2 放 射 性 核 素 在 内 陆 水 体 中 吸 附 实 验 研 究 2.1 吸 附 实 验 基 本 原 理 和 方 法 核 素 在 地 表 水 中 的 吸 附 机 理 核 素 迁 移 是 吸 着 过 程 和 水 力 传 输 过 程 两 种 作 用 相 结 合 的 结 果, 因 此 研

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1 1 Kd 值 的 定 义 沉 积 物 单 位 质 量 中 所 含 的 核 素 浓 度 ( Bq / kg) K d 水 体 单 位 体 积 中 核 素 浓 度 ( Bq / L) 其 中 推 荐 的 放 射 性 核 素 河 床 沉 积 物 评 价 模 式 计 算 放 射 性 核 素 在 河 床 中 的 沉 积 量 : 为 Te S dk dcw(1 e ) / Te S: 放 射 性 核 素 在 沉 积 层 中 的 有 效 沉 积 量,Bq/m 2 ; Kd: Cw: 放 射 性 核 素 在 河 床 沉 积 物 中 的 分 配 系 数,L/kg; 放 射 性 核 素 在 水 中 的 浓 度,Bq/L; ρ: 沉 积 物 密 度,kg/m 3 ; λ: 放 射 性 核 素 的 衰 变 常 数,s -1 ; Te: 有 效 累 积 时 间,s;( 推 荐 值 : s); d: 放 射 性 核 素 底 部 有 效 沉 积 厚 度,( 推 荐 值 :d=5cm)

2 2 放 射 性 核 素 在 内 陆 水 体 中 吸 附 实 验 研 究 2.1 吸 附 实 验 基 本 原 理 和 方 法 核 素 在 地 表 水 中 的 吸 附 机 理 核 素 迁 移 是 吸 着 过 程 和 水 力 传 输 过 程 两 种 作 用 相 结 合 的 结 果, 因 此 研 究 包 括 介 质 对 核 素 的 吸 着 作 用 与 水 力 传 输 作 用 引 起 的 核 素 迁 移 两 个 方 面 核 素 在 水 中 以 离 子 络 离 子 分 子 胶 体 等 形 态 随 水 的 流 动 而 迁 移, 当 流 经 土 壤 时, 发 生 复 杂 的 物 理 化 学 反 应, 产 生 吸 附 形 成 沉 淀 等 过 程, 从 而 使 核 素 的 迁 移 受 到 阻 滞, 使 其 迁 移 速 度 远 远 小 于 水 流 速 度 由 于 核 素 与 土 壤 - 水 体 系 的 相 互 作 用 十 分 复 杂, 作 用 机 理 也 不 止 一 种 一 般 普 遍 认 为 的 反 应 机 理 包 括 : 离 子 交 换 吸 附 电 性 吸 附 分 子 吸 附 过 滤 沉 淀 表 面 络 合 和 矿 化 等 传 统 上 认 为 吸 附 反 应 平 衡 常 数 是 由 状 态 函 数 ( 吸 附 密 度 与 溶 质 浓 度 之 比 ) 定 义 的, 因 此 任 何 一 个 吸 附 反 应 在 一 定 条 件 下 ( 温 度 压 力 ph 离 子 强 度 等 ) 达 到 平 衡 时, 都 有 一 个 唯 一 确 定 的 平 衡 常 数 值 通 常 用 平 衡 分 配 系 数 Kd 来 表 示 放 射 性 核 素 被 吸 附 的 程 度 由 于 存 在 沉 淀 - 溶 解 水 解 作 用 配 合 作 用 和 吸 附 - 解 吸 作 用, 一 般 情 况 下 放 射 性 核 素 的 迁 移 要 比 地 表 水 迁 移 的 速 度 慢 这 些 延 迟 作 用 也 可 以 用 分 配 系 数 Kd 来 表 示 Generic Models for Use in Assessing the Impact of Discharges of Radioactive Substances to the Environment, Safety Reports Series No. 19, IAEA, Vienna (2001) 的 规 定 进 行 Kd 值 的 计 算, 其 中 对 Kd 的 定 义 如 下 : 沉 积 物 单 位 质 量 中 所 含 的 核 素 浓 度 ( Bq / kg) K d 水 体 单 位 体 积 中 核 素 浓 度 ( Bq / L) 由 于 核 素 迁 移 的 反 应 机 理 复 杂 多 样, 多 种 因 素 对 放 射 性 核 素 在 河 流 - 沉 积 物 中 吸 附 规 律 的 影 响 是 国 内 外 相 关 研 究 的 主 要 内 容 之 一 排 入 河 流 的 放 射 性 核 素 发 生 复 杂 的 物 理 化 学 行 为, 最 终 以 3 种 形 态 存 在 : 离 子 态 胶 态 和 颗 粒 态 水 溶 液 ph 值 改 变, 核 素 的 物 理 化 学 形 态 和 沉 积 物 表 面 形 态 可 能 会 发 生 改 变, 其 Kd 值 也 可 能 变 化 河 流 沉 积 物 质 量 浓 度 不 同, 核 素 的 Kd 值 也 不 同,Kd 值 与 现 场 的 实 际 情 况 密 切 相 关 河 流 和 沉 积 物 中 有 机 物 的 含 量 及 种 类 与 Kd 值 密 切 相 关, 皆 影 响 核 素 的 Kd 值 其 他 影 响 因 素 包 括 沉 积 物 粒 径 水 体 温 度 水 中 离 子 强 度 等, 多 种 因 素 的 影 响 作 用 是 Kd 值 测 定 方 法 学 必 须 要 考 虑 的 内 容 核 素 吸 附 实 验 方 法

3 20 世 纪 80 年 代, 国 外 就 已 关 注 河 流 中 放 射 性 核 素 的 行 为, 美 国 核 管 会 (NRC) 就 放 射 性 核 素 在 水 体 中 的 吸 附 和 解 吸 进 行 了 详 细 研 究 [4~7], 内 容 包 括 方 法 学 多 种 因 素 的 影 响 作 用 渗 透 实 验 等 NRC 提 出 实 验 室 测 定 河 流 中 核 素 Kd 值 的 方 法 包 括 :(1) 薄 层 技 术 (Thin-layer technique), 该 方 法 中 水 的 扰 动 影 响 沉 积 物 的 吸 附, 而 且 沉 积 物 吸 附 在 滤 纸 上 的 效 果 不 佳, 该 方 法 的 重 现 性 差 ;(2) 沉 积 技 术 (Sedimentation technique), 需 定 时 补 充 沉 积 物, 该 方 法 适 用 于 粒 径 大 的 沉 积 物 ; (3) 渗 透 法, 该 法 使 用 渗 透 膜 装 置, 主 要 用 于 对 核 素 不 同 化 学 形 态 吸 附 的 鉴 别, 操 作 较 为 繁 琐 ;(4) 静 态 法 (Batch sorption method), 准 确 度 高, 重 现 性 好, 此 方 法 是 实 验 室 测 定 Kd 的 首 选 方 法 美 国 材 料 实 验 协 会 (ASTM)2003 年 出 版 了 标 准 D 土 壤 和 沉 积 物 对 污 染 物 吸 附 24 小 时 批 式 测 量 法,2008 年 进 行 了 重 新 修 订 美 国 塞 纳 河 实 验 是 在 对 VC SUMMER 核 电 站 的 附 近 流 域 的 沉 积 物 对 放 射 性 核 素 吸 附 分 配 系 数 测 量 时 采 用 了 该 标 准 方 法 [8,9] 美 国 北 太 平 洋 实 验 室 2003 年 出 版 的 PNNL 报 告 Hanford 污 染 物 分 配 系 数 数 据 库 和 使 用 手 册 [10] 中 给 出 了 一 些 核 素 分 配 系 数 的 范 围 以 及 如 何 根 据 样 品 的 类 型 ( 沉 积 物, 岩 石, 沙 等 ) 粒 径 和 现 场 条 件 ( 如 ph, 地 下 水 迁 移 地 表 水 沉 积 ) 选 取 分 配 系 数 我 国 尚 未 存 在 分 配 系 数 Kd 的 标 准 测 量 方 法, 我 国 核 安 全 导 则 HAD 核 电 厂 厂 址 选 择 中 的 放 射 性 物 质 水 力 弥 散 问 题 的 附 录 II 介 绍 了 沉 积 物 平 衡 沉 积 分 布 系 数 的 测 量 方 法 放 射 性 核 素 在 沉 积 物 和 水 相 之 间 的 平 衡 分 布 系 数 Kd 定 义 为 : Kd=Cs/C 式 中 :Cs 沉 积 物 中 的 放 射 性 核 素 浓 度, 以 单 位 干 重 的 沉 积 物 中 的 放 射 性 浓 度 表 示 ; C 水 中 的 放 射 性 核 素 浓 度, 以 单 位 体 积 水 中 的 放 射 性 核 素 浓 度 表 示 分 布 系 数 Kd 的 量 纲 是 体 积 / 质 量 具 体 方 法 如 下 : 取 量 M 的 沉 积 物 与 体 积 V 的 表 层 水 在 烧 杯 内 混 合, 烧 杯 置 于 电 磁 搅 拌 器 上, 在 零 时 刻, 加 已 知 量 的 放 射 性 核 素 于 烧 杯 内, 然 后, 在 各 个 特 定 的 时 刻, 从 烧 杯 中 取 出 水 样, 通 过 0.45μm 微 孔 滤 纸 过 滤, 并 测 量 其 放 射 性 核 素 浓 度 分 配 系 数

4 Kd 由 下 式 计 算 K d V M C ( C 0 1) 式 中 :C0: 零 时 刻 水 中 的 核 素 浓 度 ; C : 达 到 平 衡 后 水 中 的 核 素 浓 度 必 须 注 意, 保 证 有 足 够 长 的 接 触 时 间 来 使 它 达 到 平 衡 对 所 研 究 的 每 种 核 素, 应 重 复 进 行 这 种 测 量 研 究 放 射 性 核 素 在 地 表 水 中 迁 移 时, 目 前 常 用 的 测 定 分 配 系 数 的 方 法 有 实 验 室 静 态 批 式 法 和 现 场 示 踪 实 验 法, 另 外 在 研 究 核 素 在 地 下 水 迁 移 时 还 用 到 实 验 室 土 柱 实 验 法 1) 实 验 室 静 态 批 式 法 的 基 本 操 作 是 先 将 样 品 进 行 预 处 理 和 分 选, 将 含 有 放 射 性 核 素 的 溶 液 与 一 定 粒 径 的 岩 土 混 合, 其 固 液 比 一 般 介 于 1:10~1:20 g/ml, 在 振 荡 下 长 时 间 混 合, 直 到 水 溶 液 中 核 素 浓 度 稳 定 为 止, 然 后 通 过 离 心 使 固 液 相 分 离 取 液 体 固 体 样, 经 过 物 理 和 化 学 处 理 后 测 量 各 自 的 比 活 度 达 到 吸 附 平 衡 后, 固 体 吸 附 核 素 的 比 活 度 与 液 体 的 比 活 度 之 比 为 吸 附 平 衡 条 件 下 的 分 配 系 数 Kd 实 验 应 取 现 场 水 样 和 岩 土 样, 注 意 样 品 保 存 利 用 静 态 批 式 法 还 可 以 分 析 岩 土 样 粒 径 水 样 ph 值 溶 液 中 放 射 性 核 素 化 学 浓 度 等 条 件 对 放 射 性 核 素 分 配 系 数 的 影 响 这 种 方 法 相 对 简 单, 实 验 周 期 较 短, 适 用 于 大 量 岩 土 样 品 或 多 种 核 素 的 分 配 系 数 测 量 2) 现 场 示 踪 实 验 的 基 本 操 作 是 在 现 场 钻 孔 ( 包 括 示 踪 剂 投 放 孔 和 多 个 取 样 监 测 孔 ), 在 示 踪 剂 投 放 孔 中 同 时 或 先 后 瞬 时 投 入 测 量 地 下 水 流 速 示 踪 剂 ( 如 Cl Br 和 I 的 化 合 物, 或 氚 化 水 ) 和 待 研 究 的 一 种 或 几 种 核 素, 在 监 测 孔 定 时 取 水 样 分 析 水 流 流 速 示 踪 剂 和 核 素 浓 度, 从 而 确 定 水 流 和 核 素 迁 移 速 度, 进 而 通 过 计 算 得 出 该 核 素 的 滞 留 因 子 和 分 配 系 数, 合 理 布 置 钻 孔 位 置 及 数 量 还 可 以 得 出 弥 散 系 数 与 实 验 室 批 式 法 和 土 柱 法 比 较, 现 场 示 踪 实 验 尺 度 大, 更 能 真 实 的 代 表 实 际 条 件 现 场 示 踪 实 验 前 需 要 比 较 清 楚 地 了 解 实 验 区 内 岩 土 特 性 和 地 下 水 流 场, 对 待 测 核 素 在 现 场 岩 土 的 吸 附 滞 留 能 力 要 有 初 步 估 计, 并 配 备 满 足 现 场 需 要 的 各 类 示 踪 剂 的 测 量 仪 器, 对 实 验 结 果 进 行 计 算 预 测, 以 便 指 导 钻 孔 布 置 确 定 最 低 的 合 理 的 水 流 速 示 踪 剂 和 核 素 的 投 放 量 预 计 各 监 测 孔 的 开 始 采 样 时 间 和 采 样 时 间 间 隔 实 验 设 备 复 杂, 人 力 和 物 力 投 入 高, 还 要 避 免 钻 孔 对 地 质 介 质 和 地 下 水 流

5 场 的 扰 动, 特 别 是 对 于 受 到 强 烈 吸 附 滞 留 的 核 素 实 验 周 期 长, 花 费 很 大, 要 有 充 分 的 野 外 作 业 后 勤 保 障, 并 且 开 展 野 外 现 场 放 射 性 核 素 示 踪 实 验 还 需 要 得 到 当 地 环 保 部 门 批 准 2) 实 验 室 土 柱 实 验 法 可 采 用 无 扰 动 的 原 状 土 柱, 或 针 对 特 定 岩 土 的 研 究 而 采 用 回 填 土 柱 基 本 操 作 是 首 先 在 土 柱 建 立 稳 定 流 场, 然 后 瞬 时 加 入 或 以 恒 定 速 率 加 入 含 有 放 射 性 核 素 的 溶 液, 或 在 土 柱 上 部 填 埋 放 射 性 核 素 根 据 土 柱 下 端 流 出 液 中 核 素 浓 度 与 时 间 的 关 系 ( 成 为 穿 透 曲 线 ), 或 根 据 测 定 土 柱 中 的 核 素 浓 度 分 布 ( 土 柱 外 直 接 测 量, 或 解 体 土 柱 取 样 测 量 ), 即 可 求 得 水 流 流 速 与 核 素 迁 移 速 度 之 比, 即 核 素 在 土 柱 介 质 中 的 延 迟 因 子, 进 而 有 延 迟 因 子 与 分 配 系 数 的 关 系 求 得 分 配 系 数 土 柱 实 验 法 与 批 式 法 相 比, 可 以 较 好 的 模 拟 现 场 的 水 流 条 件, 同 时 不 仅 可 以 获 得 分 配 系 数, 还 可 以 获 得 另 外 一 个 核 素 迁 移 的 重 要 参 数 弥 散 系 数 但 土 柱 实 验 不 适 于 大 量 岩 土 样 品 或 多 种 核 素 的 分 配 系 数 测 量, 实 验 设 备 较 复 杂, 对 于 吸 附 滞 留 能 力 较 强 的 核 素 其 实 验 周 期 长 中 国 辐 射 防 护 研 究 院 的 王 志 明, 李 书 绅 等 用 实 验 室 土 柱 实 验 法 对 85 Sr 在 黄 土 包 气 带 和 非 饱 和 黄 土 中 的 迁 移 规 律 进 行 研 究 测 量 85 Sr 在 黄 土 中 迁 移 的 延 迟 系 数 Rd [11, 12] 中 国 辐 射 防 护 研 究 院 与 日 本 原 子 力 研 究 所 的 郭 择 德, 田 中 忠 夫 等 人 用 放 射 性 核 素 现 场 示 踪 法 在 1998 年 在 野 外 试 验 场 开 展 了 为 期 二 年 的 包 气 带 中 3 H 60 Co 85 Sr 和 134 Cs 的 迁 移 试 验 [13] 方 法 的 选 取 需 要 综 合 分 析 这 三 种 方 法 的 优 缺 点 并 结 合 工 程 进 度 的 需 求 表 给 出 了 3 种 测 量 Kd 值 方 法 的 比 较 静 态 批 式 法 是 被 广 泛 使 用 的 一 种 方 法, 它 的 实 验 条 件 比 较 简 单, 可 同 时 进 行 大 量 的 平 行 实 验, 且 实 验 周 期 较 短 本 次 实 验 需 要 对 多 种 土 壤 矿 物 对 不 同 放 射 性 核 素 的 吸 附 特 性 进 行 研 究, 需 要 控 制 在 一 定 的 条 件, 做 不 同 核 素 之 间 的 竞 争 吸 附 实 验 需 要 对 化 学 浓 度 进 行 控 制, 做 大 量 的 平 行 样 和 不 同 化 学 浓 度 的 比 较, 样 品 量 大, 而 且 实 验 周 期 受 一 定 限 制, 静 态 批 式 法 比 较 适 合, 因 此 本 研 究 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验 采 用 静 态 批 式 法 进 行 我 国 尚 未 存 在 分 配 系 数 Kd 的 标 准 测 量 方 法, 本 研 究 实 验 方 法 在 大 量 的 实 验 经 验 的 基 础 上, 同 时 参 考 国 外 的 测 量 方 法 后 综 合 得 出 的, 包 括 : 美 国 材 料 与 试 验 协 会 (ASTM) 颁 布 的 C1733 [14] 与 D4646 [8] 标 准, 以 及 核 电 站 的 测 量 报 告 [9,15] 表 分 配 系 数 Kd 测 量 方 法 比 较

6 方 法 实 验 室 静 态 批 式 法 实 验 室 土 柱 实 验 法 现 场 示 踪 实 验 适 用 条 件 样 品 量 大, 测 量 条 件 控 制 模 拟 核 素 现 场 迁 移 条 件 优 点 周 期 短, 方 法 简 单, 实 可 较 好 模 拟 现 场 条 件, 验 条 件 容 易 控 制, 可 作 可 得 到 核 素 在 岩 土 中 不 同 粒 径,pH 值 等 不 迁 移 的 延 迟 系 数 Rd 同 条 件 的 实 验 缺 点 无 法 完 全 模 拟 现 场 条 实 验 周 期 长, 实 验 设 备 件 复 杂 应 用 沉 积 物 和 地 下 岩 土 等 核 素 在 地 下 水 迁 移 研 多 种 介 质 的 Kd 测 量, 究 核 素 在 地 表 水 和 地 下 水 迁 移 吸 附 特 性 研 究 特 定 场 地 核 素 迁 移 研 究 可 以 准 确 反 映 核 素 在 现 场 条 件 下 的 迁 移 规 律 周 期 长, 花 费 大, 需 得 到 环 保 部 门 批 准 现 场 核 素 在 地 下 水 和 地 表 水 迁 移 研 究

7 2.2 典 型 厂 址 实 验 研 究 河 南 南 阳 流 域 概 况 核 电 厂 位 于 鸭 河 口 水 库 岸 边, 循 环 水 系 统 拟 采 用 带 自 然 通 风 冷 却 塔 的 循 环 冷 却 水 系 统, 在 水 库 取 水, 排 水 口 设 置 在 水 库 水 电 站 下 的 尾 水 渠 处 鸭 河 口 水 库 为 是 一 座 以 防 洪 灌 溉 为 主, 兼 有 发 电 养 殖 城 市 供 水 效 益 的 综 合 利 用 大 型 水 库, 发 电 为 结 合 灌 溉 进 行, 利 用 灌 溉 放 水 及 多 余 弃 水 进 行 发 电, 不 设 专 用 发 电 库 容, 无 保 证 率, 电 站 机 组 满 发 流 量 为 70m 3 /s, 右 岸 电 厂 汛 期 发 电 最 小 流 量 约 为 3.2m 3 /s 放 射 性 液 态 流 出 物 由 专 门 管 道 输 送 至 水 库 大 坝 下 游 的 尾 水 渠 处 排 放, 即 排 入 白 河 鸭 河 口 水 库 建 成 后, 其 下 游 河 段 的 径 流 受 水 库 调 度 影 响, 以 水 库 引 水 灌 溉 为 主 样 品 的 采 集 为 了 使 分 配 系 数 Kd 的 测 定 条 件 更 接 近 现 场 实 际 情 况, 直 接 采 用 水 库 下 游 的 水 作 为 吸 附 实 验 的 水 样 根 据 现 场 实 际 情 况, 土 壤 样 品 则 收 集 了 两 种, 一 种 为 淤 泥, 一 种 为 沙 土, 分 别 测 其 分 配 系 数 取 样 点 位 置 见 图 年 6 月 2 日, 进 行 了 土 壤 样 品 和 水 样 的 采 集 采 样 位 置 分 别 在 水 库 下 游 2km 处 和 南 阳 市 区 白 河 边 上 采 样 图 见 图 ~ 白 河 河 水 清 澈, 悬 沙 很 少 ( 见 图 ) 河 床 表 层 覆 盖 有 卵 石, 卵 石 粒 径 较 大 ( 见 图 图 ), 主 要 是 粒 径 5cm 以 上 的 卵 石 在 少 数 低 洼 处 ( 主 要 为 采 砂 坑 等 人 为 活 动 造 成 的 ) 的 淤 泥 较 厚 ( 见 图 ), 淤 泥 样 在 采 沙 坑 中 采 集 沙 土 则 采 集 卵 石 下 面 的 沙 子, 沙 子 粒 径 较 大 沙 样 代 表 白 河 河 床, 白 河 河 水 浅, 淤 泥 区 域 很 少 南 阳 市 区 河 道 中 没 有 大 面 积 的 淤 泥, 和 水 库 坝 下 一 样, 仅 有 一 些 分 布 不 均 的 淤 泥 区 为 尽 量 避 免 水 样 的 化 学 性 质 发 生 变 化, 采 集 后 用 塑 料 桶 密 封 盛 装 水 样, 运 输 回 实 验 室 在 4 下 进 行 冷 藏 保 存 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验 采 用 批 式 法, 其 操 作 过 程 是 先 将 样 品 进 行 预 处 理 和 分 选, 再 将 其 与 含 有 某 种 核 素 的 水 溶 液 ( 已 知 浓 度 ) 在 振 荡 下 长 时 间 混 合, 直 到 水 溶 液 中 核 素 浓 度 稳 定 为 止, 然 后 进 行 离 心 使 固 液 相 分 离, 最 后 分 别 测 定 固 相 和 液

8 相 中 的 核 素 浓 度 通 过 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 可 得 出 分 配 系 数 Kd 测 定 分 配 系 数 实 验 中 的 影 响 因 素 很 多, 核 素 形 态 固 相 介 质 水 的 成 分 固 液 比 PH 值 等 都 可 能 会 影 响 分 配 系 数 Kd 对 上 述 因 素 进 行 综 合 考 虑 后, 并 结 合 以 往 的 一 些 研 究 成 果, 初 步 拟 定 实 验 中 选 取 固 液 比 1:10g/ml,PH=7~8 在 此 基 础 上 进 行 了 不 同 的 粒 径 对 四 种 核 素 分 配 系 数 的 影 响 实 验 及 水 相 PH 值 的 变 化 对 分 配 系 数 的 影 响 实 验 所 有 实 验 均 在 室 温 下 进 行 根 据 放 射 性 废 液 排 放 源 项, 并 综 合 考 虑 核 素 的 半 衰 期 毒 性 等, 确 定 了 四 种 有 代 表 性 的 放 射 性 核 素 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr, 用 静 态 批 试 法 进 行 核 素 吸 附 特 性 的 模 拟 实 验 1) 粒 径 分 布 对 泥 和 沙 两 种 样 品 分 别 进 行 筛 分 预 处 理, 得 到 两 种 样 品 的 粒 径 分 布 见 表 由 上 表 可 以 看 出, 沙 中 以 粗 砂 中 砂 为 主, 而 泥 中 主 要 为 细 砂 和 粉 粘 粒 实 验 时 每 个 试 验 管 所 用 沙 子 和 泥 均 为 1g, 按 照 各 个 粒 径 所 占 质 量 的 组 分 称 重, 并 将 其 混 合 均 匀 沙 和 泥 的 实 验 组 成 如 表 ) 土 样 的 化 学 成 分 分 析 及 矿 物 组 成 土 壤 矿 物 质 是 岩 石 经 物 理 风 化 作 用 和 化 学 风 化 作 用 形 成 的, 占 土 壤 固 相 部 分 总 重 量 90% 以 上 土 壤 粘 粒 矿 物 是 土 壤 矿 物 质 中 最 活 跃 的 部 分, 它 的 类 型 决 定 了 土 壤 对 放 射 性 核 素 吸 附 能 力 的 大 小 由 于 土 壤 的 物 质 组 成 和 化 学 成 分 等 条 件 都 会 影 响 土 壤 介 质 对 核 素 的 吸 附 性 能, 进 而 影 响 到 分 配 系 数, 因 而 在 进 行 吸 附 实 验 前, 需 要 对 土 样 的 理 化 性 质 进 行 测 试 和 分 析 土 壤 的 矿 物 组 成 由 国 土 资 源 部 郑 州 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 河 南 省 岩 石 矿 物 测 试 中 心 进 行 测 定, 化 学 成 分 分 析 由 国 土 资 源 部 太 原 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 进 行 分 析, 测 得 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 结 果 列 于 表 和 由 此 可 见, 这 两 种 样 品 主 要 化 学 成 分 均 以 SiO2 为 主, 含 量 分 别 为 沙 中 71.04% 和 泥 中 55.80% Al2O3 含 量 约 为 13% 其 余 还 有 少 量 的 Fe2O3 CaO K2O Na2O 等 因 此, 沙 和 泥 中 主 要 含 氧 化 物 矿 物, 如 石 英 长 石, 其 中 石 英 占 了 很 大 的 比 重, 为 25% 次 生 粘 土 矿 物 有 云 母 ( 伊 利 石 ) 绿 泥 石 等, 其 中 云 母 约 15% 左 右, 绿 泥 石 约 5% 南 阳 市 区 和 水 库 坝 下 河 道 的 沙 样 的 矿 物 组 分 接 近, 泥 中 有 少 量 的

9 铁 泥 有 机 质 3) 水 样 的 化 学 成 分 分 析 同 样, 水 样 的 化 学 性 质 ( 如 PH 值 ) 也 会 影 响 分 配 系 数 的 大 小, 且 水 样 中 有 无 实 验 核 素 的 离 子 会 对 实 验 结 果 产 生 很 大 的 影 响, 因 此 用 ICP-MS 对 水 样 的 59 Co 133 Cs 和 88 Sr 本 底 进 行 了 测 量, 结 果 见 表 水 库 取 样 点 附 近 的 水 外 观 清 澈 无 沉 淀,PH 呈 弱 碱 性 水 中 在 ICP-MS 检 测 限 内 没 有 检 出 钴 和 铯, 说 明 水 的 本 底 中 基 本 没 有 钴 和 铯 或 者 钴 和 铯 的 含 量 极 低 而 锶 的 含 量 为 mol/l, 即 说 明 现 场 水 库 的 水 中 锶 的 含 量 较 高 4) 吸 附 实 验 过 程 取 15ml 的 聚 乙 烯 塑 料 离 心 管, 洗 净 后 晾 干, 向 每 个 离 心 管 中 加 入 9.2ml 的 溶 液, 溶 液 为 现 场 所 取 的 水 库 水 样, 再 称 取 (1±0.002) 克 的 泥 / 沙 放 入 管 中, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 泥 / 沙 和 水 的 离 心 管 中 加 入 0.8ml 含 放 射 性 核 素 的 溶 液, 溶 液 中 四 种 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 投 放 量 按 照 仪 器 的 最 低 检 测 限 来 定, 具 体 四 种 核 素 在 每 个 离 心 管 中 的 投 放 量 见 表 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 放 入 振 荡 器 中 振 荡 两 次 ( 上 午 下 午 各 一 次, 每 次 不 少 于 60 分 钟 ) 间 隔 不 同 时 间 取 样 测 量, 直 至 吸 附 平 衡 为 止, 计 算 分 配 系 数 Kd 5) 吸 附 实 验 结 果 吸 附 实 验 共 进 行 了 近 两 个 月, 实 验 条 件 及 测 量 方 法 见 表 (1) 60 Co 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 60 Co 后 的 第 天 进 行 取 样, 每 次 取 三 个 平 行 样 ( 最 后 一 位 数 字 为 平 行 样 编 号 ) 先 将 试 验 管 离 心 三 十 分 钟, 然 后 分 别 取 出 管 中 的 液 体 和 固 体 液 体 直 接 测 量 活 度, 然 后 计 算 其 比 活 度, 固 体 则 先 烘 干, 在 烘 箱 中 自 然 降 温 后 称 重 测 量 其 活 度, 将 固 体 的 活 度 减 去 取 样 时 所 夹 带 残 留 液 体 的 活 度, 再 算 得 固 相 的 比 活 度 ; 最 后 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 分 配 系 数 Kd σkd 为 测 量 的 统 计 误 差 60 Co 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 60 Co 在 沙 中 的 分 配 系 数 很 小, 只 有 3.3L/kg, 而 且 基 本 在 加 入 60 Co 后 第 1 天 就 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 2300L/kg, 在 加 入 60 Co

10 后 第 3 天 也 基 本 达 到 吸 附 平 衡 (2) 137 Cs 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 137 Cs 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 137 Cs 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 137 Cs 在 沙 中 的 分 配 系 数 有 700~800L/kg, 基 本 在 加 入 137 Cs 后 第 2~3 天 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 5400L/kg, 基 本 在 加 入 137 Cs 后 第 5~6 天 就 达 到 吸 附 平 衡 (3)90Sr 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 90 Sr 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 90 Sr 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 90 Sr 在 沙 中 的 分 配 系 数 很 小, 约 为 6L/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 有 12L/kg, 这 可 能 与 前 面 测 得 的 水 中 锶 本 底 值 很 高 有 关 由 于 现 场 锶 本 底 值 很 高, 减 少 了 90 Sr 的 吸 附 (4)Ru 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 Ru 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 Ru 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出,Ru 在 沙 中 的 分 配 系 数 有 40~50L/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 1000L/kg 6) 解 吸 实 验 结 果 将 吸 附 实 验 平 衡 以 后 的 最 后 两 组 试 样 离 心 分 离, 取 出 沙 和 泥 烘 干 后 称 重, 按 1:10 的 固 液 比 加 入 河 水, 然 后 进 行 解 吸 实 验, 其 过 程 与 吸 附 实 验 相 同 在 第 25 天 和 第 50 天 分 别 测 量 和 计 算 出 固 相 和 液 相 的 比 活 度, 再 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 解 吸 分 配 系 数 Kd (1) 60 Co 解 吸 实 验 结 果 60 Co 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Co 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 110L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 3900L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比, 60 Co 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 为 3.3L/kg,

11 在 泥 中 的 平 均 值 为 2300L/kg, 解 吸 实 验 分 配 系 数 要 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 (2) 137 Cs 解 吸 实 验 结 果 137 Cs 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Cs 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 13000L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 47000L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比, 137 Cs 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 为 780L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 5400L/kg, 解 吸 实 验 分 配 系 数 要 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 (3) 90 Sr 解 吸 实 验 结 果 90 Sr 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Sr 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 36L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 27L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比, 90 Sr 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 仅 为 6.0L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 12L/kg, 表 明 解 吸 实 验 分 配 系 数 值 略 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 (4)Ru 解 吸 实 验 结 果 Ru 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Ru 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 980L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 350L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比,Ru 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 仅 为 44L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 1000L/kg, 表 明 解 吸 实 验 分 配 系 数 值 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 四 种 核 素 解 吸 过 程 的 分 配 系 数 大 于 吸 附 过 程 的 分 配 系 数 说 明 解 吸 过 程 比 吸 附 过 程 缓 慢 因 此, 在 考 虑 沉 积 物 的 吸 附 和 解 吸 两 种 作 用 的 影 响 时 仅 考 虑 吸 附 作 用 是 比 较 合 理 的 四 种 核 素 的 解 吸 实 验 结 果 见 图 PH 实 验 结 果 加 入 盐 酸 改 变 Ru 溶 液 PH 值, 其 它 条 件 不 变, 测 量 其 分 配 系 数 水 相 PH 值 的 变 化 对 分 配 系 数 的 影 响 见 表 PH 值 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 见 图 由 图 表 可 见, 水 相 PH 值 的 变 化 对 Ru 在 泥 和 沙 中 分 配 系 数 的 影 响 是 很 大 的, 在 PH=4~8 范 围 内,Ru 在 泥 和 沙 中 分 配 系 数 随 水 相 PH 值 的 升 高 而 增 大, 且 水 相 PH 值 对 沙 中 分 配 系 数 的 影 响 较 为 明 显, 对 泥 中 分 配 系 数 的 影 响 则 要 小 一 些 不 同 粒 径 实 验 结 果 将 沙 子 和 泥 分 成 不 同 的 粒 径, 测 量 不 同 的 粒 径 对 分 配 系 数 的 影 响 沙 子 共 做 了 三 组, 粒 径 分 别 为 0.2~0.3mm 0.125~0.15mm 和 0.125mm 以 下 ; 同 样 泥 也

12 做 了 三 组, 分 别 为 0.08~0.095mm 0.075~0.08mm 及 0.075mm 以 下 每 种 样 品 做 两 个 平 行 样, 固 体 样 品 均 加 入 1g 左 右, 放 射 性 核 素 137 Cs 60 Co 90 Sr 及 Ru 各 约 0.8ml, 固 液 比 1:10 在 实 验 时 间 内 将 实 验 管 每 天 放 入 振 荡 器 中 振 荡, 放 置 30 天 后 进 行 取 样 实 验 结 果 见 表 ~ 表 不 同 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化 曲 线 见 图 ~ 可 以 看 出, 核 素 在 沙 中 的 分 配 系 数 随 着 颗 粒 粒 径 的 减 小 而 增 大, 其 变 化 很 明 显, 这 主 要 是 由 于 随 着 颗 粒 粒 径 减 小, 颗 粒 比 表 面 积 增 大, 表 面 吸 附 能 力 增 强, 有 利 于 各 种 核 素 的 吸 附, 从 而 使 分 配 系 数 增 大 ; 而 在 泥 中 的 分 配 系 数 变 化 不 大, 基 本 变 化 趋 势 不 太 明 显, 主 要 因 为 不 同 泥 的 粒 径 差 别 不 大, 比 表 面 积 也 差 别 不 大, 其 吸 附 性 能 基 本 相 同

13 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 分 子 筛 ( 目 ) 粒 径 (mm) 泥 (%) 沙 (%) 20~ ~ ~60 0.3~ ~80 0.2~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ >200 < 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 (%) 1g 沙 1g 泥 粒 径 ( 目 ) 20~40 40~60 60~80 80~ ~200 粒 径 (mm) 0.45~ ~ ~ ~ ~0.15 质 量 组 分 粒 径 ( 目 ) 140~ ~200 >200 粒 径 (mm) 0.095~ ~0.095 <0.075 质 量 组 分 表 土 壤 中 各 主 要 化 学 成 分 的 质 量 组 分 (%) 样 品 SiO 2 Al 2O 3 Fe 2O 3 FeO CaO MgO K 2O Na 2O 沙 泥 表 土 壤 中 各 矿 物 质 的 质 量 组 分 (%) 样 品 石 英 斜 长 石 钾 长 石 伊 利 石 蒙 脱 石 角 闪 石 绿 泥 石 高 岭 石 方 解 石 蛇 纹 石 有 机 质 沙 ~ ~10 5 少 量 沙 2 30~ ~15 2~3 2~3 2~ ~3 - 泥 ~10 5~10 注 : 沙 1 取 样 位 置 为 水 库 坝 下, 沙 2 的 取 样 位 置 在 南 阳 市 区

14 表 水 样 ph 值 和 59 Co 133 Cs 88 Sr 的 含 量 (mol/l) 分 析 项 目 外 观 描 述 ph 本 底 值 59 Co 133 Cs 88 Sr 水 样 澄 清, 无 沉 淀 表 每 个 试 样 吸 附 实 验 中 各 核 素 的 投 放 量 核 素 Co 137 Cs 90 Sr Ru 化 学 浓 度 (mol/l) 投 放 量 Bq Bq Bq mol 表 吸 附 实 验 条 件 及 测 量 方 法 实 验 条 件 测 量 方 法 水 土 运 输 及 储 存 实 验 温 度 白 河 水 样 沉 积 物 样 品 低 温 密 封, 冷 藏 室 温 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr ICP-MS γ 谱 γ 谱 放 化 分 析 ( 液 闪 )/γ 谱

15 表 Co 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/L) (Bq/kg) (L/kg) σkd Co Co Co Co Co Co Co 沙 Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co 泥 Co Co Co Co Co Co Co Co

16 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/L) (Bq/kg) (L/kg) σkd Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs 沙 Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs 泥 Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs

17 表 Sr 吸 附 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (d) (Bq/L) (Bq/kg) Kd (L/kg) Sr Sr Sr Sr Sr 沙 Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr 泥 Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr σ Kd

18 试 验 管 编 号 沙 泥 取 样 时 间 (d) 表 Ru 吸 附 分 配 系 数 液 体 浓 度 (mol/l) 固 体 浓 度 (mol/kg) Kd (L/kg) σkd Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru

19 试 验 管 编 号 沙 泥 取 样 时 间 (d) 表 Co 解 吸 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (L/kg) σkd JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo 试 验 管 编 号 沙 泥 取 样 时 间 (d) 表 Cs 解 吸 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (L/kg) σkd JCs JCs JCs JCs JCs JCs JCs JCs JCs JCs JCs JCs

20 试 验 管 编 号 沙 泥 取 样 时 间 (d) 表 Sr 解 吸 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (L/kg) σkd JSr JSr JSr JSr JSr JSr JSr JSr JSr JSr JSr JSr 试 验 管 编 号 沙 泥 取 样 时 间 (d) 表 Ru 解 吸 分 配 系 数 液 相 浓 度 (mol/l) 固 相 浓 度 (mol/kg) Kd(L/kg) σkd JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu

21 试 验 管 编 号 ph 表 ph 值 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 取 样 时 间 (d) 液 相 浓 度 (mol/l) 固 相 浓 度 (mol/kg) Kd (L/kg) Ru-17-A 4~ Ru-18-A 4~ Ru-19-A 4~ Ru-17-B 6~ 沙 Ru-18-B 6~ Ru-19-B 6~ Ru-17-C 7~ Ru-18-C 7~ Ru-19-C 7~ Ru-21-A 4~ Ru-22-A 4~ Ru-23-A 4~ Ru-21-B 6~ 泥 Ru-22-B 6~ Ru-23-B 6~ Ru-21-C 7~ Ru-22-C 7~ Ru-23-C 7~ 注 :-A -B -C 均 为 三 个 平 行 样 的 平 均 值 试 验 管 编 号 沙 泥 表 不 同 粒 径 对 60 Co 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (L/kg) σkd Co ~ Co ~ Co ~ Co ~ Co-52-1 < Co-52-2 < Co ~ Co ~ Co ~ Co ~ Co-56-1 < Co-56-2 <

22 沙 泥 试 验 管 编 号 表 不 同 粒 径 对 137 Cs 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (L/kg) σkd Cs ~ Cs ~ Cs ~ Cs ~ Cs-52-1 < Cs-52-2 < Cs ~ Cs ~ Cs ~ Cs ~ Cs-56-1 < Cs-56-2 < 沙 泥 试 验 管 编 号 表 不 同 粒 径 对 90 Sr 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (L/kg) σkd Sr ~ Sr ~ Sr ~ Sr ~ Sr-52-1 < Sr-52-2 < Sr ~ Sr ~ Sr ~ Sr ~ Sr-56-1 < Sr-56-2 <

23 表 不 同 粒 径 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 沙 泥 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 浓 度 (mol/l) 固 相 浓 度 (mol/kg) Kd (L/kg) σkd Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru-52-1 < Ru-52-2 < Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru-56-1 < Ru-56-2 < 图 河 床 概 貌 ( 以 卵 石 为 主 )

24 图 河 底 概 貌 ( 河 水 清 澈 以 粗 沙 为 主 )

25 淤 泥 淤 泥 图 河 边 低 洼 处 的 淤 泥 泥 1000 Kd(l/Kg) 沙 图 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 t(d)

26 10000 泥 1000 Kd(l/Kg) 沙 图 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 t(d) 泥 Kd(l/Kg) 沙 t(d) 图 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

27 10000 泥 1000 Kd(l/Kg) 沙 t(d) 图 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 Co Cs 泥 泥 沙 Kd(l/Kg) 沙 Kd(l/Kg) t(d) 100 Sr t(d) Ru 沙 泥 1000 沙 泥 Kd(l/Kg) 10 Kd(l/Kg) t(d) t(d) 图 Co 137 Cs 90 Sr 和 Ru 解 吸 实 验 结 果

28 1000 泥 100 沙 Kd(l/Kg) PH 8 图 ph 值 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 Kd(l/Kg) Co Cs Sr Ru 粒 径 mm 0.4 图 沙 中 各 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化

29 10000 Kd(l/Kg) Co Cs Sr Ru 粒 径 mm 0.11 图 泥 中 各 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化

30 2.2.2 吉 林 靖 宇 吉 林 靖 宇 核 电 厂 厂 址 位 于 吉 林 省 东 南 部 白 山 市 靖 宇 县 赤 松 乡 岗 顶 村 南 侧, 头 道 松 花 江 白 山 水 库 左 岸 的 台 地 上 其 西 南 距 靖 宇 县 城 约 28km, 东 南 距 抚 松 县 城 约 34km, 东 北 距 白 山 镇 约 23km, 吉 林 靖 宇 核 电 工 程 规 划 建 设 容 量 按 MW 级 压 水 堆 核 电 机 组 设 计, 一 次 规 划 布 置, 分 期 实 施 吉 林 靖 宇 核 电 厂 的 循 环 水 系 统 及 厂 用 水 系 统 均 从 白 山 水 库 取 水 循 环 水 系 统 采 用 带 有 自 然 通 风 冷 却 塔 的 二 次 循 环 冷 却 方 案, 核 电 厂 用 水 水 源 取 水 口 位 于 第 二 松 花 江 上 游 支 流 头 道 松 花 江 左 岸 台 地 上, 处 于 白 山 水 库 库 区, 在 距 岸 边 440m 处 设 置 第 一 级 升 压 泵 房 冷 却 塔 排 污 水 和 放 射 性 液 态 流 出 物 通 过 管 道 输 送 到 厂 址 附 近 白 山 水 库 周 边 的 河 流 中, 排 入 相 邻 河 道 白 山 水 库 没 有 向 下 游 供 水 的 任 务, 上 游 用 水 量 不 大, 完 全 可 满 足 本 工 程 MW 级 核 电 机 组 二 次 循 环 补 给 水 和 电 厂 生 产 生 活 用 水 的 要 求 流 域 概 况 赤 松 河 河 底 为 卵 石, 河 道 较 顺 直, 坡 降 大, 水 深 小, 流 速 较 大, 流 量 随 季 节 变 化 大, 雨 季 (7~9) 和 4 月 份 较 大, 冬 季 流 量 较 小 赤 松 河 50% 保 证 率 月 均 流 量 为 0.464m 3 /s, 道 水 河 为 0.594m 3 /s 2006 年 10 月 到 2007 年 10 月 测 验 期 间, 全 年 最 高 水 位 m, 最 低 水 位 m, 水 位 年 变 幅 19.30m; 设 计 蓄 水 为 413m 实 测 最 大 流 量 880m 3 /s, 实 测 最 小 流 量 1.27m 3 /s 平 均 流 量 约 200m 3 /s 断 面 含 沙 量 较 小, 全 年 实 测 单 样 含 沙 量 在 0g/m 3 ~9.0g/m 3 之 间 实 测 泥 沙 颗 粒 中 数 粒 径 为 0.003~0.243mm 样 品 的 采 集 为 了 使 分 配 系 数 Kd 的 测 定 条 件 更 接 近 现 场 实 际 情 况, 直 接 采 用 赤 松 河 河 水 作 为 吸 附 实 验 的 水 样 根 据 现 场 实 际 情 况, 土 壤 样 品 则 收 集 了 两 种, 一 种 为 淤 泥, 一 种 为 沙 土, 分 别 测 其 分 配 系 数 取 样 点 位 置 见 图 年 8 月 4 日, 进 行 了 土 壤 样 品 和 水 样 的 采 集 土 壤 样 品 采 用 赤 松 河 河 床 的 沉 积 物 样 品, 水 样 则 用 赤 松 河 水 赤 松 河 水 流 泥 沙 情 况 见 图 ~ 图 河 床 表 层 覆 盖 有 卵 石, 卵 石 粒 径 较 大, 主 要 是 粒 径 1cm 以 上 的 卵 石, 在 少 数 低 洼 处 有 淤 泥 沉 积 河 水 清 澈, 悬 沙 很 少

31 沙 样 代 表 赤 松 河 河 床, 赤 松 河 水 浅 流 急, 淤 泥 区 域 很 少 泥 样 代 表 水 库 库 区 的 底 泥, 水 库 已 运 行 多 年, 库 区 底 部 大 部 分 区 域 覆 盖 有 淤 泥 为 尽 量 避 免 水 样 的 化 学 性 质 发 生 变 化, 采 集 后 用 塑 料 桶 密 封 盛 装 水 样, 运 输 回 实 验 室 在 4 下 进 行 冷 藏 保 存 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验 根 据 放 射 性 废 液 排 放 源 项, 并 综 合 考 虑 核 素 的 半 衰 期 毒 性 等, 确 定 了 四 种 有 代 表 性 的 放 射 性 核 素 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr, 用 静 态 批 试 法 进 行 核 素 吸 附 特 性 的 模 拟 实 验 1) 粒 径 分 析 对 泥 和 沙 两 种 样 品 分 别 进 行 筛 分 预 处 理, 得 到 两 种 样 品 的 粒 径 分 布 见 表 由 上 表 可 以 看 出, 沙 中 以 粗 砂 中 砂 为 主, 而 泥 中 主 要 为 细 砂 和 粉 粘 粒 实 验 时 每 个 试 验 管 所 用 沙 子 和 泥 均 为 1g, 按 照 各 个 粒 径 所 占 质 量 的 组 分 称 重, 并 将 其 混 合 均 匀 沙 和 泥 的 实 验 组 成 如 表 ) 土 样 的 化 学 成 分 分 析 及 矿 物 组 成 土 壤 矿 物 质 是 岩 石 经 物 理 风 化 作 用 和 化 学 风 化 作 用 形 成 的, 占 土 壤 固 相 部 分 总 重 量 90% 以 上 土 壤 粘 粒 矿 物 是 土 壤 矿 物 质 中 最 活 跃 的 部 分, 它 的 类 型 决 定 了 土 壤 对 放 射 性 核 素 吸 附 能 力 的 大 小 由 于 土 壤 的 物 质 组 成 和 化 学 成 分 等 条 件 都 会 影 响 土 壤 介 质 对 核 素 的 吸 附 性 能, 进 而 影 响 到 分 配 系 数, 因 而 在 进 行 吸 附 实 验 前, 需 要 对 土 样 的 理 化 性 质 进 行 测 试 和 分 析 土 壤 的 矿 物 组 成 由 国 土 资 源 部 郑 州 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 河 南 省 岩 石 矿 物 测 试 中 心 进 行 测 定, 化 学 成 分 分 析 由 国 土 资 源 部 太 原 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 进 行 分 析, 测 得 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 结 果 列 于 表 和 表 由 此 可 见, 这 两 种 样 品 主 要 化 学 成 分 均 以 SiO2 为 主, 含 量 分 别 为 沙 中 74.99% 和 泥 中 58.68% Al2O3 含 量 约 为 13% 其 余 还 有 少 量 的 Fe2O CaO K2O Na2O 等 沙 和 泥 中 主 要 含 氧 化 物 矿 物, 如 石 英 长 石, 其 中 石 英 的 比 重 很 大 次 生 粘 土 矿 物 有 云 母 ( 伊 利 石 ) 绿 泥 石 等, 其 中 云 母 约 20% 左 右, 绿 泥 石 约 5% 泥 中 还 有 少 量 的 铁 泥 有 机 质 3) 水 样 的 化 学 成 分 分 析 同 样, 水 样 的 化 学 性 质 ( 如 PH 值 ) 也 会 影 响 分 配 系 数 的 大 小, 且 水 样 中 有

32 无 实 验 核 素 的 离 子 会 对 实 验 结 果 产 生 很 大 的 影 响, 因 此 用 ICP-MS 对 水 样 的 59 Co 133 Cs 和 88 Sr 本 底 进 行 了 测 量, 结 果 见 表 取 样 点 附 近 的 水 外 观 清 澈 无 沉 淀,PH 呈 弱 碱 性 水 中 在 ICP-MS 检 测 限 内 没 有 检 出 钴 和 铯, 说 明 水 的 本 底 中 基 本 没 有 钴 和 铯, 或 者 说 钴 和 铯 含 量 极 低 而 锶 的 含 量 为 mol/l, 即 说 明 现 场 水 中 锶 的 含 量 较 高 4) 吸 附 实 验 过 程 取 15ml 的 聚 乙 烯 塑 料 离 心 管, 洗 净 后 晾 干, 向 每 个 离 心 管 中 加 入 9.2ml 的 溶 液, 溶 液 为 现 场 所 取 的 水 样, 再 称 取 (1±0.002) 克 的 泥 / 沙 放 入 管 中, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 泥 / 沙 和 水 的 离 心 管 中 加 入 0.8ml 含 放 射 性 核 素 的 溶 液, 溶 液 中 四 种 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 投 放 量 按 照 仪 器 的 最 低 检 测 限 来 定, 具 体 四 种 核 素 在 每 个 离 心 管 中 的 投 放 量 见 表 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 放 入 振 荡 器 中 振 荡 两 次 ( 上 午 下 午 各 一 次, 每 次 不 少 于 60 分 钟 ) 间 隔 不 同 时 间 取 样 测 量, 直 至 吸 附 平 衡 为 止, 计 算 分 配 系 数 Kd 吸 附 实 验 共 进 行 了 近 两 个 月, 实 验 条 件 及 测 量 方 法 见 下 表 (1) 60 Co 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 60 Co 后 的 第 天 进 行 取 样, 每 次 取 三 个 平 行 样 ( 最 后 一 位 数 字 为 平 行 样 编 号 ) 先 将 试 验 管 离 心 三 十 分 钟, 然 后 分 别 取 出 管 中 的 液 体 和 固 体 液 体 直 接 测 量 活 度, 然 后 计 算 其 比 活 度, 固 体 则 先 烘 干, 在 烘 箱 中 自 然 降 温 后 称 重 测 量 其 活 度, 将 固 体 的 活 度 减 去 取 样 时 所 夹 带 残 留 液 体 的 活 度, 再 算 得 固 相 的 比 活 度 ; 最 后 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 分 配 系 数 Kd σkd 为 测 量 的 统 计 误 差 60 Co 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 60 Co 在 沙 中 的 分 配 系 数 约 为 260l/kg, 而 且 基 本 在 加 入 60 Co 后 第 10 天 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 约 为 2800l/kg, 在 加 入 60 Co 后 第 10 天 也 基 本 达 到 吸 附 平 衡 (2) 137 Cs 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 137 Cs 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 137 Cs 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图

33 由 图 表 可 以 看 出, 137 Cs 在 沙 中 的 分 配 系 数 接 近 2600 l/kg, 基 本 在 加 入 137 Cs 的 7 天 前 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 6200 l/kg, 在 加 入 137 Cs 后 第 7 天 也 达 到 了 吸 附 平 衡 (3) 90 Sr 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 90 Sr 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 90 Sr 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 90 Sr 在 沙 中 的 分 配 系 数 很 小, 约 为 17 l/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 有 62 l/kg, 这 可 能 与 前 面 测 得 的 水 中 锶 本 底 值 很 高 有 关 由 于 现 场 锶 本 底 值 很 高, 减 少 了 所 加 入 的 90 Sr 的 吸 附 (4)Ru 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 Ru 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 Ru 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出,Ru 在 沙 中 的 分 配 系 数 约 有 450 l/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 约 3150 l/kg, 基 本 在 加 入 Ru 后 的 11 天 达 到 吸 附 平 衡 5) 解 吸 实 验 结 果 将 吸 附 实 验 平 衡 以 后 的 最 后 两 组 试 样 离 心 分 离, 取 出 沙 和 泥 烘 干 后 称 重, 按 1:10 的 固 液 比 加 入 河 水, 然 后 进 行 解 吸 实 验, 其 过 程 与 吸 附 实 验 相 同 在 第 20 天 和 第 40 天 分 别 测 量 和 计 算 出 固 相 和 液 相 的 比 活 度, 再 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 解 吸 分 配 系 数 Kd (1) 60 Co 解 吸 实 验 60 Co 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Co 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 6000 L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 4600 L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比, 60 Co 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 值 为 260 L/kg, 在 泥 中 为 2800 L/kg, 解 吸 实 验 分 配 系 数 要 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 (2) 137 Cs 解 吸 实 验 137 Cs 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Cs 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 17000L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 28700L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比, 137 Cs 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 为 2600L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 6200 L/kg, 解 吸 实 验 分 配 系 数 要 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数

34 (3) 90 Sr 解 吸 实 验 90 Sr 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Sr 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 36 L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 107 L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比, 90 Sr 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 仅 为 17 L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 62 L/kg, 表 明 解 吸 实 验 分 配 系 数 值 略 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 (4)Ru 解 吸 实 验 Ru 的 解 吸 实 验 结 果 见 表 Ru 在 沙 中 解 吸 实 验 分 配 系 数 的 平 均 值 为 4476 L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 为 1820 L/kg 与 吸 附 实 验 结 果 相 比,Ru 在 沙 中 吸 附 分 配 系 数 的 平 均 值 仅 为 450 L/kg, 在 泥 中 的 平 均 值 约 为 3150 L/kg, 表 明 沙 的 解 吸 实 验 分 配 系 数 值 大 于 吸 附 实 验 分 配 系 数, 而 泥 则 是 解 吸 实 验 分 配 系 数 值 小 于 吸 附 实 验 分 配 系 数 四 种 核 素 解 吸 过 程 的 分 配 系 数 大 于 吸 附 过 程 的 分 配 系 数 说 明 解 析 过 程 比 吸 附 过 程 缓 慢 因 此, 在 考 虑 沉 积 物 的 吸 附 和 解 吸 两 种 作 用 的 影 响 时 仅 考 虑 吸 附 作 用 是 比 较 合 理 的 除 本 节 区 分 了 吸 附 过 程 和 解 吸 过 程 的 分 配 系 数 外, 本 报 告 其 它 处 的 分 配 系 数 均 指 吸 附 过 程 的 分 配 系 数 四 种 核 素 的 解 吸 实 验 结 果 见 图 PH 实 验 结 果 加 入 盐 酸 改 变 Ru 溶 液 PH 值, 其 它 条 件 不 变, 测 量 其 分 配 系 数 水 相 PH 值 的 变 化 对 分 配 系 数 的 影 响 见 表 PH 值 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 见 图 由 图 表 可 见, 水 相 PH 值 的 变 化 对 Ru 在 泥 和 沙 中 分 配 系 数 的 影 响 是 很 大 的, 在 PH=4~8 范 围 内,Ru 在 泥 和 沙 中 分 配 系 数 随 水 相 PH 值 的 升 高 而 增 大, 且 水 相 PH 值 对 沙 中 分 配 系 数 的 影 响 较 为 明 显, 对 泥 中 分 配 系 数 的 影 响 则 要 小 一 些 不 同 粒 径 实 验 结 果 将 沙 子 和 泥 分 成 不 同 的 粒 径, 测 量 不 同 的 粒 径 对 分 配 系 数 的 影 响 沙 子 共 做 了 三 组, 粒 径 分 别 为 0.2~0.3mm 0.125~0.15mm 和 0.125mm 以 下 ; 同 样 泥 也 做 了 三 组, 分 别 为 0.08~0.095mm 0.075~0.08mm 及 0.075mm 以 下 每 种 样 品 做 两 个 平 行 样, 固 体 样 品 均 加 入 1g 左 右, 放 射 性 核 素 137 Cs 60 Co 90 Sr 及 Ru 各 约 0.8mL, 固 液 比 1:10 在 实 验 时 间 内 将 实 验 管 每 天 放 入 振 荡 器 中 振 荡, 放 置 30 天 后 进 行 取 样 实 验 结 果 见 表 ~ 表

35 不 同 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化 曲 线 见 图 ~ 可 以 看 出, 核 素 在 沙 中 的 分 配 系 数 随 着 颗 粒 粒 径 的 减 小 而 增 大, 其 变 化 很 明 显, 这 主 要 是 由 于 随 着 颗 粒 粒 径 减 小, 颗 粒 比 表 面 积 增 大, 表 面 吸 附 能 力 增 强, 有 利 于 各 种 核 素 的 吸 附, 从 而 使 分 配 系 数 增 大 ; 而 在 泥 中 的 分 配 系 数 变 化 不 大, 基 本 变 化 趋 势 不 太 明 显, 主 要 因 为 不 同 泥 的 粒 径 差 别 不 大, 比 表 面 积 也 差 别 不 大, 其 吸 附 性 能 基 本 相 同

36 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 分 子 筛 ( 目 ) 粒 径 (mm) 泥 (%) 沙 (%) 20~ ~ ~60 0.3~ ~80 0.2~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ >200 < 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 (%) 沙 泥 粒 径 ( 目 ) 20~40 40~60 60~ ~200 粒 径 (mm) 0.45~ ~ ~ ~0.105 质 量 组 分 粒 径 ( 目 ) 140~ ~200 >200 粒 径 (mm) 0.095~ ~0.095 <0.075 质 量 组 分 表 土 壤 中 各 主 要 化 学 成 分 的 质 量 组 分 (%) 样 品 SiO 2 Al 2O 3 TFe 2O 3 CO 2 CaO MgO K 2O Na 2O 沙 泥 表 土 壤 中 各 矿 物 质 的 质 量 组 分 (%) 样 品 石 英 斜 长 钾 长 蒙 脱 绿 泥 高 岭 伊 利 石 角 闪 石 石 石 石 石 石 长 石 蛇 纹 石 有 机 质 沙 25~ ~ 少 量 泥 ~ ~ 10

37 表 水 样 ph 值 和 59 Co 133 Cs 88 Sr 的 含 量 (mol/l) 分 析 项 目 外 观 描 述 ph 本 底 值 59 Co 133 Cs 88 Sr 水 样 澄 清, 无 沉 淀 表 每 个 试 样 吸 附 实 验 中 各 核 素 的 投 放 量 核 素 Co 137 Cs 90 Sr Ru 化 学 浓 度 (mol/l) 投 放 量 Bq Bq Bq mol 实 验 条 件 测 量 方 法 表 吸 附 实 验 条 件 及 测 量 方 法 水 土 运 输 及 储 存 实 验 温 度 河 水 沉 积 物 样 品 低 温 密 封, 冷 藏 室 温 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr ICP-MS γ 谱 γ 谱 放 化 分 析 ( 液 闪 )/γ 谱

38 沙 泥 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 表 Co 吸 附 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co Co σ Kd

39 沙 泥 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs σ Kd

40 沙 泥 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 表 Sr 吸 附 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr Sr σ Kd

41 沙 泥 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 表 Ru 吸 附 分 配 系 数 液 体 浓 度 (mol/l) 固 体 浓 度 (mol/kg) Kd (l/kg) Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru Ru σ Kd

42 沙 泥 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 表 Co 解 吸 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo JCo σ Kd 表 Cs 解 吸 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd 试 验 管 编 号 (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) JCs JCs 沙 JCs JCs JCs JCs JCs JCs 泥 JCs JCs JCs JCs σ Kd

43 表 Sr 解 吸 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) σkd JSr JSr 沙 JSr JSr JSr JSr JSr JSr 泥 JSr JSr JSr JSr 表 Ru 解 吸 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 液 相 浓 度 (mol/l) 固 相 浓 度 (mol/kg) Kd(l/kg) σ Kd 沙 泥 JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu JRu

44 沙 泥 试 验 管 编 号 ph 表 ph 值 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 取 样 时 间 (d) 液 相 浓 度 (mol/l) 固 相 浓 度 (mol/kg) Kd (l/kg) Ru-17-A 4~ Ru-18-A 4~ Ru-19-A 4~ Ru-17-B 6~ Ru-18-B 6~ Ru-19-B 6~ Ru-17-C 7~ Ru-18-C 7~ Ru-19-C 7~ Ru-21-A 4~ Ru-22-A 4~ Ru-23-A 4~ Ru-21-B 6~ Ru-22-B 6~ Ru-23-B 6~ Ru-21-C 7~ Ru-22-C 7~ Ru-23-C 7~ 注 :-A -B -C 均 为 三 个 平 行 样 的 平 均 值 表 不 同 粒 径 对 60 Co 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (mm) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Co ~ Co ~ 沙 Co ~ Co ~ Co-52-1 < Co-52-2 < Co ~ Co ~ 泥 Co ~ Co ~ Co-56-1 < Co-56-2 < 表 不 同 粒 径 对 137 Cs 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (mm) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) 沙 Cs ~ σ Kd σ Kd

45 Cs ~ Cs ~ Cs ~ Cs-52-1 < Cs-52-2 < Cs ~ Cs ~ 泥 Cs ~ Cs ~ Cs-56-1 < Cs-56-2 < 表 不 同 粒 径 对 90 Sr 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (mm) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Sr ~ Sr ~ 沙 Sr ~ Sr ~ Sr-52-1 < Sr-52-2 < Sr ~ Sr ~ 泥 Sr ~ Sr ~ Sr-56-1 < Sr-56-2 < σ Kd

46 沙 泥 试 验 管 编 号 表 粒 径 (mm) 不 同 粒 径 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 液 相 浓 度 (mol/l) 固 相 浓 度 (mol/kg) Kd (l/kg) Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru-52-1 < Ru-52-2 < Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru ~ Ru-56-1 < Ru-56-2 < σ Kd

47 淤 泥 淤 泥 图 河 边 淤 泥

48 泥 Kd(l/Kg) 沙 t(d) 图 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 泥 1000 沙 Kd(l/Kg) t(d) 图 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

49 泥 Kd(l/Kg) 10 沙 t(d) 图 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 泥 Kd(l/Kg) 沙 t(d) 图 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

50 Co Cs 泥 沙 沙 Kd(l/Kg) 1000 泥 Kd(l/Kg) t(d) Sr t(d) Ru 沙 Kd(l/Kg) 泥 沙 Kd(l/Kg) 泥 t(d) t(d) 图 Co 137 Cs 90 Sr 和 Ru 解 吸 实 验 结 果 泥 1000 沙 Kd(l/Kg) PH 8 图 ph 值 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响

51 Kd(l/Kg) Co Cs Sr Ru 粒 径 mm 图 沙 中 各 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化 Kd(l/Kg) Co Cs Sr Ru 粒 径 mm 0.11 图 泥 中 各 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化

52 2.2.3 广 西 平 南 广 西 平 南 核 电 厂 厂 址 位 于 平 南 县 丹 竹 镇 龙 石 面 村, 地 理 位 置 为 东 经 , 北 纬 , 距 平 南 县 县 政 府 驻 地 平 南 镇 约 20km, 距 贵 港 市 约 100km, 距 南 宁 市 约 230km 广 西 平 南 核 电 厂 地 理 位 置 见 图 平 南 厂 址 地 处 浔 江 北 岸, 电 厂 规 划 建 设 4 台 AP1000 压 水 堆 核 电 机 组, 四 台 机 组 一 次 性 规 划, 分 期 建 设 广 西 平 南 核 电 厂 循 环 水 系 统 和 厂 用 水 系 统 补 给 水 取 自 浔 江 循 环 水 系 统 采 用 带 有 自 然 通 风 冷 却 塔 的 二 次 循 环 冷 却 方 案, 在 厂 址 南 侧 设 置 取 水 口 和 升 压 泵 站, 可 满 足 循 环 冷 却 用 水 补 给 水 的 要 求 核 电 厂 取 水 口 拟 设 置 在 核 电 厂 区 南 侧 的 龙 石 山 岬 角 处 该 处 河 岸 岸 线 为 礁 石, 岸 滩 稳 定, 不 存 在 崩 岸 现 象 河 道 深 泓 靠 岸 较 近, 约 140m, 平 面 摆 动 较 小 且 深 泓 高 程 较 低 ; 主 流 靠 近 河 岸, 不 受 上 下 游 浅 滩 发 育 影 响, 无 回 流 等 不 利 流 态 产 生, 具 备 优 良 的 取 水 条 件, 四 台 机 组 夏 季 所 需 冷 却 水 补 给 水 量 约 为 6.0m 3 /s 排 水 口 拟 设 置 在 取 水 口 下 游 约 1km 处, 该 河 段 岸 线 顺 直, 岸 滩 稳 定 核 电 厂 在 运 行 过 程 中, 经 处 理 合 格 并 达 到 排 放 标 准 后 的 低 放 废 水, 将 与 冷 却 塔 排 污 水 混 合 后 一 起 排 入 浔 江, 排 水 口 位 于 厂 址 下 游 已 建 成 的 长 洲 水 利 枢 纽 回 水 区 流 域 概 况 厂 址 位 于 西 江 干 流 浔 江 河 段 大 湟 江 口 水 文 站 的 下 游, 其 间 没 有 大 的 来 水 加 入 该 河 段 主 要 控 制 站 大 湟 江 口 站 集 水 面 积 km 2, 多 年 平 均 径 流 量 5620m 3 /s; 保 证 率 97% 月 平 均 流 量 825m 3 /s 径 流 量 年 际 变 化 相 对 较 小, 但 径 流 年 内 分 配 不 均 匀,5 月 ~10 月 径 流 量 占 全 年 的 80.91% 下 游 长 洲 水 利 枢 纽 工 程 建 成 后, 厂 址 位 于 水 库 回 水 区, 厂 址 的 水 位 约 18.72~24m, 平 均 水 深 约 18m 厂 址 下 游 河 道 原 来 的 河 床 多 为 沙 质 河 床, 个 别 河 滩 或 深 潭 中 夹 有 砾 石, 长 洲 水 利 枢 纽 于 2007 年 建 成 后, 沿 江 河 水 水 位 平 均 抬 高 了 约 10m, 岸 边 河 床 大 部 分 地 区 均 为 原 来 河 边 的 滩 地 淤 泥 由 于 枢 纽 上 游 水 库 的 拦 截, 长 洲 枢 纽 的 入 库 推 移 质 产 沙 面 积 不 大, 入 库 推 移 质 泥 沙 数 量 极 少, 因 此 长 洲 水 利 枢 纽 的 水 库 泥 沙 淤 积 主 要 是 悬 移 质 泥 沙 淤 积 对 每 一 个 水 文 年, 非 汛 期 水 库 以 淤 积 为 主, 很 少 发 生 冲 刷 ; 汛 期 的 冲 淤 趋 势 为 大 流 量 发 生 冲 刷, 中 小 流 量 发 生 淤 积 厂 址 所 在 河 道 总 体 上 呈 轻 微 淤 积 状 态 样 品 的 采 集

53 根 据 现 场 实 地 勘 察, 选 取 能 代 表 大 多 数 水 域 情 况 的 采 样 地 点 进 行 采 样, 在 以 下 三 个 地 点 进 行 了 取 样, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 4 公 里 处, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 19 公 里 处 的 濛 江 镇 附 近, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 43 公 里 处 的 藤 县 县 城 附 近 取 样 点 位 置 见 图 在 三 处 地 点 均 收 集 了 两 种 样 品 ( 泥 和 沙 ), 并 将 这 三 个 地 点 的 泥 或 沙 分 别 保 存, 运 回 实 验 室 进 行 预 处 理 2009 年 6 月 12 日, 进 行 了 土 壤 样 品 和 水 样 的 采 集 土 壤 样 品 采 用 浔 江 河 床 的 沉 积 物 样 品, 水 样 用 浔 江 水, 悬 浮 物 样 品 则 采 集 浔 江 河 水 中 的 悬 浮 物 采 样 点 水 沙 情 况 见 图 图 由 于 长 洲 水 利 枢 纽 的 建 成, 沿 江 河 水 水 位 平 均 抬 高 了 10m 以 上, 河 床 大 部 分 地 区 均 为 原 来 河 边 的 滩 地 淤 泥, 岸 边 的 植 被 较 好, 只 在 部 分 小 溪 汇 入 处 有 很 少 量 的 沙 子, 因 而 用 泥 样 代 表 浔 江 大 部 分 的 河 床 由 于 沙 子 的 量 很 少, 难 以 进 行 筛 分 以 得 到 沙 子 的 粒 径 分 布, 因 此 实 验 时 将 沙 子 进 行 研 磨, 粉 碎 成 粒 径 200 目 以 下 进 行 实 验 河 水 清 澈, 悬 沙 很 少 为 尽 量 避 免 水 样 的 化 学 性 质 发 生 变 化, 采 集 后 用 塑 料 桶 密 封 盛 装 水 样, 运 输 回 实 验 室 在 4 下 进 行 冷 藏 保 存 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验 根 据 放 射 性 废 液 排 放 源 项, 并 综 合 考 虑 核 素 的 半 衰 期 毒 性 等, 确 定 了 四 种 有 代 表 性 的 放 射 性 核 素 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr, 用 静 态 批 试 法 进 行 核 素 吸 附 特 性 的 模 拟 实 验 1) 粒 径 分 布 对 沙 子 进 行 研 磨 预 处 理, 全 部 粉 碎 成 粒 径 200 目 以 下 对 泥 样 进 行 筛 分 预 处 理, 得 到 粒 径 分 布 实 验 时 每 个 试 验 管 所 用 沙 子 和 泥 均 为 1g, 实 验 用 泥 按 照 各 个 粒 径 所 占 质 量 的 组 分 称 重, 并 将 其 混 合 均 匀 沙 子 则 直 接 称 取 1g 的 量 进 行 实 验 泥 的 实 验 组 成 见 表 ) 土 样 的 化 学 成 分 分 析 及 矿 物 组 成 土 壤 矿 物 质 是 岩 石 经 物 理 风 化 作 用 和 化 学 风 化 作 用 形 成 的, 占 土 壤 固 相 部 分 总 重 量 90% 以 上 土 壤 粘 粒 矿 物 是 土 壤 矿 物 质 中 最 活 跃 的 部 分, 它 的 类 型 决 定 了 土 壤 对 放 射 性 核 素 吸 附 能 力 的 大 小 由 于 土 壤 的 物 质 组 成 和 化 学 成 分 等 条 件 都 会 影 响 土 壤 介 质 对 核 素 的 吸 附 性 能, 进 而 影 响 到 分 配 系 数, 因 而 在 进 行 吸 附 实 验 前, 需 要 对 土 样 的 理 化 性 质 进 行 测 试 和 分 析

54 土 壤 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 分 析 由 国 土 资 源 部 郑 州 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 河 南 省 岩 石 矿 物 测 试 中 心 进 行 测 定, 测 得 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 结 果 列 于 表 和 表 由 此 可 见, 样 品 中 主 要 化 学 成 分 以 SiO2 为 主, 泥 中 含 量 占 了 65.11% 其 次 为 Al2O3, 含 量 约 为 13% 其 余 还 有 少 量 的 Fe2O3 CaO K2O MgO 等 泥 中 主 要 矿 物 成 份 为 含 氧 化 物 矿 物, 如 石 英 长 石, 其 中 石 英 的 比 重 最 大, 接 近 60% 次 生 粘 土 矿 物 有 云 母 ( 伊 利 石 ) 绿 泥 石 等, 其 中 黑 云 母 约 占 20%, 绿 泥 石 约 10%, 泥 中 还 有 约 1~2% 的 磁 铁 矿 3) 水 样 的 化 学 成 分 分 析 同 样, 水 样 的 化 学 性 质 ( 如 PH 值 ) 也 会 影 响 分 配 系 数 的 大 小, 且 水 样 中 有 无 实 验 核 素 的 离 子 会 对 实 验 结 果 产 生 很 大 的 影 响, 因 此 用 ICP-MS 对 水 样 的 59Co 133Cs 88Sr 和 101Ru 的 本 底 进 行 了 测 量, 结 果 见 表 取 样 点 附 近 的 水 外 观 清 澈 无 沉 淀,PH 呈 弱 碱 性 水 中 在 ICP-MS 检 测 限 内 没 有 检 出 钴 和 铯, 说 明 水 的 本 底 中 基 本 没 有 钴 和 铯, 或 者 说 钴 和 铯 含 量 极 低 钌 的 含 量 为 mol/l, 水 中 钌 的 含 量 也 很 低 而 锶 的 含 量 为 mol/l, 现 场 水 中 锶 的 含 量 较 高, 可 能 会 对 锶 的 吸 附 实 验 产 生 影 响 4) 吸 附 实 验 过 程 取 15ml 的 聚 乙 烯 塑 料 离 心 管, 洗 净 后 晾 干, 向 每 个 离 心 管 中 加 入 9.2ml 的 溶 液, 溶 液 为 现 场 所 取 的 水 样, 再 称 取 (1±0.002) 克 的 泥 / 沙 放 入 管 中, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 泥 / 沙 和 水 的 离 心 管 中 加 入 0.8ml 含 放 射 性 核 素 的 溶 液, 溶 液 中 四 种 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 投 放 量 按 照 仪 器 的 最 低 检 测 限 来 定, 具 体 四 种 核 素 在 每 个 离 心 管 中 的 投 放 量 见 表 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 放 入 振 荡 器 中 振 荡 两 次 ( 上 午 下 午 各 一 次, 每 次 不 少 于 60 分 钟 ) 间 隔 不 同 时 间 取 样 测 量, 直 至 吸 附 平 衡 为 止, 计 算 分 配 系 数 Kd 吸 附 实 验 共 进 行 了 近 两 个 月, 实 验 条 件 及 测 量 方 法 见 表 (1) 60 Co 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 60 Co 后 的 第 天 进 行 取 样, 每 次 取 三 个 平 行 样 ( 最 后 一 位 数 字 为 平 行 样 编 号 ) 先 将 试 验 管 离 心 三 十 分 钟, 然 后 分 别 取 出 管 中 的 液 体 和 固 体 液 体 直 接 测 量 活 度, 然 后 计 算 其 比 活 度, 固 体 则 先 烘 干, 在 烘

55 箱 中 自 然 降 温 后 称 重 测 量 其 活 度, 将 固 体 的 活 度 减 去 取 样 时 所 夹 带 残 留 液 体 的 活 度, 再 算 得 固 相 的 比 活 度 ; 最 后 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 分 配 系 数 Kd σkd 为 测 量 的 统 计 误 差 60 Co 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 60 Co 在 沙 和 泥 中 的 平 衡 均 较 快, 平 衡 时 间 很 短, 在 加 入 60 Co 后 2 天 就 基 本 达 到 吸 附 平 衡 60 Co 在 沙 的 分 配 系 数 约 为 2.2E+03L/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 约 为 9.2E+03L/kg (2) 137 Cs 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 137 Cs 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 137 Cs 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 137 Cs 在 沙 和 泥 中 的 平 衡 时 间 均 较 短 137 Cs 在 沙 中 的 分 配 系 数 接 近 4.0E+03 L/kg, 基 本 在 加 入 137 Cs 的 6 天 前 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 1.1E+04 L/kg, 且 吸 附 速 度 很 快, 平 衡 时 间 很 短, 在 加 入 137 Cs 后 第 2 天 就 达 到 了 吸 附 平 衡 (3) 90 Sr 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 90 Sr 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 90 Sr 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 90 Sr 在 沙 中 的 分 配 系 数 很 小, 约 为 1.3E+01L/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 有 4.2E+01L/kg, 吸 附 平 衡 时 间 均 很 短, 在 加 入 90 Sr 后 第 2 天 就 达 到 了 吸 附 平 衡 90 Sr 在 这 两 种 土 壤 样 品 中 的 吸 附 分 配 系 数 均 很 小, 这 可 能 与 前 面 测 得 的 水 中 锶 本 底 值 很 高 有 关 由 于 现 场 锶 本 底 值 很 高, 减 少 了 所 加 入 的 90 Sr 的 吸 附 (4)Ru 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 Ru 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 Ru 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出,Ru 在 沙 和 泥 中 的 分 配 系 数 相 近, 约 为 5.0E+03L/kg 平 衡 时 间 都 较 长, 泥 约 在 加 入 Ru 后 20 天 左 右 基 本 达 到 吸 附 平 衡, 而 沙 的 平 衡 时 间 约 为 30 天 左 右 (5) 悬 浮 物 实 验 结 果 及 讨 论 采 集 河 水 中 的 悬 浮 物 样 品, 晒 干 后 称 取 1g 的 重 量 放 入 试 验 瓶 中, 分 别 按 固 液 比 1:500g/ml 加 入 河 水, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有

56 悬 浮 物 和 河 水 的 试 验 瓶 中 各 加 入 15ml 含 四 种 放 射 性 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 溶 液, 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 振 荡 两 次 在 实 验 进 行 40 天 后 取 样 测 量, 计 算 分 配 系 数 Kd 悬 浮 物 实 验 结 果 见 表 四 种 核 素 的 悬 浮 物 实 验 结 果 并 与 固 液 比 为 1:10g/ml 的 泥 的 实 验 值 相 比 较 所 得 结 果 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 三 种 核 素 ( 137 Cs 90 Sr Ru) 的 分 配 系 数 均 随 着 固 液 比 的 减 小,Kd 值 稍 有 增 大, 而 60 Co 的 实 验 结 果 正 好 相 反, 其 分 配 系 数 均 随 着 固 液 比 的 减 小 而 略 有 减 小, 但 变 化 范 围 都 不 大, 表 明 不 同 固 液 比 对 Kd 值 的 影 响 不 明 显 5) 不 同 粒 径 实 验 结 果 将 泥 分 成 不 同 的 粒 径, 测 量 不 同 的 粒 径 对 分 配 系 数 的 影 响 共 做 了 三 组, 粒 径 分 别 为 0.08~0.095mm 0.075~0.08mm 及 0.075mm 以 下 每 种 样 品 做 两 个 平 行 样, 固 体 样 品 均 加 入 1g 左 右, 放 射 性 核 素 137 Cs 60 Co 90 Sr 及 Ru 各 约 0.8ml, 固 液 比 1:10g/ml 在 实 验 时 间 内 将 实 验 管 每 天 放 入 振 荡 器 中 振 荡, 放 置 40 天 后 进 行 取 样 实 验 结 果 见 表 ~ 表 不 同 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化 曲 线 见 图 可 以 看 出, 四 种 核 素 在 泥 中 的 分 配 系 数 变 化 不 大, 基 本 变 化 趋 势 不 太 明 显, 主 要 因 为 不 同 泥 的 粒 径 差 别 不 大, 比 表 面 积 也 差 别 不 大, 其 吸 附 性 能 基 本 相 同

57 沙 表 沙 样 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 (%) 粒 径 ( 目 ) 160~ ~200 >200 粒 径 (mm) 0.08~ ~0.08 <0.075 质 量 组 分 表 泥 样 中 主 要 化 学 成 分 的 质 量 组 分 (%) 化 学 成 份 SiO 2 Al 2O 3 Fe 2O 3 CaO MgO K 2O Na 2O 质 量 组 分 表 泥 样 中 主 要 矿 物 质 的 质 量 组 分 (%) 矿 物 成 份 石 英 斜 长 石 绿 泥 石 高 岭 石 方 解 石 黑 云 母 磁 铁 矿 质 量 组 分 56~58 3~5 10~12 3~5 3~5 15~20 1~2 表 水 样 ph 值 和 59 Co 133 Cs 88 Sr 和 101 Ru 的 含 量 (mol/l) 本 底 值 分 析 项 目 外 观 描 述 ph 59 Co 133 Cs 88 Sr 101 Ru 水 样 澄 清, 无 沉 淀 表 每 个 试 样 吸 附 实 验 中 各 核 素 的 投 放 量 核 素 Co 137 Cs 90 Sr Ru 化 学 浓 度 (mol/l) 投 放 量 Bq Bq Bq mol 实 验 条 件 测 量 方 法 表 吸 附 实 验 条 件 及 测 量 方 法 水 土 运 输 及 储 存 实 验 温 度 河 水 沉 积 物 样 品 低 温 密 封, 冷 藏 室 温 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr ICP-MS γ 谱 γ 谱 放 化 分 析 ( 液 闪 )/γ 谱

58 表 Co 吸 附 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (d) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 泥 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 沙 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 σ Kd

59 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) σ Kd Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 泥 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 沙 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02

60 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) σ Kd Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 泥 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E-01 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E+00 沙 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E-01 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd σ Kd

61 泥 沙 (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+01 Ru E E E E+00 Ru E E E E+01 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+01 Ru E E E E+01 Ru E E E E+01 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+01 Ru E E E E+01 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+01 Ru E E E E+01 Ru E E E E+01 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 表 悬 浮 物 实 验 结 果 液 相 比 活 (Bq/L) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) 或 或 (mol/l) (mol/kg) Kd(L/kg) 60 Co 2.12E E E Cs 1.38E E E Sr 8.16E E E+01 Ru 1.19E E E+03 表 不 同 粒 径 对 60 Co 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (mm) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Co ~ E E E E+02 σ Kd

62 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co-52-1 < E E E E+02 Co-52-2 < E E E E+02 Co-52-3 < E E E E+02 表 不 同 粒 径 对 137 Cs 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (mm) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs-52-1 < E E E E+02 Cs-52-2 < E E E E+02 Cs-52-3 < E E E E+02 σ Kd

63 试 验 管 编 号 表 不 同 粒 径 对 90 Sr 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr-52-1 < E E E E+00 Sr-52-2 < E E E E+00 Sr-52-3 < E E E E+00 σ Kd 表 不 同 粒 径 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 粒 径 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 号 (mm) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Ru ~ E E E E+01 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru-52-1 < E E E E+00 Ru-52-2 < E E E E+01 Ru-52-3 < E E E E+00 σ Kd

64 图 河 床 概 貌 图 河 边 卵 石

65 图 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 图 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

66 图 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 图 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

67 图 Co 137 Cs 90 Sr 和 Ru 悬 浮 物 实 验 结 果 图 Co 137 Cs 90 Sr 和 Ru 不 同 粒 径 实 验 结 果

68 2.2.4 江 西 彭 泽 江 西 彭 泽 厂 址 位 于 九 江 市 彭 泽 县 马 垱 镇 境 内, 西 距 彭 泽 县 约 23.2km, 距 九 江 市 93.4km, 距 下 游 上 界 湖 口 61.3km, 东 距 安 庆 市 约 73.8km, 距 大 通 站 约 150.4km, 厂 址 北 临 长 江 南 靠 太 泊 湖, 东 西 均 为 山 谷 和 沟 壑 彭 泽 厂 址 所 在 的 区 域 滨 临 长 江 右 岸, 附 近 河 道 属 马 垱 河 段, 位 于 长 江 下 游 马 垱 河 段 上 起 彭 郎 矶 ( 小 孤 山 ), 下 至 张 公 矶 ( 华 阳 河 口 ), 右 岸 属 彭 泽 县, 左 岸 属 安 徽 省 望 江 县, 为 微 弯 分 汊 河 道 右 汊 较 为 顺 直, 为 主 汊, 是 长 江 的 主 航 道 左 汊 弯 曲, 为 支 汊, 左 右 汊 分 流 比 汛 期 约 为 0.3:0.7 江 西 彭 泽 核 电 厂 规 划 建 设 总 装 机 为 MW 级 容 量 的 压 水 堆 核 电 机 组 循 环 水 系 统 及 重 要 厂 用 水 系 统 的 取 排 水 工 程, 直 接 取 用 长 江 水 经 处 理 合 格 并 达 到 排 放 标 准 后 的 低 放 废 水, 将 与 冷 却 塔 排 污 水 混 合 后 一 起 排 入 长 江 流 域 概 况 厂 址 至 下 游 大 通 水 位 站 之 间 没 有 大 的 支 流 汇 入, 取 水 总 流 量 (163 万 t/a) 占 长 江 流 量 的 份 额 很 小 断 面 含 沙 量 较 小, 各 断 面 实 测 含 沙 量 在 0.040g/m 3 ~0.150g/m 3 之 间 从 统 计 的 悬 移 质 颗 粒 级 配 分 特 征 值 看, 中 值 粒 径 在 0.007mm~0.065mm 之 间, 最 大 颗 粒 在 0.021mm~0.121mm 之 间 样 品 的 采 集 为 了 使 分 配 系 数 Kd 的 测 定 条 件 更 接 近 现 场 实 际 情 况, 直 接 采 用 长 江 水 作 为 吸 附 实 验 的 水 样 根 据 现 场 实 际 情 况, 土 壤 样 品 则 收 集 了 两 种, 一 种 为 淤 泥, 一 种 为 沙 土, 分 别 测 其 分 配 系 数 根 据 现 场 实 地 勘 察, 选 取 能 代 表 大 多 数 水 域 情 况 的 采 样 地 点 进 行 采 样 经 过 两 个 多 小 时 的 实 际 踏 勘, 在 以 下 两 个 地 点 进 行 了 取 样, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 8 公 里 处, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 30 公 里 处 取 样 点 位 置 见 图 在 两 处 地 点 均 收 集 了 两 种 样 品 ( 淤 泥 和 沙 ), 并 将 两 个 地 点 的 淤 泥 或 沙 分 别 混 合, 运 回 实 验 室 进 行 预 处 理 2009 年 7 月 30 日, 进 行 了 土 壤 样 品 和 水 样 的 采 集 土 壤 样 品 采 用 长 江 河 床 的 沉 积 物 样 品, 水 样 用 长 江 水, 悬 浮 物 样 品 则 采 集 长 江 河 水 中 的 悬 浮 物 采 样 图 见 图 ~ 图 河 床 表 层 覆 盖 有 卵 石, 卵 石 粒 径 较 大, 主 要 是 粒 径 1cm 以 上 的 卵 石, 在 低 洼 处 有 淤 泥 沉 积 河 床 多 处 覆 盖 有 粒 径 很 小 的 细 沙 河 水 清 澈, 悬 沙 很 少

69 沙 样 代 表 长 江 河 床, 泥 样 代 表 少 数 低 洼 处 的 底 泥 为 尽 量 避 免 水 样 的 化 学 性 质 发 生 变 化, 采 集 后 用 塑 料 桶 密 封 盛 装 水 样, 运 输 回 实 验 室 在 4 下 进 行 冷 藏 保 存 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验 根 据 放 射 性 废 液 排 放 源 项, 并 综 合 考 虑 核 素 的 半 衰 期 毒 性 等, 确 定 了 四 种 有 代 表 性 的 放 射 性 核 素 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr, 用 静 态 批 试 法 进 行 核 素 吸 附 特 性 的 模 拟 实 验 1) 粒 径 分 布 对 泥 和 沙 两 种 样 品 分 别 进 行 筛 分 预 处 理, 得 到 两 种 样 品 的 粒 径 分 布 见 表 由 上 表 可 以 看 出, 沙 中 以 粗 砂 中 砂 为 主, 粒 径 0.3~0.45mm 所 占 比 例 接 近 1/3, 而 泥 中 主 要 为 细 砂 和 粉 粘 粒, 粒 径 小 于 0.075mm 所 占 比 例 接 近 一 半 实 验 时 每 个 试 验 管 所 用 沙 子 和 泥 均 为 1g, 按 照 各 个 粒 径 所 占 质 量 的 组 分 称 重, 并 将 其 混 合 均 匀 沙 和 泥 的 实 验 组 成 如 表 ) 土 样 的 化 学 成 分 分 析 及 矿 物 组 成 土 壤 矿 物 质 是 岩 石 经 物 理 风 化 作 用 和 化 学 风 化 作 用 形 成 的, 占 土 壤 固 相 部 分 总 重 量 90% 以 上 土 壤 粘 粒 矿 物 是 土 壤 矿 物 质 中 最 活 跃 的 部 分, 它 的 类 型 决 定 了 土 壤 对 放 射 性 核 素 吸 附 能 力 的 大 小 由 于 土 壤 的 物 质 组 成 和 化 学 成 分 等 条 件 都 会 影 响 土 壤 介 质 对 核 素 的 吸 附 性 能, 进 而 影 响 到 分 配 系 数, 因 而 在 进 行 吸 附 实 验 前, 需 要 对 土 样 的 理 化 性 质 进 行 测 试 和 分 析 土 壤 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 分 析 由 国 土 资 源 部 郑 州 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 河 南 省 岩 石 矿 物 测 试 中 心 进 行 测 定, 测 得 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 结 果 列 于 表 和 表 由 此 可 见, 这 两 种 样 品 主 要 化 学 成 分 均 以 SiO2 为 主, 含 量 分 别 为 沙 中 79.46% 和 泥 中 57.51% 其 次 为 Al2O3, 含 量 分 别 约 为 8% 和 13% 其 余 还 有 少 量 的 Fe2O3 CaO K2O MgO 等 从 表 可 以 看 出, 沙 和 泥 中 主 要 为 含 氧 化 物 矿 物, 如 石 英 长 石, 其 中 石 英 的 比 重 最 大, 分 别 为 沙 中 接 近 80% 和 泥 中 约 50% 次 生 粘 土 矿 物 有 云 母 ( 伊 利 石 ) 绿 泥 石 等, 其 中 泥 中 云 母 约 20% 左 右, 绿 泥 石 约 10% 泥 中 还 有 约 1% 的 磁 铁 矿 3) 水 样 的 化 学 成 分 分 析 同 样, 水 样 的 化 学 性 质 ( 如 PH 值 ) 也 会 影 响 分 配 系 数 的 大 小, 且 水 样 中 有

70 无 实 验 核 素 的 离 子 会 对 实 验 结 果 产 生 很 大 的 影 响, 因 此 用 ICP-MS 对 水 样 的 59 Co 133 Cs 88 Sr 和 101 Ru 的 本 底 进 行 了 测 量, 结 果 见 表 取 样 点 附 近 的 水 外 观 清 澈 无 沉 淀,PH 呈 弱 碱 性 水 中 在 ICP-MS 检 测 限 内 没 有 检 出 钴 和 铯, 说 明 水 的 本 底 中 基 本 没 有 钴 和 铯, 或 者 说 钴 和 铯 含 量 极 低 钌 的 含 量 为 mol/l, 水 中 钌 的 含 量 很 低 而 锶 的 含 量 为 mol/l, 说 明 现 场 水 中 锶 的 含 量 较 高 4) 吸 附 实 验 取 15ml 的 聚 乙 烯 塑 料 离 心 管, 洗 净 后 晾 干, 向 每 个 离 心 管 中 加 入 9.2ml 的 溶 液, 溶 液 为 现 场 所 取 的 水 样, 再 称 取 (1±0.002) 克 的 泥 / 沙 放 入 管 中, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 泥 / 沙 和 水 的 离 心 管 中 加 入 0.8ml 含 放 射 性 核 素 的 溶 液, 溶 液 中 四 种 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 投 放 量 按 照 仪 器 的 最 低 检 测 限 来 定, 具 体 四 种 核 素 在 每 个 离 心 管 中 的 投 放 量 见 表 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 放 入 振 荡 器 中 振 荡 两 次 ( 上 午 下 午 各 一 次, 每 次 不 少 于 60 分 钟 ) 间 隔 不 同 时 间 取 样 测 量, 直 至 吸 附 平 衡 为 止, 计 算 分 配 系 数 Kd (1) 60 Co 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 60 Co 后 的 第 天 进 行 取 样, 每 次 取 三 个 平 行 样 先 将 试 验 管 离 心 三 十 分 钟, 然 后 分 别 取 出 管 中 的 液 体 和 固 体 液 体 直 接 测 量 活 度, 然 后 计 算 其 比 活 度, 固 体 则 先 烘 干, 在 烘 箱 中 自 然 降 温 后 称 重 测 量 其 活 度, 将 固 体 的 活 度 减 去 取 样 时 所 夹 带 残 留 液 体 的 活 度, 再 算 得 固 相 的 比 活 度 ; 最 后 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 分 配 系 数 Kd σkd 为 测 量 的 统 计 误 差 60 Co 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 60 Co 在 沙 和 泥 中 的 平 衡 均 比 较 缓 慢, 平 衡 时 间 较 长, 基 本 在 加 入 60 Co 后 20 天 左 右 才 达 到 吸 附 平 衡 60 Co 在 沙 的 分 配 系 数 约 为 1.1E+03L/kg, 在 泥 中 分 配 系 数 约 为 8.0E+3L/kg (2) 137 Cs 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 137 Cs 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 137 Cs 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 137 Cs 在 沙 和 泥 中 的 平 衡 时 间 均 较 短 137 Cs 在 沙 中 的 分 配

71 系 数 接 近 2.7E+3 L/kg, 基 本 在 加 入 137 Cs 的 6 天 前 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 8.9E+3 L/kg, 且 吸 附 速 度 很 快, 平 衡 时 间 很 短, 在 加 入 137 Cs 后 第 2 天 就 达 到 了 吸 附 平 衡 (3) 90 Sr 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 90Sr 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 90 Sr 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 90 Sr 在 沙 中 的 分 配 系 数 很 小, 约 为 6.6 L/kg, 吸 附 速 度 较 慢, 约 在 加 入 90 Sr 20 天 左 右 才 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 有 3.0E+1 L/kg, 吸 附 平 衡 时 间 很 短, 在 加 入 90 Sr 后 第 2 天 就 达 到 了 吸 附 平 衡 90 Sr 在 这 两 种 土 壤 样 品 中 的 吸 附 分 配 系 数 均 很 小, 这 可 能 与 前 面 测 得 的 水 中 锶 本 底 值 很 高 有 关 由 于 现 场 锶 本 底 值 很 高, 减 少 了 所 加 入 的 90Sr 的 吸 附 (4)Ru 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 Ru 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 Ru 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出,Ru 在 沙 中 的 分 配 系 数 较 小, 接 近 6.7E+2 L/kg, 约 在 加 入 Ru 后 20 天 左 右 基 本 达 到 吸 附 平 衡 在 泥 中 分 配 系 数 接 近 3.9E+3 L/kg, 时 间 也 基 本 是 在 20 天 时 达 到 吸 附 平 衡 (5) 悬 浮 物 实 验 结 果 采 集 河 水 中 的 悬 浮 物 样 品, 晒 干 后 称 取 1g 的 重 量 放 入 试 验 瓶 中, 分 别 按 固 液 比 1:500g/ml 加 入 河 水, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 悬 浮 物 和 河 水 的 试 验 瓶 中 各 加 入 15ml 含 四 种 放 射 性 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 溶 液, 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 振 荡 两 次 在 实 验 30 天 后 进 行 取 样 测 量, 计 算 分 配 系 数 Kd 悬 浮 物 实 验 结 果 见 表 四 种 核 素 的 悬 浮 物 实 验 结 果 并 与 固 液 比 为 1:10g/ml 的 泥 的 实 验 值 相 比 较 所 得 结 果 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 三 种 核 素 ( 137 Cs 90 Sr Ru) 的 分 配 系 数 均 随 着 固 液 比 的 减 小,Kd 值 逐 步 增 大, 而 60Co 的 实 验 结 果 正 好 相 反, 其 分 配 系 数 均 随 着 固 液 比 的 减 小 而 减 小, 但 变 化 范 围 不 大, 表 明 不 同 固 液 比 对 Kd 值 的 影 响 不 明 显 (6) 不 同 粒 径 实 验 结 果 将 沙 子 和 泥 分 成 不 同 的 粒 径, 测 量 不 同 的 粒 径 对 分 配 系 数 的 影 响 沙 子 共 做

72 了 三 组, 粒 径 分 别 为 >0.45mm 0.3~0.45mm 0.105~0.15mm; 同 样 泥 也 做 了 三 组, 粒 径 分 别 为 0.08~0.095mm 0.075~0.08mm 及 0.075mm 以 下 每 种 样 品 做 两 个 平 行 样, 固 体 样 品 均 加 入 1g 左 右, 放 射 性 核 素 137Cs 60Co 90Sr 及 Ru 各 约 0.8ml, 固 液 比 1:10g/ml 在 实 验 时 间 内 将 实 验 管 每 天 放 入 振 荡 器 中 振 荡, 放 置 30 天 后 进 行 取 样 实 验 结 果 见 表 ~ 表 不 同 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化 曲 线 见 图 可 以 看 出, 四 种 核 素 分 配 系 数 的 变 化 趋 势 在 沙 中 基 本 是 随 着 颗 粒 粒 径 的 减 小, 分 配 系 数 逐 渐 增 大, 其 变 化 很 明 显, 这 主 要 是 由 于 随 着 颗 粒 粒 径 减 小, 颗 粒 比 表 面 积 增 大, 表 面 吸 附 能 力 增 强, 有 利 于 各 种 核 素 的 吸 附, 从 而 使 分 配 系 数 增 大 ; 而 在 泥 中 的 分 配 系 数 变 化 不 大, 基 本 变 化 趋 势 不 太 明 显, 主 要 因 为 不 同 泥 的 粒 径 差 别 不 大, 比 表 面 积 也 差 别 不 大, 其 吸 附 性 能 基 本 相 同

73 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 分 子 筛 ( 目 ) 粒 径 (mm) 泥 (%) 沙 (%) 20~ ~ ~60 0.3~ ~80 0.2~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ >200 < 沙 泥 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 (%) 粒 径 ( 目 ) 20~60 60~ ~ ~200 粒 径 (mm) 0.3~ ~ ~ ~0.095 质 量 组 分 粒 径 ( 目 ) 140~180 80~200 >200 粒 径 (mm) 0.08~ ~0.08 <0.075 质 量 组 分 表 土 壤 中 主 要 化 学 成 分 的 质 量 组 分 (%) 化 学 成 份 SiO 2 Al 2O 3 Fe 2O 3 CaO MgO K 2O Na 2O 沙 泥 表 土 壤 中 主 要 矿 物 质 的 质 量 组 分 (%) 样 品 石 英 斜 长 石 钾 长 石 伊 利 石 方 解 石 角 闪 石 绿 泥 石 白 云 石 磁 铁 矿 沙 76~80 3~5 5~10 2~3 1~2 2~3 1~2 1~2 - 泥 49~51 5~10 1~2 15~20 5~ ~5 1 表 水 样 ph 值 和 59 Co 133 Cs 88 Sr 和 101 Ru 的 含 量 (mol/l) 分 析 项 目 外 观 描 述 ph 本 底 值 59 Co 133 Cs 88 Sr 101 Ru 水 样 澄 清, 无 沉 淀 表 每 个 试 样 吸 附 实 验 中 各 核 素 的 投 放 量 核 素 Co 137 Cs 90 Sr Ru 化 学 浓 度 (mol/l) 投 放 量 Bq Bq Bq mol

74 泥 沙 试 验 管 编 号 取 样 时 间 (d) 表 Co 吸 附 分 配 系 数 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+02 Co E E E E+01 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+01 Co E E E E+02 Co E E E E+01 σ Kd

75 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) σ Kd Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 泥 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 沙 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02

76 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) σ Kd Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 泥 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 沙 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00

77 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 试 验 管 编 号 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (d) (Bq/l) (Bq/kg) (l/kg) σ Kd Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 泥 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 沙 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 液 相 比 活 (Bq/L) 或 (mol/l) 表 悬 浮 物 实 验 结 果 固 相 比 活 度 (Bq/kg) 或 (mol/kg) Kd(L/kg) 60 Co 1.63E E E Cs 1.91E E E Sr 7.27E E E+01 Ru 1.35E E E+03

78 沙 泥 试 验 管 编 号 表 不 同 粒 径 对 60 Co 分 配 系 数 的 影 响 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Co-50-1 > E E E E+02 Co-50-2 > E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co-56-1 < E E E E+03 Co-56-2 < E E E E+03 σ Kd 表 不 同 粒 径 对 137 Cs 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Cs-50-1 > E E E E+02 Cs-50-2 > E E E E+02 沙 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 泥 Cs ~ E E E E+03 Cs ~ E E E E+03 Cs-56-1 < E E E E+03 Cs-56-2 < E E E E+03 σ Kd

79 表 不 同 粒 径 对 90 Sr 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Sr-50-1 > E E E E-01 Sr-50-2 > E E E E-01 沙 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 泥 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr-56-1 < E E E E+00 Sr-56-2 < E E E E+00 σ Kd 表 不 同 粒 径 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 (Bq/l) 固 相 比 活 度 (Bq/kg) Kd (l/kg) Ru-50-1 > E E E E+00 Ru-50-2 > E E E E+00 沙 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 泥 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru-56-1 < E E E E+00 Ru-56-2 < E E E E+00 σ Kd

80 图 河 床 概 貌 图 河 边 淤 泥

81 图 河 边 细 砂

82 图 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 图 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

83 图 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线 图 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线

84 图 Co 137 Cs 90 Sr 和 Ru 悬 浮 物 实 验 结 果 图 Co 137 Cs 90 Sr 和 Ru 不 同 粒 径 实 验 结 果

85 2.2.5 湖 南 桃 花 江 桃 花 江 核 电 厂 厂 址 ( 荷 叶 山 厂 址 ) 位 于 湖 南 省 益 江 市 桃 江 县 沾 溪 乡 肖 车 塘 村 谢 家 塘 冲, 地 处 资 水 中 上 游, 上 距 1962 年 建 成 的 柘 溪 水 库 坝 址 117.5km, 下 距 已 建 的 修 山 水 库 坝 址 约 9km 桃 花 江 核 电 厂 规 划 建 设 4 台 AP1000 压 水 堆 核 电 机 组, 四 台 机 组 一 次 性 规 划, 分 两 期 建 设 核 电 厂 在 运 行 过 程 中, 经 处 理 合 格 并 达 到 排 放 标 准 后 的 低 放 废 水, 将 与 冷 却 塔 排 污 水 混 合 后 一 起 排 入 资 水,2 台 机 组 夏 季 运 行 期 间 排 水 量 为 1.0m 3 /s, 冬 季 为 0.7m 3 /s;4 台 机 组 夏 季 运 行 期 间 排 水 量 为 2.0m 3 /s, 冬 季 为 1.4m 3 /s 流 域 概 况 资 水 流 域 地 表 植 被 良 好, 上 游 有 已 建 柘 溪 水 库 马 迹 塘 电 站 和 在 建 的 东 坪 珠 溪 口 电 站 的 拦 沙 作 用, 在 马 迹 塘 以 下 资 水 河 段 来 沙 量 小, 所 以 修 山 水 库 泥 沙 也 不 会 很 大 根 据 桃 江 站 实 测 泥 沙 资 料, 修 山 水 库 多 年 平 均 悬 移 质 来 沙 量 为 170 万 t 悬 移 质 平 均 粒 径 为 mm, 中 数 粒 径 为 mm, 最 大 粒 径 0.621mm 样 品 采 集 根 据 现 场 实 际 情 况, 土 壤 样 品 则 收 集 了 三 种, 一 种 为 水 库 内 淤 泥, 一 种 为 河 道 淤 泥, 一 种 为 河 道 沙 土, 分 别 代 表 水 库 库 区 和 下 游 河 道 河 床 根 据 现 场 实 地 勘 察, 选 取 能 代 表 大 多 数 河 床 情 况 的 采 样 地 点 进 行 采 样 2008 年 12 月 16 日, 在 两 个 地 点 进 行 了 取 样, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 15 公 里 处, 一 处 位 于 排 水 口 下 游 约 30 公 里 处 在 这 两 个 地 方 的 河 道 河 床 上 收 集 了 两 种 样 品 ( 淤 泥 和 沙 ), 代 表 下 游 河 道 河 床 的 淤 泥 和 沙 将 两 个 地 点 的 淤 泥 或 沙 分 别 混 合, 运 回 实 验 室 进 行 预 处 理 2009 年 7 月 28 日, 在 修 山 水 库 下 进 行 了 淤 泥 的 取 样, 代 表 水 库 库 内 的 淤 泥 样 品 取 样 点 位 置 见 图 年 12 月 16 日 和 2009 年 7 月 28 日, 进 行 了 两 次 土 壤 样 品 和 水 样 的 采 集 土 壤 样 品 采 用 资 江 河 床 的 沉 积 物 样 品, 水 样 则 用 资 江 水 采 样 点 见 图 ~ 图 河 床 表 层 覆 盖 有 卵 石, 卵 石 粒 径 较 大, 主 要 是 粒 径 1cm 以 上 的 卵 石, 卵 石 下 面 有 粒 径 较 大 的 沙 子, 细 沙 较 少, 在 少 数 低 洼 处 有 淤 泥 沉 积 河 水 清 澈, 悬 沙 很 少 库 内 底 泥 采 用 水 库 近 岸 的 底 泥 悬 浮 物 样 品 采 自 水 库 悬 浮 物 为 尽 量 避 免 水 样 的 化 学 性 质 发 生 变 化, 采 集 后 用 塑 料 桶 密 封 盛 装 水 样, 运 输 回 实 验 室 在 4 下 进 行 冷 藏 保 存 核 素 吸 附 特 性 模 拟 实 验

86 根 据 放 射 性 废 液 排 放 源 项, 并 综 合 考 虑 核 素 的 半 衰 期 毒 性 等, 确 定 了 四 种 有 代 表 性 的 放 射 性 核 素 Ru 137 Cs 60 Co 90 Sr, 用 静 态 批 试 法 进 行 核 素 吸 附 特 性 的 模 拟 实 验 1) 粒 径 分 布 对 采 集 的 泥 和 沙 共 三 种 样 品 分 别 进 行 筛 分 预 处 理, 得 到 粒 径 分 布 见 表 由 上 表 可 以 看 出, 河 道 沙 中 以 粗 砂 中 砂 为 主, 库 内 泥 中 主 要 为 细 砂 和 粉 粘 粒, 粒 径 0.075~0.08mm 所 占 比 例 接 近 一 半, 河 道 泥 的 粒 径 则 相 对 大 一 些, 粒 径 0.095~0.105mm 占 60% 以 上 实 验 时 每 个 试 验 管 所 用 沙 子 和 泥 均 为 1g, 按 照 各 个 粒 径 所 占 质 量 的 组 分 称 重, 并 将 其 混 合 均 匀 沙 和 泥 的 实 验 组 成 如 表 ) 土 样 的 化 学 成 分 分 析 及 矿 物 组 成 土 壤 矿 物 质 是 岩 石 经 物 理 风 化 作 用 和 化 学 风 化 作 用 形 成 的, 占 土 壤 固 相 部 分 总 重 量 90% 以 上 土 壤 粘 粒 矿 物 是 土 壤 矿 物 质 中 最 活 跃 的 部 分, 它 的 类 型 决 定 了 土 壤 对 放 射 性 核 素 吸 附 能 力 的 大 小 由 于 土 壤 的 物 质 组 成 和 化 学 成 分 等 条 件 都 会 影 响 土 壤 介 质 对 核 素 的 吸 附 性 能, 进 而 影 响 到 分 配 系 数, 因 而 在 进 行 吸 附 实 验 前, 需 要 对 土 样 的 理 化 性 质 进 行 测 试 和 分 析 土 壤 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 分 析 由 国 土 资 源 部 郑 州 矿 产 资 源 监 督 检 测 中 心 河 南 省 岩 石 矿 物 测 试 中 心 进 行 测 定, 测 得 的 矿 物 组 成 和 化 学 成 分 结 果 列 于 表 和 表 由 此 可 见, 这 三 种 样 品 主 要 化 学 成 分 均 以 SiO2 为 主, 含 量 分 别 为 河 道 沙 中 87.88% 河 道 泥 中 76.40% 和 库 内 泥 中 72.99% 其 次 为 Al2O3 含 量 约 为 10% 左 右 其 余 还 有 少 量 的 Fe2O3 CaO K2O Na2O 等 沙 和 泥 中 主 要 含 氧 化 物 矿 物, 如 石 英, 其 比 重 很 大, 接 近 90% 次 生 粘 土 矿 物 有 云 母 ( 伊 利 石 ) 绿 泥 石 等 河 道 泥 和 库 内 的 成 份 基 本 接 近 3) 水 样 的 化 学 成 分 分 析 同 样, 水 样 的 化 学 性 质 ( 如 PH 值 ) 也 会 影 响 分 配 系 数 的 大 小, 且 水 样 中 有 无 实 验 核 素 的 离 子 会 对 实 验 结 果 产 生 很 大 的 影 响, 因 此 用 ICP-MS 对 水 样 的 59 Co 133 Cs 88 Sr 和 101 Ru 本 底 进 行 了 测 量, 结 果 见 表 取 样 点 附 近 的 水 外 观 清 澈 无 沉 淀,PH 呈 弱 碱 性 水 样 中 在 ICP-MS 检 测 限 内 没 有 检 出 钴 和 铯, 说 明 水 的 本 底 中 基 本 没 有 钴 和 铯, 或 者 说 资 江 水 中 钴 和 铯 含 量 极 低 钌 的 含 量 为 mol/l, 资 江 水 中 钌 的 含 量 很 低 而 锶 的 含 量 为

87 mol/L, 说 明 资 江 水 中 锶 的 含 量 较 高 4) 吸 附 实 验 过 程 取 15ml 的 聚 乙 烯 塑 料 离 心 管, 洗 净 后 晾 干, 向 每 个 离 心 管 中 加 入 9.2ml 的 溶 液, 溶 液 为 现 场 所 取 的 水 样, 再 称 取 (1±0.002) 克 的 泥 / 沙 放 入 管 中, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 泥 / 沙 和 水 的 离 心 管 中 加 入 0.8ml 含 放 射 性 核 素 的 溶 液, 溶 液 中 四 种 核 素 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 投 放 量 按 照 仪 器 的 最 低 检 测 限 来 定, 具 体 四 种 核 素 在 每 个 离 心 管 中 的 投 放 量 见 表 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 放 入 振 荡 器 中 振 荡 两 次 ( 上 午 下 午 各 一 次, 每 次 不 少 于 60 分 钟 ) 间 隔 不 同 时 间 取 样 测 量, 直 至 吸 附 平 衡 为 止, 计 算 分 配 系 数 Kd (1) 60 Co 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 60 Co 后 的 第 天 进 行 取 样, 每 次 取 三 个 平 行 样 ( 最 后 一 位 数 字 为 平 行 样 编 号 ) 先 将 试 验 管 离 心 三 十 分 钟, 然 后 分 别 取 出 管 中 的 液 体 和 固 体 液 体 直 接 测 量 活 度, 然 后 计 算 其 比 活 度, 固 体 则 先 烘 干, 在 烘 箱 中 自 然 降 温 后 称 重 测 量 其 活 度, 将 固 体 的 活 度 减 去 取 样 时 所 夹 带 残 留 液 体 的 活 度, 再 算 得 固 相 的 比 活 度 ; 最 后 计 算 固 液 相 中 的 核 素 浓 度 之 比 即 为 分 配 系 数 Kd σkd 为 测 量 的 统 计 误 差 60 Co 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 60 Co 在 河 道 沙 中 的 分 配 系 数 接 近 1.5E+03 L/kg, 而 且 基 本 在 加 入 60 Co 后 20 天 后 才 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 河 道 泥 中 分 配 系 数 接 近 7.0E+03 L/kg, 且 吸 附 速 度 很 快, 平 衡 时 间 很 短, 第 2 天 就 基 本 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 库 内 泥 中 分 配 系 数 略 小 于 河 道 泥 中 的 分 配 系 数, 约 为 6.0E+03 L/kg, 平 衡 也 比 较 缓 慢, 平 衡 时 间 较 长, 约 在 加 入 60 Co 后 30 天 才 达 到 吸 附 平 衡 (2) 137 Cs 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 137 Cs 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 137 Cs 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Cs 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 137 Cs 在 河 道 沙 中 的 分 配 系 数 接 近 4.7E+03L/kg, 基 本 在 加 入 137 Cs 后 20 天 后 才 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 河 道 泥 中 分 配 系 数 接 近 1.1E+04 L/kg, 且 吸 附 速 度 很 快, 平 衡 时 间 很 短, 第 6 天 就 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 库 内 泥 中 分 配 系 数 略 大

88 于 河 道 泥 中 的 分 配 系 数, 约 为 1.3E+04 L/kg, 平 衡 也 比 较 缓 慢, 平 衡 时 间 较 长, 约 在 加 入 137 Cs 后 30 天 左 右 才 达 到 吸 附 平 衡 (3) 90 Sr 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 90 Sr 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 90 Sr 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Sr 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 90 Sr 在 河 道 沙 中 的 分 配 系 数 很 小, 只 有 7.4 L/kg, 而 且 吸 附 速 度 很 慢, 约 在 加 入 90 Sr30 天 后 才 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 河 道 泥 中 分 配 系 数 约 为 1.8E+01 L/kg, 平 衡 时 间 较 短, 第 20 天 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 库 内 泥 中 分 配 系 数 略 大 于 河 道 泥 中 的 分 配 系 数, 约 为 3.0E+01 L/kg, 平 衡 时 间 较 长, 约 在 加 入 90 Sr 后 35 天 左 右 才 达 到 吸 附 平 衡 90 Sr 在 这 三 种 土 壤 样 品 中 的 吸 附 分 配 系 数 均 很 小, 这 可 能 与 前 面 测 得 的 水 中 锶 本 底 值 很 高 有 关 由 于 现 场 锶 本 底 值 很 高, 减 少 了 所 加 入 的 90 Sr 的 吸 附 (4)Ru 吸 附 实 验 结 果 在 加 入 Ru 后 的 第 天 进 行 取 样, 取 样 过 程 同 上 Ru 的 吸 附 实 验 结 果 见 表 Ru 在 泥 和 沙 中 的 Kd 随 时 间 变 化 的 关 系 曲 线 见 图 由 图 表 可 以 看 出,Ru 在 河 道 沙 中 的 分 配 系 数 较 小, 接 近 5.4E+02L/kg, 约 在 加 入 Ru 后 10 天 就 基 本 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 河 道 泥 中 分 配 系 数 约 为 3.5E+03L/kg, 平 衡 时 间 也 较 短, 基 本 在 第 10 天 就 达 到 吸 附 平 衡 ; 在 库 内 泥 中 的 分 配 系 数 略 小 于 在 河 道 泥 中 的 分 配 系 数, 约 为 3.3E+03 L/kg, 平 衡 时 间 也 较 河 道 泥 中 的 时 间 长, 约 在 加 入 Ru 后 35 天 左 右 才 达 到 吸 附 平 衡 由 这 四 种 核 素 在 三 种 土 壤 样 品 中 的 吸 附 特 性 模 拟 实 验 可 以 得 出, 在 河 道 沙 中 的 分 配 系 数 最 小, 河 道 泥 和 库 内 泥 中 分 配 系 数 基 本 接 近, 差 别 不 大 而 吸 附 平 衡 则 是 在 河 道 泥 中 最 快, 四 种 核 素 最 短 在 第 2 天 就 达 到 吸 附 平 衡, 最 慢 也 在 第 10 天 也 达 到 了 吸 附 平 衡 ; 在 库 内 泥 中 则 吸 附 平 衡 最 慢, 基 本 都 在 第 30 天 才 能 达 到 吸 附 平 衡 (5) 悬 浮 物 实 验 结 果 及 讨 论 采 集 河 水 中 的 悬 浮 物 样 品, 晒 干 后 称 取 1g 的 重 量 放 入 试 验 瓶 中, 分 别 按 固 液 比 1:500g/ml 和 1:2000g/ml 加 入 河 水, 盖 紧 盖 子, 摇 匀, 静 置 七 天 吸 附 实 验 开 始 后 向 盛 有 悬 浮 物 和 河 水 的 试 验 瓶 中 分 别 加 入 15ml 和 60ml 含 四 种 放 射 性 核 素

89 ( 137 Cs 60 Co 90 Sr Ru) 的 溶 液, 立 即 将 之 振 荡 使 固 液 充 分 混 合, 并 且 在 实 验 时 间 内 每 天 都 要 振 荡 两 次 在 实 验 30 天 后 进 行 取 样 测 量, 计 算 分 配 系 数 Kd 悬 浮 物 实 验 结 果 见 表 四 种 核 素 的 悬 浮 物 实 验 结 果 并 与 固 液 比 为 1: 10g/ml 的 库 内 泥 的 实 验 值 相 比 较 所 得 结 果 见 图 由 图 表 可 以 看 出, 三 种 核 素 ( 137 Cs 90 Sr Ru) 的 分 配 系 数 均 随 着 固 液 比 的 减 小,Kd 值 逐 步 增 大, 而 60 Co 的 实 验 结 果 正 好 相 反, 其 分 配 系 数 均 随 着 固 液 比 的 减 小 而 减 小, 但 变 化 范 围 不 大, 表 明 不 同 固 液 比 对 Kd 值 的 影 响 不 明 显 (6) 不 同 粒 径 实 验 结 果 将 河 道 沙 和 河 道 泥 分 成 不 同 的 粒 径, 测 量 不 同 的 粒 径 对 分 配 系 数 的 影 响 河 道 沙 共 做 了 三 组, 粒 径 分 别 为 >0.45mm 0.3~0.45mm 0.105~0.15mm; 同 样 河 道 泥 也 做 了 三 组, 粒 径 分 别 为 0.08~0.095mm 0.075~0.08mm 及 0.075mm 以 下 每 种 样 品 做 三 个 平 行 样, 固 体 样 品 均 加 入 1g 左 右, 放 射 性 核 素 137 Cs 60 Co 90 Sr 及 Ru 各 约 0.8ml, 固 液 比 1:10g/ml 在 实 验 时 间 内 将 实 验 管 每 天 放 入 振 荡 器 中 振 荡, 放 置 30 天 后 进 行 取 样 实 验 结 果 见 表 ~ 表 不 同 核 素 分 配 系 数 随 粒 径 的 变 化 曲 线 见 图 可 以 看 出, 四 种 核 素 分 配 系 数 的 变 化 趋 势 在 河 道 沙 中 基 本 是 随 着 颗 粒 粒 径 的 减 小, 分 配 系 数 逐 渐 增 大, 其 变 化 很 明 显, 这 主 要 是 由 于 随 着 颗 粒 粒 径 减 小, 颗 粒 比 表 面 积 增 大, 表 面 吸 附 能 力 增 强, 有 利 于 各 种 核 素 的 吸 附, 从 而 使 分 配 系 数 增 大 ; 而 在 河 道 泥 中 的 分 配 系 数 变 化 不 大, 基 本 变 化 趋 势 不 太 明 显, 主 要 因 为 不 同 泥 的 粒 径 差 别 不 大, 比 表 面 积 也 差 别 不 大, 其 吸 附 性 能 基 本 相 同

90 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 分 子 筛 ( 目 ) 粒 径 (mm) 河 道 泥 (%) 库 内 泥 (%) 河 道 沙 (%) 20~ ~ ~60 0.3~ ~80 0.2~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ >200 < 河 道 沙 河 道 泥 库 内 泥 表 样 品 中 各 粒 径 的 质 量 组 分 (%) 粒 径 ( 目 ) 20~60 60~ ~ ~200 粒 径 (mm) 0.3~ ~ ~ ~0.09 质 量 组 分 粒 径 ( 目 ) 140~ ~200 >200 粒 径 (mm) 0.08~ ~0.08 <0.075 质 量 组 分 粒 径 ( 目 ) 140~ ~200 >200 粒 径 (mm) 0.08~ ~0.08 <0.075 质 量 组 分 表 土 壤 中 各 主 要 化 学 成 分 的 质 量 组 分 (%) SiO 2 Al 2O 3 Fe 2O 3 CaO MgO K 2O Na 2O 河 道 沙 河 道 泥 库 内 泥 表 土 壤 中 各 矿 物 质 的 质 量 组 分 (%) 石 英 斜 长 石 钾 长 石 伊 利 石 绿 泥 石 方 解 石 锐 钛 矿 其 他 河 道 沙 85~90 1~2 5~10 1~ 河 道 泥 88~89 3~5-2~3 1~2 1~2 1 1 库 内 泥 88~89 5~8-2~3 1~

91 表 水 样 ph 值 和 59 Co 133 Cs 88 Sr 和 101 Ru 的 含 量 (mol/l) 本 底 值 分 析 项 目 外 观 描 述 ph 59 Co 133 Cs 88 Sr 101 Ru 水 样 澄 清, 无 沉 淀 表 每 个 试 样 吸 附 实 验 中 各 核 素 的 投 放 量 核 素 Co 137 Cs 90 Sr Ru 化 学 浓 度 (mol/l) 投 放 量 Bq Bq Bq mol 表 Co 吸 附 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (d) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Co E E E E+00 Co E E E E+00 Co E E E E+00 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 河 Co E E E E+02 道 Co E E E E+02 沙 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 河 Co E E E E+03 道 Co E E E E+03 泥 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 σ Kd

92 库 内 泥 Co E E E E+03 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+01 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+02 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03 Co E E E E+03

93 表 Cs 吸 附 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (d) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Cs E E E E+01 Cs E E E E+01 Cs E E E E+01 Cs E E E E+01 Cs E E E E+01 Cs E E E E+01 河 Cs E E E E+02 道 Cs E E E E+02 沙 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+02 Cs E E E E+03 Cs E E E E+02 Cs E E E E+03 河 Cs E E E E+03 道 Cs E E E E+03 泥 Cs E E E E+02 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 库 Cs E E E E+02 内 Cs E E E E+02 泥 Cs E E E E+02 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 σ Kd

94 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03 Cs E E E E+03

95 表 Sr 吸 附 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (d) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 河 Sr E E E E-01 道 Sr E E E E-01 沙 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 河 Sr E E E E+00 道 Sr E E E E-01 泥 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E+00 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 库 Sr E E E E-01 内 Sr E E E E-01 泥 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E-01 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 σ Kd

96 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 Sr E E E E+00 表 Ru 吸 附 分 配 系 数 取 样 时 间 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 试 验 管 编 号 (d) (Bq/l) (Bq/kg) Kd (l/kg) Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+01 河 Ru E E E E+00 道 Ru E E E E+00 沙 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 河 Ru E E E E+00 道 Ru E E E E+00 泥 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 库 Ru E E E E+00 内 Ru E E E E+00 σ Kd

97 泥 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 Ru E E E E+00 表 悬 浮 物 实 验 结 果 试 验 管 编 号 固 液 比 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 (Bq/kg) 或 (g/ml) (Bq/L) 或 (mol/l) (mol/kg) Kd(L/kg) Co-1 1: E E E+03 Co-2 1: E E E+03 Cs-1 1: E E E+04 Cs-2 1: E E E+04 Sr-1 1: E E E+01 Sr-2 1: E E E+01 Ru-1 1: E E E+03 Ru-2 1: E E E+03

98 表 不 同 粒 径 对 60Co 分 配 系 数 的 影 响 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) σkd (Bq/L) (Bq/kg) (L/kg) 河 道 沙 Co-50-1 > E E E E+02 Co-50-2 > E E E E+02 Co-50-3 > E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+02 河 道 泥 Co ~ E E E E+02 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co ~ E E E E+03 Co-55-1 < E E E E+03 Co-55-2 < E E E E+03 Co-55-3 < E E E E+03

99 河 道 沙 表 不 同 粒 径 对 137Cs 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (Bq/L) (Bq/kg) (L/kg) σkd Cs-50-1 > E E E E+02 Cs-50-2 > E E E E+02 Cs-50-3 > E E E E+02 河 道 泥 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+03 Cs ~ E E E E+02 Cs ~ E E E E+03 Cs ~ E E E E+03 Cs ~ E E E E+03 Cs-55-1 < E E E E+03 Cs-55-2 < E E E E+03 Cs-55-3 < E E E E+03

100 河 道 沙 表 不 同 粒 径 对 90Sr 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (Bq/L) (Bq/kg) (L/kg) σkd Sr-50-1 > E E E E-01 Sr-50-2 > E E E E-01 Sr-50-3 > E E E E-01 河 道 泥 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E-01 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr ~ E E E E+00 Sr-55-1 < E E E E+00 Sr-55-2 < E E E E+00 Sr-55-3 < E E E E+00

101 河 道 沙 表 不 同 粒 径 对 Ru 分 配 系 数 的 影 响 试 验 管 编 号 粒 径 (mm) 液 相 比 活 度 固 相 比 活 度 Kd (Bq/L) (Bq/kg) (L/kg) σkd Ru-50-1 > E E E E+00 Ru-50-2 > E E E E+00 Ru-50-3 > E E E E+00 河 道 泥 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+00 Ru ~ E E E E+01 Ru ~ E E E E+00 Ru-55-1 < E E E E+00 Ru-55-2 < E E E E+00 Ru-55-3 < E E E E+00

102 图 修 山 水 库 图 河 边 卵 石

103 图 河 边 细 沙 图 Co 在 泥 和 沙 中 的 Kd 与 时 间 关 系 曲 线