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1 第 18 卷 第 1 期 2012 年 2 月 燃 烧 科 学 与 技 术 Journal of Combustion Science and Technology Vol.18 No.1 Feb 多 联 产 半 焦 的 加 压 着 火 及 燃 烧 特 性 李 社 锋 1, 方 梦 祥 2, 李 先 旺 (1. 武 汉 都 市 环 保 工 程 技 术 股 份 有 限 公 司, 武 汉 ; 2. 浙 江 大 学 能 源 清 洁 利 用 国 家 重 点 实 验 室, 杭 州 ) 2 摘 要 : 在 Cahn TherMax 500 型 加 压 热 重 仪 上, 对 煤 的 热 电 气 焦 油 多 联 产 半 焦 的 燃 烧 特 性 进 行 了 系 统 研 究, 着 重 考 察 了 压 力 对 半 焦 热 失 重 特 性 着 火 特 性 燃 烧 产 物 释 放 特 性 燃 烧 稳 定 性 燃 尽 及 综 合 燃 烧 特 性 的 影 响. 试 验 结 果 表 明, 随 着 压 力 的 升 高, 半 焦 燃 烧 特 性 明 显 提 高. 压 力 从 常 压 升 高 到 2.4,MPa, 燃 烧 产 物 释 放 特 性 指 数 r 从 提 高 到 0.590, 燃 烧 稳 定 性 指 数 R W 从 10.7 提 高 到 33.2, 着 火 温 度 从 666, 降 低 到 523,, 综 合 燃 烧 特 性 指 数 S 从 0.49 提 高 到 关 键 词 : 热 重 ; 多 联 产 ; 半 焦 ; 着 火 ; 加 压 燃 烧 中 图 分 类 号 :TQ534 文 献 标 志 码 :A 文 章 编 号 : (2012) Ignition and Combustion Characteristics of Multi-Generation Semi-Coke Under Pressurization LI She-feng 1,FANG Meng-xiang 2,LI Xian-wang 2 (1. China City Environment Protection Engineering Limited Company,Wuhan ,China; 2. State Key Laboratory of Clean Energy Utilization,Zhejiang University,Hangzhou ,China) Abstract:Thermogravimetric analysis was carried out to study the pressurized combustion characteristics of multigeneration semi-coke in Cahn TherMax 500,focusing on the influence of pressure on thermogravimetry,ignition, pyrolytic property,combustion stability,burn out and general combustion characteristics of semi-coke. The experimental results indicate that the combustion characteristics of semi-coke are improved significantly with the increase of pressure. When pressure increases from ordinary pressure to 2.4,MPa,ignition temperature decreases from 666, to 523,,while the pyrolytic property releasing index r,combustion instability index R W and general combustion index S increase from 0.115,10.7 and 0.49 to 0.590,33.2 and 2.83,respectively. Keywords:thermogravimetry(TG);multi-generation;semi-coke;ignition;pressurized combustion 我 国 是 世 界 上 最 大 的 产 煤 国, 也 是 世 界 上 少 数 几 个 一 次 能 源 以 煤 为 主 的 国 家 之 一 [1]. 目 前, 能 源 紧 缺 环 境 污 染 日 趋 严 重, 如 何 提 高 煤 的 利 用 效 率 降 低 污 染 排 放 已 成 为 相 关 行 业 日 益 关 注 的 焦 点. 煤 的 热 电 气 焦 油 多 联 产 技 术 是 在 煤 燃 烧 之 前, 将 煤 中 富 氢 成 分 提 取 出 来 用 作 优 质 燃 料 ( 煤 气 以 及 可 进 一 步 加 工 生 产 燃 料 油 的 焦 油 ) 或 高 附 加 值 化 工 原 料, 剩 下 的 低 品 质 半 焦 通 过 燃 烧 产 生 热 量, 用 于 供 热 和 发 电. 该 工 艺 可 实 现 煤 的 分 级 转 化 和 分 级 利 用, 大 幅 度 提 高 煤 的 利 用 价 值. 多 联 产 半 焦 是 煤 的 热 电 气 焦 油 多 联 产 工 艺 的 副 产 品, 产 量 很 大, 是 典 型 的 低 挥 发 分 劣 质 燃 料. 多 联 产 半 焦 的 高 效 清 洁 燃 烧 是 实 现 煤 分 级 利 用 的 重 要 环 节, 增 压 燃 烧 可 以 提 高 燃 烧 效 率, 是 燃 烧 新 技 术 发 展 的 主 要 方 向 之 一. 鉴 于 此, 本 文 将 对 多 联 产 半 焦 在 加 压 情 况 下 的 燃 烧 特 性 进 行 系 统 的 研 究. 目 前, 有 关 半 焦 加 压 燃 烧 方 面 的 研 究 报 道 较 收 稿 日 期 : 基 金 项 目 : 国 家 高 技 术 研 究 发 展 计 划 (863 计 划 ) 资 助 项 目 (2007AA05Z334;2007AA050302). 作 者 简 介 : 李 社 锋 (1979 ), 男, 博 士, 工 程 师,lishefeng@163.com. 通 讯 作 者 : 方 梦 祥,mxfang@zju.edu.cn.
2 28 燃 烧 科 学 与 技 术 第 18 卷 第 1 期 [2] 少.Lin 等 利 用 一 台 小 型 固 定 床 研 究 了 在 不 同 速 度 控 制 区 下 压 力 对 初 始 燃 烧 速 率 的 影 响. 其 试 验 用 半 焦 颗 粒 粒 径 为 0.25~0.50,mm, 燃 烧 温 度 为 559~ 1,273,K, 压 力 范 围 0.1~1.6,MPa. 其 试 验 研 究 结 果 表 明 : 在 动 力 控 制 区, 半 焦 的 燃 烧 速 率 随 着 压 力 的 增 加 而 呈 线 性 增 加 ; 在 动 力 - 扩 散 控 制 区, 随 着 压 力 的 增 加, 半 焦 的 燃 烧 速 率 呈 非 线 性 增 加 ; 而 在 扩 散 控 制 区, 随 着 压 力 的 增 加, 半 焦 的 燃 烧 速 率 基 本 不 再 变 [3] 化.Liakos 等 建 立 了 一 个 二 维 两 相 粉 煤 CFB 半 焦 燃 烧 模 型. 模 型 的 计 算 结 果 表 明, 压 力 的 升 高 对 半 焦 燃 烧 的 化 学 反 应 和 扩 散 均 有 影 响, 且 对 前 者 的 影 响 更 [4] 加 明 显.MacNeil 等 也 做 了 有 关 压 力 对 粉 煤 半 焦 CFB 燃 烧 特 性 影 响 的 研 究, 试 验 温 度 范 围 是 700~ [5] 850,.Cai 和 Cairo 等 研 究 了 热 解 压 力 对 半 焦 反 应 [6] 活 性 和 形 态 结 构 的 影 响.Banin 等 利 用 一 个 激 波 管 (shock tube) 在 1,500~3,000,K 温 度 范 围 内 研 究 了 氧 分 压 对 半 焦 反 应 活 性 的 影 响. [7] 熊 源 泉 等 在 自 制 的 加 压 热 重 分 析 仪 上 研 究 了 压 力 对 半 焦 燃 烧 特 性 的 影 响, 认 为 压 力 在 0 ~ 0.5,MPa 时, 随 着 压 力 的 升 高 着 火 温 度 和 燃 尽 时 间 均 [8] 降 低. 陈 晓 平 等 认 为 在 压 力 小 于 0.7,MPa 时, 随 着 压 力 的 升 高, 半 焦 燃 烧 稳 定 性 增 强 ; 当 压 力 大 于 0.7,MPa 时, 随 着 压 力 的 增 加, 半 焦 燃 烧 稳 定 性 几 乎 不 再 变 化. 本 文 取 典 型 的 多 联 产 半 焦 为 样 品, 通 过 煤 焦 对 比, 着 重 考 察 压 力 对 其 热 失 重 速 率 着 火 特 性 燃 烧 产 物 释 放 特 性 燃 烧 稳 定 性 和 综 合 燃 烧 性 能 的 影 响. 1 试 验 材 料 及 方 法 本 文 试 验 所 用 多 联 产 半 焦 样 品 由 淮 南 煤 在 500,~550, 下 部 分 气 化 制 得, 其 工 业 分 析 元 素 分 析 如 表 1 所 示. 加 压 热 重 试 验 在 美 国 Thermo 公 司 生 产 的 TherMax 500 型 加 压 热 重 分 析 仪 上 进 行, 试 验 工 况 安 排 如 表 2 所 示, 每 个 工 况 均 走 空 坩 埚, 消 除 虚 拟 增 重 的 影 响. 表 1 样 品 工 业 分 析 和 元 素 分 析 试 验 样 品 工 业 分 析 /% Q b,ad/ 元 素 分 析 /% M ad A ad V ad F C,ad (kj kg -1 ) w(c ad) w(h ad) w(n ad) w(s t,ad) w(o ad) 煤 焦 表 2 加 压 热 重 试 验 工 况 安 排 试 验 样 品 试 验 压 力 /MPa 样 品 粒 径 /mm 升 温 速 率 /(K min -1 ) 反 应 气 体 反 应 气 体 流 量 /(ml min -1 ) 样 品 用 量 /mg 煤 焦 0,0.8,1.6,2.4 0~ 空 气 ±1 2 试 验 结 果 及 讨 论 2.1 压 力 对 热 失 重 曲 线 的 影 响 图 1 和 图 2 给 出 了 半 焦 和 制 焦 原 煤 在 不 同 压 力 下 的 TG 曲 线, 图 3 和 图 4 给 出 了 半 焦 和 制 焦 原 煤 在 不 同 压 力 下 的 DTG 曲 线. 由 图 可 见, 随 着 压 力 的 升 高, 半 焦 和 制 焦 原 煤 热 失 重 率 总 体 呈 逐 渐 增 加 的 趋 势,DTG 曲 线 波 动 幅 度 逐 渐 增 大, 说 明 在 高 压 环 境 下, 随 着 温 度 的 升 高, 燃 料 燃 烧 速 率 呈 现 出 不 规 则 波 动 现 象. 在 相 同 压 力 相 同 升 温 速 率 下, 煤 的 最 终 热 失 重 率 较 半 焦 高, 这 是 由 于 多 联 产 半 焦 是 煤 部 分 气 化 后 的 产 物, 可 燃 质 含 量 较 少 所 致. 另 外, 随 着 压 力 的 升 高, 起 始 失 重 温 度 逐 渐 降 低,TG 曲 线 逐 渐 向 低 温 方 向 偏 移, 失 重 峰 宽 逐 渐 减 小, 但 失 重 峰 值 越 来 越 大, 说 明 高 压 环 境 下, 煤 和 半 焦 的 热 解 着 火 燃 烧 进 程 提 前, 整 体 燃 烧 速 率 提 高. 图 1 半 焦 加 压 热 重 TG 曲 线 图 2 煤 加 压 热 重 TG 曲 线
3 2012 年 2 月 李 社 锋 等 : 多 联 产 半 焦 的 加 压 着 火 及 燃 烧 特 性 x 29 图 3 半 焦 加 压 热 重 DTG 曲 线 ( 反 应 气 氛 为 空 气 ) 2.2 压 力 对 着 火 特 性 的 影 响 半 焦 的 着 火 特 性 和 稳 燃 特 性, 既 反 映 半 焦 着 火 的 难 易 程 度, 又 体 现 半 焦 的 跟 进 燃 烧 情 况, 是 半 焦 流 化 床 锅 炉 稳 定 燃 烧 的 主 要 影 响 因 素 之 一, 对 锅 炉 的 安 全 运 行 有 着 重 要 影 响. 采 用 热 天 平 研 究 煤 粉 着 火 温 度 时, 其 定 义 方 法 有 多 种, 本 文 采 用 TG-DTG 法 确 定 各 种 样 品 的 着 火 温 度. 图 5 和 图 6 分 别 是 煤 和 半 焦 的 图 4 煤 加 压 热 重 DTG 曲 线 ( 反 应 气 氛 为 空 气 ) 着 火 温 度 着 火 时 间 随 压 力 的 变 化 关 系. 由 图 可 见, 对 于 煤 和 半 焦 有 着 相 似 的 规 律, 随 着 压 力 的 升 高, 着 火 温 度 降 低, 着 火 时 间 缩 短, 压 力 低 于 0.8,MPa 时, 下 降 趋 势 明 显 ; 压 力 高 于 0.8,MPa 后, 下 降 趋 势 变 [8] 缓. 陈 晓 平 等 也 曾 得 到 类 似 结 果, 认 为 0.1~ 0.7,MPa 时 着 火 温 度 下 降 明 显,0.7,MPa 之 后 下 降 趋 势 变 缓.
4 30 燃 烧 科 学 与 技 术 第 18 卷 第 1 期 图 5 煤 的 着 火 温 度 着 火 时 间 随 压 力 的 变 化 的 集 中 程 度. 图 7 给 出 了 煤 半 焦 燃 烧 产 物 释 放 特 性 随 压 力 的 变 化 关 系, 由 图 可 见, 随 着 压 力 的 增 加, 煤 和 半 焦 的 燃 烧 产 物 释 放 特 性 指 数 均 增 加, 但 煤 较 半 焦 趋 势 更 加 明 显. 这 主 要 是 因 为 总 压 越 大, 氧 气 分 压 也 越 大, 提 高 了 碳 氧 反 应 速 率. 煤 比 半 焦 的 可 燃 质 含 量 高, 因 此 燃 烧 产 物 释 放 特 性 指 数 随 压 力 的 增 大 而 增 大 的 趋 势 更 加 明 显. 图 6 半 焦 的 着 火 温 度 着 火 时 间 随 压 力 的 变 化 压 力 升 高 使 着 火 温 度 下 降 和 着 火 时 间 减 小 的 原 因 在 于 : 一 方 面, 在 反 应 气 氛 中 氧 气 浓 度 一 定 的 情 况 下, 随 着 总 压 的 增 加, 氧 气 分 压 也 随 着 线 性 增 加, 导 致 碳 氧 反 应 速 率 增 加, 单 位 时 间 内 释 放 出 更 多 的 热 量, 强 化 了 传 热 过 程 ; 另 一 方 面, 总 压 增 高 抑 制 了 挥 发 分 的 析 出, 增 加 了 挥 发 分 在 颗 粒 内 的 停 留 时 间, 使 非 均 相 着 火 的 成 分 增 大, 挥 发 分 在 半 焦 中 燃 烧 时 对 半 焦 本 身 的 影 响 远 远 大 于 挥 发 分 析 出 后 在 半 焦 外 部 空 间 燃 烧 对 半 焦 的 影 响. 这 两 方 面 的 耦 合 作 用 使 压 力 的 升 高 降 低 了 着 火 温 度, 减 小 了 着 火 时 间. 然 而, 随 着 压 力 的 进 一 步 提 高, 氧 气 的 扩 散 系 数 与 总 压 力 成 反 比, 削 弱 了 氧 分 压 提 高 的 作 用, 导 致 较 高 压 力 下 着 火 温 度 和 着 火 时 间 受 压 力 影 响 的 程 度 相 对 减 小. 2.3 压 力 对 燃 烧 产 物 释 放 特 性 的 影 响 多 联 产 半 焦 在 低 温 段 的 燃 烧 主 要 是 半 焦 中 残 留 的 挥 发 分 的 燃 烧, 高 温 段 则 主 要 是 一 些 有 机 质 固 定 碳 以 及 其 他 难 燃 物 质 的 燃 烧. 为 了 评 价 多 联 产 半 焦 在 不 同 阶 段 的 燃 烧 情 况, 可 采 用 多 联 产 半 焦 燃 烧 产 物 释 放 特 性 指 数 r 来 作 为 判 别 指 标 [9]. ( d W /dτ ) r = max (1) TiΔT0.5Tmax 式 中 :( d W /dτ ) max 是 燃 烧 最 大 失 重 速 率,%/s; T i 是 着 火 温 度, ; T max 是 最 大 燃 烧 失 重 速 度 所 对 应 的 温 度, ;( d W /d τ) /( d W /dτ) max = 1/2所 对 应 的 温 度 区 间 记 为 Δ T0.5, Δ T 0.5 是 半 峰 宽, 表 示 半 焦 燃 烧 产 物 释 放 图 7 压 力 对 燃 烧 产 物 释 放 特 性 的 影 响 2.4 压 力 对 燃 烧 稳 定 性 的 影 响 着 火 温 度 T i 虽 然 可 以 反 映 半 焦 燃 烧 的 难 易 程 度, 但 却 无 法 衡 量 其 着 火 后 的 燃 烧 状 况, 因 此 引 入 燃 烧 稳 定 性 指 数 R [8] W.R W 可 以 综 合 反 映 半 焦 的 燃 烧 特 性, 其 值 越 大, 表 明 半 焦 的 燃 烧 稳 定 性 越 好. 图 8 给 出 了 煤 半 焦 燃 烧 稳 定 性 随 压 力 的 变 化 关 系. 随 着 压 力 的 升 高, 煤 和 半 焦 燃 烧 稳 定 性 均 增 强, 但 是 煤 较 半 焦 趋 势 更 加 明 显. 显 然, 总 压 提 高, 氧 气 分 压 也 随 之 提 高, 加 强 了 氧 到 焦 样 反 应 表 面 的 扩 散 速 率, 从 而 提 [2] 高 了 反 应 速 度.Lin 等 的 研 究 结 果 表 明, 在 动 力 控 制 区 和 过 渡 控 制 区, 燃 烧 速 率 随 着 压 力 的 升 高 而 提 高, 但 在 扩 散 控 制 区 中 保 持 不 变 ; 在 动 力 区, 随 着 氧 气 分 压 的 增 加, 燃 烧 速 率 线 性 增 加, 这 表 明 此 时 是 一 级 反 应, 反 应 速 率 常 数 不 受 压 力 的 影 响 而 改 变. 燃 烧 稳 定 性 和 燃 烧 反 应 速 率 呈 正 相 关 性, 而 燃 烧 反 应 速 率 又 取 决 于 燃 烧 产 物 释 放 特 性.R W 和 r 随 压 力 的 变 化 趋 势 相 近, 正 好 印 证 了 这 一 点. 图 8 压 力 对 燃 烧 稳 定 性 的 影 响
5 2012 年 2 月 李 社 锋 等 : 多 联 产 半 焦 的 加 压 着 火 及 燃 烧 特 性 x 压 力 对 燃 尽 特 性 的 影 响 燃 尽 特 性 是 燃 料 燃 烧 特 性 中 一 个 非 常 重 要 的 衡 量 指 标, 然 而 有 关 压 力 影 响 半 焦 燃 尽 特 性 方 面 的 研 究 鲜 有 报 道. 本 文 将 TG 曲 线 上 燃 尽 率 为 98% 时 所 对 应 的 温 度 定 义 为 燃 尽 温 度, 记 为 T h. 试 验 结 果 表 明, 随 着 压 力 的 增 加, 煤 和 半 焦 的 燃 尽 温 度 都 是 先 升 高 后 降 低, 在 0.8,MPa 处 燃 尽 温 度 最 高, 在 压 力 低 于 2,MPa 时, 半 焦 的 燃 尽 温 度 高 于 煤 ; 压 力 高 于 2,MPa 时, 半 焦 的 燃 尽 温 度 低 于 原 煤, 如 图 9 所 示. 这 说 明 随 着 压 力 的 升 高, 物 质 的 燃 尽 特 性 受 燃 料 可 燃 质 含 量 的 影 响 越 来 越 小, 在 较 高 压 力 下, 可 燃 质 含 量 较 低 的 燃 料 也 可 在 较 低 的 温 度 下 燃 尽. 当 然, 也 有 研 究 者 通 过 燃 尽 时 间 来 考 察 燃 料 的 燃 烧 特 性, 例 如 傅 维 标 等 曾 用 煤 粒 表 面 扩 散 燃 烧 模 型 计 算 了 不 同 压 力 下 煤 粒 的 燃 尽 时 间, 认 为 随 着 压 力 的 升 高, 燃 尽 时 间 减 小. 这 从 另 外 一 个 角 度 反 映 了 压 力 对 燃 料 燃 尽 特 性 的 影 响. 图 9 压 力 对 燃 尽 特 性 的 影 响 2.6 压 力 对 综 合 燃 烧 特 性 指 数 S 的 影 响 以 上 各 个 指 标 均 从 不 同 角 度 反 映 了 压 力 对 半 焦 燃 烧 特 性 的 影 响, 但 未 能 体 现 出 半 焦 的 综 合 燃 烧 性 能 随 压 力 的 变 化, 因 此 引 入 综 合 燃 烧 特 性 指 数 S 来 全 面 评 价 燃 料 的 燃 烧 情 况, 其 定 义 为 S ( d W /dτ) ( d W /dτ) max mean = 2 (4) TT i h 式 中 : T i 为 着 火 温 度,K; T h 为 燃 尽 温 度,K;(d W / d τ ) max 为 燃 烧 最 大 失 重 速 率,%/s;( d W /dτ ) mean 为 平 均 燃 烧 失 重 速 率,%/s ;S 为 综 合 燃 烧 特 性 指 数, K -3 s -2. 燃 烧 特 性 指 数 S 中 含 有 着 火 温 度 燃 尽 温 度 及 燃 烧 最 大 速 率 和 平 均 速 率 各 因 子, 因 此, 其 可 以 反 映 半 焦 的 综 合 燃 烧 特 性 [10].S 值 越 大, 表 明 燃 料 的 燃 烧 特 性 越 好. 图 10 给 出 了 煤 半 焦 综 合 燃 烧 特 性 指 数 随 压 力 的 变 化 关 系, 可 见 随 着 压 力 的 升 高, 煤 和 半 焦 的 综 合 燃 烧 特 性 指 数 均 升 高, 但 煤 的 增 加 趋 势 更 加 明 显. 另 外, 在 相 同 压 力 下, 煤 的 综 合 燃 烧 特 性 指 数 比 半 焦 高. 这 主 要 是 因 为 多 联 产 半 焦 是 煤 部 分 气 化 后 的 产 物, 挥 发 分 等 可 燃 质 含 量 较 原 煤 明 显 减 少, 致 使 其 综 合 燃 烧 特 性 较 制 焦 原 煤 显 著 下 降. 图 10 压 力 对 综 合 燃 烧 指 数 S 的 影 响 3 结 论 (1) 在 压 力 环 境 下, 煤 和 半 焦 的 热 解 着 火 燃 烧 进 程 提 前, 整 体 燃 烧 速 率 提 高. 随 着 压 力 的 增 高, 半 焦 和 制 焦 原 煤 的 燃 烧 速 率 呈 现 出 明 显 的 不 规 则 波 动 现 象. (2) 随 着 燃 烧 压 力 的 升 高, 半 焦 和 原 煤 的 燃 烧 产 物 释 放 特 性 燃 烧 稳 定 性 均 增 强, 但 煤 较 半 焦 的 变 化 趋 势 更 加 明 显. (3) 在 压 力 环 境 下, 半 焦 易 于 燃 尽. 压 力 越 高, 半 焦 的 综 合 燃 烧 性 能 越 好. 增 压 燃 烧 是 多 联 产 半 焦 的 一 种 清 洁 高 效 的 利 用 途 径. 参 考 文 献 : [1] 江 泽 民. 对 中 国 能 源 问 题 的 思 考 [J]. 上 海 交 通 大 学 学 报,2008,42(3): Jiang Zemin. Reflections on energy issue s in China [J]. Journal of Shanghai Jiaotong University, 2008, 42(3): (in Chinese). [2] Lin S Y,Suzuki Y,Hatano H,et al. Pressure effect on char combustion in different rate-control zones:initial rate expression[j]. Chemical Engineering Science, 2000,55: [3] Liakos H H,Theologos K N,Boudouvis A G,et al. The effect of pressure on coal char combustion[j]. Applied Thermal Engineering,2001,21(9): [4] MacNeil S,Basu P. Effect of pressure on char combustion in a pressurized circulating fluidized bed boiler[j]. Fuel,1998,77(4): [5] Cai H Y,Guell A J,Chatzakis I N,et al. Combustion reactivity and morphological change in coal chars:
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