國立中山大學學位論文典藏.PDF
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- 忠 贡
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1 56 MCM MCM- i
2 i ii v vii 1 1 MCM ii
3 18 3 Metropolis 0 4 Grand canonical MCM MSD MSD iii
4 iv
5 3 MCM- 5 MCM- 6 MCM MSD 9 MCM- 1 MSD 3 MSD MCM v
6 MD 36, MSD 44 MCM , vi
7 4 7, vii
8 zeolite 1 Cronstedt 1756 Cronstedt Zeolite zeo lihos to boil a stone 1940 Union Carbide Corporation Milton Milton A X Y 1954 Union Carbide 196 Mobil Oil X 1977,000 Y 1980 ZSM-5 1
9 A Cubic, a = 4.61Å Space group: Fm-3c Si/Al = 1.0 IZA code: LTA X Cubic, a = 5.08Å Space group: Fd Si/Al 1.5 IZA code: FAU Y Cubic, a = 4.70Å Space group: Fd-3 Si/Al.5 IZA code: FAU X Y Faujasite X
10 IA IIA M /n O Al O 3 ysio wh O y 10 n M w AlO 4 SiO 4 M x/n [(AlO ) x (SiO ) y ] wh O n M w x y y/x 1 5 y/x Brønsted H O H O H O O Si Al Si Al Si Al Si Al Bronsted-acid sites Lewis-acid site AlCl 3 3
11 80 ZSM-5 90 β USY MCM- 1930~60 s / AlCl 3, BF 3, HF, H SO 4 H 3 PO 4 /SiO 1980 s (ZSM-5) 1990 s USY, Beta, MCM- MCM- MCM- Mobil Composition of Matter-twenty-two IZA International Zeolite Association MWW Mobil
12 Å ,4 7.1 Å Å (a) (b) MCM- (a) ab (b) bc
13 MCM- MCM- 1198K 400 m /g 5-7 alkylation isomerization disproportionation MCM MCM
14 MCM- 001 The Journal of Physical Chemistry B 17 (a) (b) MCM- 19 (a) Pa (b) Pa (a) 117K 350K 7
15 (b) 80K 180K 304ppm 00ppm Fraissard Å 19 δ = δ o δ e δ m δ Xe Z ) ρ δ Z ( Xe Xe ) ( ρ (1.1) Xe δ o δ e δ m δ (Xe Z) ρ z ρ z δ (Xe Xe) ρ Xe ρ NMR NMR 8
16 9
17 1-3 Molecular Dynamics simulation 1 1 F ma d r dt Fi = (.1) m i m i F i F = (.) i U i 1 finite difference method δ t t (.1) t t δ t t δ t 10
18 ( t + t) = r( t) + δtv( t) + δt a( t) + δt b( t) + δt c( t) + L 6 4 r 4 δ (.3) 1 1 ( t + t) = v ( t) + δta ( t) + δ t b ( t) + δt c( t) + L 6 v 3 δ (.4) 1 ( t + t ) = a ( t ) + δ tb ( t ) + δ t c ( t ) + L a b δ (.5) ( t + t) = b ( t) + δtc( t) + L δ (.6) v a b Verlet algorithm 4 t r(t δ t) t δt r(t δt) 1 ( t + t) = r( t) + δtv( t) + δt a ( t) + L r δ (.7) 1 ( t t ) = r ( t ) δ tv ( t) + δ t a ( t ) L r δ (.8) r ( t δ t ) = r ( t ) r ( t δ t ) + δt a ( t ) + (.9) (.9) Verlet algorithm t δ t t δ t δ t v r r ( t + δ t ) ( t δ t ) ( t ) = (.10) δ t 11
19 t + δ t v r 1 r 1 [ ( t + δ t ) ( t )] ( t + δ t ) = (.11) δ t Verlet r(t+δ t) δ t a(t) r(t) r(t δ t) r(t) r(t δ t) t 0 t δ t Verlet leap-frog 5 v ( t r v ( t δ t) = r ( t) + δtv ( t + 1 δ t) + (.1) 1 1 ( t δ t ) = v ( t δ t ) + δ ta ( t ) + (.13) 1 t t δ t 1 + δ t ) (.1) r(t) r(t+δ t) t v (t) = [ v ( t + δ t ) + v ( t δ t )] (.14) 1 t + δ t 3 t δ t t + δ t Verlet 1
20 velocity Verlet 6 1 ( t δ t ) = r ( t ) + δ tv ( t ) + δ t a ( t ) r v + (.15) 1 ( t + δ t ) = v ( t ) + δ t[ a ( t ) + a ( t + δ t )] (.16) Beeman s algorithm 7 1 ( t δ t ) = r ( t ) + δtv ( t ) + δ t a ( t ) δ t a ( t δ t ) 3 6 r v + (.17) ( t + δ t ) = v ( t ) + δ ta ( t ) + δ ta ( t ) δ ta ( t δ t ) (.18) Beeman Verlet Beeman 1 3 NVE NVE NVT NPT NVE 13
21 K 3 NVT = Nk T B (.19) t T(t) λ T = N 1 m i ( λν i i= 1 3Nk B ) 1 N i= 1 miv 3Nk i B (.0) T = ( λ 1) T ( t) (.1) T new λ = (.) T (t ) λ T req /T curr ) 1/ T curr T req 14
22 1 4 r v v v T v v i = λ i λ = T T calc. v F = U i i 3 K. E.~ NkT b δ v v v v v F ( t t) ( t) a ( t) t i a i = i + δ = i + i δ m i v r i v ( t + δt) = r ( t) + v ( t) δt + a ( t) δt i v i 1 v i 15
23 1,,8 Monte Carlo Method 1 Monte Carlo canonical m N Q Q NVT N N ( p, r ) 1 1 = N N? dp dr exp 3N N! h k T B (.3) H( p N, r N ) Hamiltonian 3N 3N Hamiltonian N p N N i N H ( p, r ) = + V ( r ) (.4) m i= 1 (.3) Q NVT N ( r ) 1 1 p = N N V dp exp dr exp 3N N! h mk T B kbt (.5) p N 3N dr exp = ( π mk ) BT mk BT (.6) 16
24 Q NVT = 3N 1 B πmk 3 N! h T dr N exp V k N ( r ) B T (.7) configurational integral, Z NVT Z NVT V N ( r ) = N dr exp k BT (.8) V (r N ) exp( V (r N ) / k B T) 1 1 N V N V Q NVT = N V N! πmk h B T 3N (.9) de broglie thermal wavelength Λ N V = (.30) N!Λ QNVT 3N Λ (h / mk B T) 1/ (.6) (.8) Q = Q Q (.31) Q NVT excess NVT ideal NVT excess NVT V N ( r ) 1 = N dr exp N V k T B 17 (.3)
25 V N N N N ( ) = dr V ( r ) ( r ) r ρ (.33) 3N N ρ (r N ) r N ( ) [ V ( ) k T ] N N exp r / B r = ρ (.34) Z Z (.8) (.33) random method A 18
26 N 1. 3N. V (r N ) V N ( r ) B 3. e k T N trial N ( r ) N trial V i = 1 N N ( r ) exp [ V ( r )/ k T ] i i B i= 1 V = N trial (.35) exp N [ V ( r )/ k T ] i B 19
27 Metropolis 1953 importance sampling 9 ρ Metropolis exp( V(r N )/k B T) 3 Metropolis 0 1 ξ? x new xold + 1) = (ξ dr (.36) max y new yold + 1) = (ξ dr (.37) max z new zold + 1) = (ξ dr (.38) max δ r max 0
28 exp( V/k B T) 0 1 rand (0,1) exp( V (r N ) / k ) (.39) B T δ r max 50% 4 Grand canonical grand canonical grand canonical z µ 1
29 µ = 3 k T ln Λ z (.40) B Λ de Broglie wavelength Λ (h / mk B T) 1/ Grand canonical Markov chain 1. S i, new = S i,old + δs max (ξ 1) (.41) Metropolis. ρ ρ n m δu nm µ = exp exp k BT k BT NΛ V 3 (.4) ρ ρ n m = δu nm N δd + = nm exp ln exp (.43) k BT zv k BT δd nm destruction function δd nm 0 δd nm 0 exp( δd nm k B T ) ρ ρ n m = δu nm zn δc = nm exp + ln exp (.44) k BT N + 1 k BT δc nm generation function Metropolis
30 3 1 3 configuration energy A VT VT N V P N A µ µ µ = (.45) ξ 0 1 ξ δ exp 1 1 T k U zv N B nm ξ δ exp 1 1 T k U N zv B nm
31 5 E old P > random ( 0,1) E new E new < E old E = E new E old P = exp E k T B 4
32 3,4 1 1 MCM- MCM- x-ray P6/mmm a b Å c Å 1 MCM- 8 unit cells supercage Si 7 Al 115 O Xe CH MCM- 5
33 (1) NPT ensemble No external pressure 300K 50K 00K 140K 110K 1 fs 15 Å 6
34 100, () 300K 50K 00K 140K 110K 1atm 6atm 8atm 8 Å 100, burchart 1.01 Universal 1.0 Burchart 30 Universal Burchart Universal ε ij = ε i ε j σ ij = σ iσ j ATOMTYPES atom atomic mass partial charge O_z O Si_z Si Al_z Al Xe4+4 Xe
35 V VDW σ ( r) = 4ε r 1 DIAGONAL_VDW σ ε kcal/mol σ r 6 O_z Si_z Al_z Xe OFF_DIAGONAL_VDW σ ε kcal/mol Si_z O_z Al_z O_z V b K ( r) = ( r r ) 0 BOND_STRETCH r 0 K kcal/mol Si_z O_z Al_z O_z Urey-Bradley V UB ( r K r1,3 0 1,3 ) = ( r1,3 r1,3 ) UREY_BRADLEY r 0 K kcal/mol Si_z O_z Si_z Al_z O_z Si_z O_z Si_z O_z O_z Al_z O_z
36 R N 1 ( t ) = [ R i ( t ) R i ( t 0 )] (4.1) N i = 1 R ( t) = 6Dt + B (4.) 1 1 MSD 160 A time (ps) 10 MSD 9
37 4.36Å 4.0 Å 5.5Å 17 MSD K 300K 50K K 300K K 300K 30
38 temperature(k) diffusion coefficients(cm /s) diffusion coefficients ( x10-5 cm /s) temperature (K) MCM- 31
39 160 A K 300K 50K 00K 140K 110K time (ps) 1 MSD 1 MSD MD 10 MSD 3
40 (a) 0 A K 300K 50K 00K 140K 110K (b) time (ps) A K 300K 50K 00K 140K 110K time (ps) MSD (a) MSD (b) MSD (a) 5 10Å Å (b) 33
41 140K 110K 00K 1 (a) 0.4 (b) δr (A ) 0. δx (A ) temperature (K) temperature (K) (c) δy (A ) (d) δz (A ) O Si Al temperature (K) temperature (K) (a) δr (b) δx (c) δy (d) δz 34
42 MCM Å Å MCM
43 K 140K 00K 36
44 50K 300K 350K MD xy xz
45 MCM- 10 xy 1 z xy xz xy 300K 110K 10 xz 38
46 MCM- MCM K, 1atm 110K, 8atm 39
47 140K, 1atm 140K, 8atm 00K, 1atm 00K, 8atm 40
48 50K, 1atm 50K, 8atm 300K, 1atm 300K, 8atm (1) () (3) (4) 41
49 350K, 1atm 350K, 8atm
50 350K 110K 8atm 43
51 1 MSD (a) 80 A K 300K 50K 00K 140K time (ps) (b) A K 300K 50K 00K 140K time (ps) MSD (a) 10 MSD (b) 1 MSD 44
52 MSD 300K Temperature(K) diffusion coefficients(cm /s) diffusion coefficients ( x10-5 cm /s) temperature (K) MCM- 45
53 140K 00K 50K 46
54 300K 350K xy xz 10 1 MCM
55 3 110K, 1atm 110K, 8atm 140K, 1atm 140K, 8atm 48
56 00K, 1atm 00K, 8atm 50K, 1atm 50K, 8atm 49
57 300K, 1atm 300K, 8atm 350K, 1atm 350K, 8atm 50
58 350K,1atm MD MCM- 51
59 MCM- Xe CH 4 MCM- 50K 350K 300K 4.36 Å MCM- 5
60 1 17 MCM- MCM- 53
61 1. van Bekkum, H.; Flanigen, E. M.; Jansen, J. C. Introduction to Zeolite Science and Practice; Elsevier, Amsterdam, Cronstedt, A. F. Akad. Handl. Stockholm, 1756, 18, Leonowicz, M. E.; Lawtom, S. L.; Rubin, M. K. Science 1994, 64, Kennedy, G. J.; Lawton, S. L.;Rubin, M. K. J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, Wu, P.; Komatsu, T. Microporous Mesoporous Mater. 1998,, Asensi, M. A.; Corma, A.; Martinez, A. J. Catal. 1996, 158, Corma, A. Microporous Mesoporous Mater. 1998, 1, Sastre, G.; Catlow, C.; Corma, A. J. Phys. Chem. B 1999, 103, Hou, T. J.; Zhu, L. L.; Xu, X. J. J. Phys. Chem. B 000, 104, Sastre, G.; Fprmes, V.; Corma, A. J.Phys. Chem. B 000, 104, Njo, S. L.; van Koningsveld, H.; van de Graaf, B. Chem. Commun. 1997, Ma, D.; Shu, Y.; Han,.X; Liu, X.; Xu, Y.; Bao, X. J. Phys. Chem. B 001, 105, Ryoo, R.; de Ménorval, L. C.; Kwak, J. H.; Figueras, F. J. Phys. 54
62 Chem. 1993, 97, Souverijns, W.; Verrelst, W.; Vanbutsele, G.; Martens, J. A.; Jacobs, P. A. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, Ravishankar, R.; Bhattacharya, D.; Jacob, N. E.; Sivasanker, S. Microporous Mater. 1995, 4, Perego, C.; Amarilli, S.; Millini, R.; Bellussi, G.; Girotti, G.; Terzoni, G. Microporous Mater. 1996, 6, Chen, F.; Deng, F.; Cheng, M.; Yue, Y.; Ye, C.; Bao, X. J. Phys.Chem. B 001, 105, Chen, F.; Cheng, M.; Deng, F.; Yue, Y.; Ye, C. 001, 46, Chen, F.; Deng, F.; Cheng, M.; Yue, Y.; Ye, C. 00, 19, Fraissard, J.; Ito, T. Zeolites 1988, 8, Allen, M. P.; Tildesley, D. J. Computer Simulation of Liquids, Clarendon Press: Oxford, Andrew, R. L. Molecular Modelling Principles and Applications, Longman, Catlow, C. R. A.; Freeman, C. M.; Vessal, B.; Tomlinson, S. M.; 55
63 Leslie, M. J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1991, 87, Verlet, L. Phys. Rev. 1967, 159, Hokney, R. W. Methods in Comput. Phys. 1970, 9, Swope, W. C.; Anderson, H. C.; Berens, P. H.; Wilson, K. R. J. Chem. Phys. 198, 76, Beeman, D. J. Comput. Phys. 1976, 0, van Tassel, P. R.; Davis, H. T.; Mccormick, A. V. Mole. Phys. 1991, 73, Metroplis, N.; Rosenbluth, A. W.; Teller, A. H.; Teller, E. J. Chem. Phys. 1953, 1, Burchart, E. D. V.; PhD. Thesis, Technical University of Delft, Rappe, A. K.; Casewit C. J.; Colwell, K. S.; Goddard-III, W. A.; Skiff, W. M.; J. Am. Chem. Soc. 199, 114, Castonguay, L. A.; Rappe, A. K.; J. Am. Chem. Soc. 199, 114, Rappe, A. K.; Colwell, K. S.; Inorg. Chem. 1993, 3,
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i ii iii 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 16000 12000 8000 4000 8,592 6,860 9,368 7,703 8,472 10,510 9,422 12,299 10,493 13,944
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