科 学, 25,25(5: [6] 谢 鸣 捷, 王 格 慧, 胡 淑 圆, 等. 南 京 夏 秋 季 大 气 颗 粒 物 和 PAHs 组 成 的 粒 径 分 布 特 征 [J]. 中 国 环 境 科 学, 28,28(1: [7] 樊 曙 先, 樊 建 凌, 郑 有 飞, 等. 南 京 市 区 与 郊 区 大 气 PM 2.5 中 元 素 含 量 的 对 比 分 析 [J]. 中 国 环 境 科 学, 25,25(2: [8] 李 彭 辉, 王 艳, 李 玉 华, 等. 泰 山 云 雾 水 中 多 环 芳 烃 的 特 征 与 来 源 分 析 [J]. 中 国 环 境 科 学, 21,(6: [9] 樊 曙 先, 黄 红 丽, 樊 韬, 等. 南 京 北 郊 雾 天 PM 1 中 多 环 芳 烃 粒 径 分 布 特 征 [J]. 环 境 科 学, 29,(9: [1] 车 瑞 俊, 刘 大 锰, 袁 杨 森. 北 京 冬 季 大 气 颗 粒 物 污 染 水 平 和 影 响 因 素 研 究 [J]. 中 国 科 学 院 研 究 生 院 学 报, 27,24(5: [11] Kiss G, Varga-Puchony Z, Rohrbacher G, et al. Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons on atmospheric aerosol particles of different sizes [J]. Atmospheric Research,1998,46: [12] GB 环 境 空 气 质 量 标 准 [S]. [1] Yassaa N, Meklati B Y, Cecinato A, et al. Particulate n-alkanes, n-alkanoic acids and polycyclic aromatic hydrocarbons in the atmosphere of Algiers City area [J]. Atmospheric Environment, 21,5(1: [14] Wania F,Haugen J E, Lei Y D.Temperature dependence of atmospheric concentrations of semivolatile organic compounds [J]. Environ. Sci. Technol., 1998,2: [15] Cortes D R, Basu I, Sweet C W. Temporal Trendsin and Influence of Wind on PAH Concentrations Measured near the Great Lakes [J]. Environ. Sci. Technol., 2,4:56-6. [16] 夏 恒 霞. 北 京 城 区 逆 温 现 象 特 征 及 其 对 大 气 污 染 的 影 响 [J]. 城 市 管 理 与 科 技, 24,6(2: [17] 徐 宏 辉, 王 跃 思, 温 天 雪, 等. 北 京 秋 季 大 气 气 溶 胶 品 质 浓 度 的 垂 直 分 布 [J]. 中 国 环 境 科 学, 28,28(1:2-6. [18] McMurry P H, Stolzenburg M.On the Sensitivity of Particle Size to Relative Humidity for Los Angeles Aerosols. Atmospheric Environment, 1989,2: [19] 钱 凌, 银 燕, 童 尧 青, 等. 南 京 北 郊 大 气 细 颗 粒 物 的 粒 径 分 布 特 征 [J]. 中 国 环 境 科 学, 28,28(1: [2] 王 琳 琳, 王 淑 兰, 王 新 锋, 等. 北 京 市 29 年 8 月 大 气 颗 粒 物 污 染 特 征 [J]. 中 国 环 境 科 学, 211,1(4: [21] 童 尧 青, 银 燕, 许 遐 祯, 等. 南 京 地 区 雾 的 气 候 特 征 [J]. 南 京 气 象 学 院 学 报, 29,2(1: [22] 汤 莉 莉, 牛 生 杰, 樊 曙 先, 等. 瓦 里 关 及 西 宁 PM 1 和 多 环 芳 烃 谱 分 布 的 观 测 研 究 [J]. 高 原 气 象, 21,29(1: 作 者 简 介 : 顾 凯 华 (1984-, 男, 江 苏 启 东 人, 南 京 信 息 工 程 大 学 大 气 物 理 学 院 硕 士 研 究 生, 主 要 从 事 大 气 环 境 化 学 研 究. 发 表 论 文 1 篇.
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中 国 应 对 气 候 变 化 的 政 策 与 行 动 2015 年 度 报 告 国 家 发 展 和 改 革 委 员 会 二 〇 一 五 年 十 一 月 100% 再 生 纸 资 源 目 录 前 言... 1 一 减 缓 气 候 变 化... 3 ( 一 ) 调 整 产 业 结 构 / 3 ( 二 ) 节 能 与 提 高 能 效 / 5 ( 三 ) 优 化 能 源 结 构 / 10 ( 四 ) 控
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