石 油 学 报 石 油 加 工 第 卷 面 活 性 物 质 与 加 入 的 表 面 活 性 剂 产 生 协 同 作 用 增 大 界 面 活 性 可 以 减 少 表 面 活 性 剂 的 用 量 经 矿 藏 实 验 证 实 该 技 术 对 于 酸 值 高 的 原 油 是 一 种 很 有 效 的 提 高

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1 石 油 学 报 石 油 加 工 年 月 (4 第 卷 第 期 文 章 编 号 二 乙 烯 三 胺 长 链 脂 肪 酸 体 系 的 界 面 剪 切 流 变 性 质 杨 勇 李 静 曹 绪 龙 张 继 超 张 磊 张 路 赵 濉 中 国 石 化 胜 利 油 田 分 公 司 地 质 科 学 研 究 院 山 东 东 营 中 国 科 学 院 理 化 技 术 研 究 所 北 京 摘 要 利 用 双 锥 法 研 究 了 长 链 脂 肪 酸 模 拟 油 二 乙 烯 三 胺 溶 液 体 系 的 界 面 剪 切 流 变 性 质 考 察 了 界 面 老 化 时 间 应 变 幅 度 和 剪 切 频 率 对 界 面 剪 切 流 变 参 数 的 影 响 探 讨 了 脂 肪 酸 的 疏 水 链 长 和 饱 和 度 与 界 面 膜 性 能 的 关 系 结 果 表 明 在 脂 肪 酸 模 拟 油 二 乙 烯 三 胺 溶 液 体 系 中 脂 肪 酸 与 有 机 碱 二 乙 烯 三 胺 反 应 生 成 阴 离 子 型 表 面 活 性 剂 脂 肪 酸 皂 脂 肪 酸 皂 与 二 乙 烯 三 胺 能 够 通 过 静 电 相 互 作 用 形 成 界 面 聚 集 体 与 脂 肪 酸 皂 混 合 吸 附 形 成 一 定 强 度 的 界 面 膜 随 脂 肪 酸 疏 水 链 长 增 加 体 系 界 面 膜 排 列 更 为 紧 密 剪 切 复 合 模 量 弹 性 模 量 和 黏 性 模 量 均 随 之 而 增 大 脂 肪 酸 疏 水 链 中 引 入 双 键 分 子 尺 寸 增 加 体 系 界 面 膜 变 得 疏 松 剪 切 复 合 模 量 弹 性 模 量 和 黏 性 模 量 均 明 显 降 低 关 键 词 二 乙 烯 三 胺 脂 肪 酸 界 面 剪 切 流 变 煤 油 中 图 分 类 号 4 文 献 标 识 码!!,,!,1, 7 ( 7 0 5! 4 1 (5!"$ 1 (0! 1 (0 1 4! (!! ((!" $ ((! $! "!$ $!"! 9 "!: :! :!$9!!!9 :! : 9!"!"$ :$ "!!!! : : $"9! "! $ $!" : $ 9!!: $!$!$$ :! 9 "$!! 9 "!: : $! "!$ $!"! : :$! $: $$ :" : 9 $"! 9 "!: :!"!: $! "!! $ :!$9!!$$"!"!"! $$! : :!$ : ": $! "!!! $"! $!! "$! : :!!!" " "! $ $! " 9 "$!$! 9 "!: "!!$$ "! "!$ " :!!" :! :! ":! 4$$ $ : $!:"!$ : :$9: $!""$! 9 "!: "!! " $ "! :! $ :!! $$! "!$ $!" : $9! : "!9 :!$9!! 9 "!:! "$ $9 化 学 驱 是 中 国 注 水 开 发 油 田 提 高 采 收 率 的 重 要 手 段 碱 表 面 活 性 剂 聚 合 物 三 元 复 合 驱 是 一 种 大 幅 度 提 高 采 收 率 的 驱 油 技 术 体 系 中 加 入 的 碱 与 石 油 中 的 酸 性 物 质 发 生 反 应 所 生 成 的 表 收 稿 日 期 基 金 项 目 国 家 科 技 重 大 专 项 项 目 资 助 第 一 作 者 杨 勇 男 教 授 级 高 工 博 士 从 事 油 气 田 开 发 通 讯 联 系 人 张 路 男 副 研 究 员 博 士 主 要 从 事 胶 体 与 界 面 化 学!9!! $! " 张 磊 女 副 研 究 员 博 士 主 要 从 事 胶 体 与 界 面 化 学! "

2 石 油 学 报 石 油 加 工 第 卷 面 活 性 物 质 与 加 入 的 表 面 活 性 剂 产 生 协 同 作 用 增 大 界 面 活 性 可 以 减 少 表 面 活 性 剂 的 用 量 经 矿 藏 实 验 证 实 该 技 术 对 于 酸 值 高 的 原 油 是 一 种 很 有 效 的 提 高 石 油 采 收 率 的 方 法 但 是 无 机 碱 导 致 结 垢 严 重 给 注 采 系 统 带 来 困 难 使 用 有 机 碱 替 代 无 机 碱 既 能 充 分 的 利 用 原 油 中 的 石 油 酸 又 有 望 解 决 结 垢 等 问 题 因 此 开 展 高 效 有 机 碱 代 替 三 元 复 合 驱 中 无 机 碱 的 研 究 对 提 高 原 油 采 收 率 具 有 非 常 重 要 的 意 义 胜 利 油 田 原 油 具 有 酸 值 高 的 特 点 在 化 学 驱 采 油 中 迫 切 需 要 寻 求 一 种 能 够 克 服 结 垢 的 替 代 碱 从 而 使 石 油 酸 得 以 充 分 利 用 碱 与 原 油 中 酸 性 组 分 的 反 应 不 仅 能 有 效 地 降 低 油 水 界 面 张 力 同 时 对 于 驱 油 过 程 中 的 乳 化 油 墙 形 成 等 过 程 也 有 重 要 影 响 目 前 关 于 有 机 碱 对 油 水 界 面 张 力 的 影 响 方 面 研 究 较 多 而 对 于 更 为 重 要 的 界 面 流 变 性 质 则 关 注 较 少 界 面 流 变 学 是 研 究 界 面 膜 在 外 力 作 用 下 形 变 的 学 科 是 界 面 膜 性 质 表 征 最 为 直 接 和 有 力 的 手 段 根 据 外 力 作 用 形 式 的 不 同 界 面 流 变 分 为 扩 张 流 变 和 剪 切 流 变 若 施 加 的 是 使 界 面 形 状 不 发 生 改 变 而 面 积 发 生 变 化 的 外 力 则 发 生 扩 张 流 变 其 反 映 的 主 要 是 界 面 层 及 界 面 附 近 的 微 观 弛 豫 过 程 和 分 子 间 相 互 作 用 的 信 息 若 施 加 的 是 使 界 面 形 状 发 生 改 变 而 面 积 不 发 生 变 化 的 外 力 则 发 生 剪 切 流 变 其 反 映 的 主 要 是 界 面 层 结 构 和 膜 的 机 械 强 度 的 信 息 原 油 中 的 主 要 活 性 组 分 是 石 油 酸 其 组 成 结 构 十 分 复 杂 笔 者 以 不 同 链 长 不 同 饱 和 度 的 脂 肪 酸 为 模 型 化 合 物 研 究 了 有 机 碱 二 乙 烯 三 胺 与 脂 肪 酸 在 煤 油 水 界 面 上 形 成 的 吸 附 膜 的 剪 切 性 质 有 助 于 深 入 理 解 三 元 复 合 驱 采 油 过 程 中 的 界 面 现 象 优 化 配 方 设 计 变 的 实 验 模 式 进 行 界 面 剪 切 流 变 实 验 首 先 固 定 剪 切 频 率 改 变 应 变 幅 度 进 行 线 性 黏 弹 区 域 扫 描 然 后 在 线 性 区 域 范 围 内 选 择 应 变 幅 度 测 定 固 定 频 率 下 的 动 态 界 面 剪 切 流 变 当 界 面 达 到 平 衡 后 进 行 剪 切 频 率 扫 描 测 定 温 度 均 为 E= 水 相 为 A > 0 的 二 乙 烯 三 胺 < 水 溶 液 油 相 为 A > 0 不 同 结 构 脂 肪 酸 的 煤 油 简 记 为 二 乙 烯 三 胺 脂 肪 酸 体 系 界 面 剪 切 流 变 的 稳 态 数 据 均 为 油 水 界 面 张 力 和 动 态 界 面 剪 切 流 变 达 到 平 衡 时 的 数 值 此 时 脂 肪 酸 与 二 乙 烯 三 胺 间 的 反 应 已 经 完 全 - 结 果 与 讨 论 -( 二 乙 烯 三 胺 脂 肪 酸 体 系 9+ 的 界 面 剪 切 流 变 性 质 界 面 剪 切 流 变 的 线 性 黏 弹 区 域 在 控 制 应 变 模 式 的 界 面 剪 切 流 变 实 验 中 当 应 变 幅 度 在 某 一 区 域 时 界 面 剪 切 复 合 模 量 的 数 值 不 随 应 变 幅 度 变 化 而 变 化 这 段 区 域 称 为 线 性 黏 弹 区 域 为 确 保 实 验 数 据 的 可 靠 性 和 可 比 性 最 终 的 界 面 剪 切 流 变 数 据 应 在 线 性 范 围 内 测 定 获 得 < 不 同 链 长 脂 肪 酸 体 系 的 界 面 剪 切 复 合 模 量 与 应 变 幅 度 的 关 系 如 图 所 示 由 图 可 见 当 应 变 幅 度 过 低 时 < 十 二 酸 和 < 十 六 酸 体 系 的 复 合 模 量 数 值 不 稳 定 当 应 变 幅 度 过 大 时 < 硬 脂 酸 体 系 的 复 合 模 量 有 降 低 的 趋 势 这 是 过 于 强 烈 的 剪 切 外 力 破 坏 了 界 面 膜 结 构 的 缘 故 综 合 考 虑 种 脂 肪 酸 体 系 的 线 性 响 应 范 围 选 取 应 变 幅 度 为? ( 实 验 部 分 (( 原 料 及 试 剂 十 二 酸 分 析 纯 北 京 旭 东 化 工 厂 产 品 十 六 酸 硬 脂 酸 分 析 纯 天 津 化 学 试 剂 六 厂 产 品 油 酸 分 析 纯 西 陇 化 工 股 份 有 限 公 司 产 品 二 乙 烯 三 胺 < 化 学 纯 西 陇 化 工 股 份 有 限 公 司 产 品 航 空 燃 料 北 京 化 学 试 剂 公 司 产 品 经 过 柱 提 纯 室 温 下 与 重 蒸 后 的 去 离 子 水 的 界 面 张 力 约 为 实 验 用 水 为 经 重 蒸 后 的 去 离 子 水 电 阻 率 大 于 " (- 界 面 剪 切 流 变 实 验 利 用 安 东 帕 界 面 剪 切 流 变 仪 和 控 制 应 图 (9+ 不 同 链 长 脂 肪 酸 体 系 的 界 面 剪 切 复 合 模 量 与 应 变 幅 度 的 关 系 (!,!9+,!,, C1

3 第 期!!!!! 二乙烯三胺长链脂肪酸体系的界面剪切流变性质!! " 大界面分子间 的 疏 水 相 互 作 用 也 越 强 十 二 酸 皂! 7 7!! 动态界面剪切流变性质 `0,J不同链长脂肪 酸 体 系 的 界 面 剪 切 弹 性 模 和十六酸皂的界 面 活 性 较 差 无 法 在 界 面 上 形 成 紧 量和黏性模量随时 间 的 变 化 如 图! 所 示 由 图! 可 密的吸附膜因 此 相 应 体 系 的 界 面 剪 切 的 弹 性 模 见随着脂肪酸 中 烷 基 链 长 的 增 大 体 系 界 面 剪 切 量与煤油近似 不 过 表 面 活 性 剂 分 子 在 界 面 上 的 弹性模量和黏性模量均增大 采用 的 `0,J 水 溶液 的 9I 值约为 碱性较强脂肪酸与 `0,J 充分 吸附会产生如扩 散 交 换 等 弛 豫 过 程 因 此 黏 性 模 量 反应生成脂肪 酸 皂 类 阴 离 子 表 面 活 性 剂 脂 肪 酸 的吸附膜因此该体 系 的 界 面 弹 性 模 量 和 黏 性 模 量 皂的疏 水 链 越 长 则 其 在 油水 界 面 上 的 吸 附 量 越 均随时间逐渐增大直至达到平衡 略有增强而硬脂酸 皂 能 够 在 界 面 上 形 成 较 为 紧 密 图 E!PWC1F不同链长脂肪酸体系的动态界面剪切弹性模量"0 1- 和黏性模量"0 - AE! "," PWC1F1?! giz $V T+ >$V [+!! 为了深入理解硬脂酸吸附膜的 性质 将 `0,J 硬脂酸体系的界面 剪 切 弹 性 模 量 和 黏 性 模 量 列 在 一! 7 7$! 剪切频 率 对 `0,J不 同 链 长 脂 肪 酸 体 系 界 面剪切流变性质的影响 起如图 $ 所 示 由 图 $ 可 见 当 时 间 较 短 时 界 剪切频率是 影 响 界 面 膜 性 质 的 重 要 参 数 通 过 面上硬脂酸分 子 较 少 则 模 量 较 低 且 界 面 膜 以 黏 测定不同剪切频 率 下 的 流 变 参 数 可 以 获 得 界 面 膜 性为主当吸附 硬 脂 酸 分 子 数 目 较 多 时 界 面 膜 以 结构和强度的信息一般而言随着剪切频率增加 弹性为主 界面通过各种弛豫 过 程 耗 散 外 力 作 用 的 程 度 不 断 减 弱界面对抗 剪 切 形 变 的 阻 力 增 加 因 此 界 面 剪 切复合模量随频率增大而增大 +", 剪切频率对 `0,J不同链长脂肪酸体系 界面 剪 切复合模量 的 影 响 示 于 图 由 图 可 见 十 二 酸 分子在界面上 吸 附 数 量 最 低相 应 体 系 的 界 面 膜 的 性质与纯煤油 相 当 在 整 个 实 验 范 围 内 界 面 对 抗 剪切形变 的 阻 力 主 要 来 自 溶 剂 分 子 的 贡 献 因 此 其剪切复 合 模 量 与 剪 切 频 率 的 双 对 数 曲 线 为 直 线 斜率约为 7+ 十 六 酸 分 子 能 形 成 一 定 强 度 的 界 面 膜在较低的剪 切 频 率 范 围 内相 应 体 系 的 界 面 剪 图 B!PWC1F硬脂酸体系的动态界面剪切弹性模量 切复合模 量 约 为 "bp1 且 随 频 率 仅 略 有 升 高 "0 1- 和黏性模量"0 - 当剪切频率高于" 7!IZ时界面膜结构被破坏剪 AB! " PWC1F!, 切复合模量随频 率 的 变 化 趋 势 变 得 与 煤 油 相 似 硬 giz 脂酸分子形 成 的 界 面 膜 排 列 最 为 紧 密`0,J硬 脂

4 "!!!!! 石油学报石油加工$!!!!!!!!!!!!!!!!!! 第 $" 卷! 酸体系在低频下的 界 面 剪 切 复 合 模 量 数 值 比 十 六 酸 因此剪切复合模量 从 吸 附 膜 结 构 控 制 到 溶 剂 控 制 体系的界面膜高! 个 数 量 级 由 于 硬 脂 酸 形 成 的 界 的转折点剪切频率转折频率$约为 $ IZ 远 高于 十 面膜强度 较 大 需 要 更 为 强 烈 的 剪 切 力 才 能 破 坏 六酸体系形成界面膜的转折频率 图 L! 剪切频率" 对 PWC1F不同链长脂肪酸体系的界面剪切复合模量"0- 的影响 AL!C " "0 0- "," PWC1F1?! $V+ \ : >$B46-1 = 4X N 1!! 值得注意 的 是`0,J硬 脂 酸 体 系 的 界 面 膜 的 强度较高与沥青质 形 成 的 界 面 膜 的 剪 切 复 合 模 量 `0,J不同链长脂肪 酸 体 系 界 面 剪 切 弹 性 模 量 和黏性模量随频率的变化如图? 所示由图? 可见 相当 +!,这与 `0,J 的特殊结构有 关 如图 >$ 十六酸体系和硬脂 酸 体 系 的 界 面 吸 附 膜 的 弹 性 模 量 所示`0,J 有 $ 个正 电 中 心 能 促 进 有 机 酸 皂 在 界面上吸附并 形 成 聚 集 体 硬 脂 酸 皂 与 聚 集 体 在 均略大于黏性 模 量 随 着 剪 切 频 率 增 大 界 面 膜 结 构被破坏弹性 模 量 开 始 降 低 当 剪 切 频 率 进 一 步 界面上混合吸 附 形 成 强 度 较 高 的 界 面 膜 而 链 长 增大时 则 体 现 为 纯 溶 剂 的 剪 切 流 变 特 征 因 此 较短的脂肪酸在 界 面 上 吸 附 量 较 少 分 子 间 相 互 作 适宜剪切频率下的 界 面 剪 切 流 变 数 据 才 能 反 映 界 面 用也较弱不能形成紧密的混合膜 膜的结构特征 图 M! 剪切频率 对 PWC1F不同链长脂肪酸体系界面剪切弹性模量"0 1- 和黏性模量"0 - 的影响 AM!C " " ! 0 - "," PWC1F1?! E AE!PWC1F不同饱和度脂肪酸体系的界面 剪 切流变!! 性质 可见油酸体系的界面剪切弹性模量和黏性模量均远 考察了 `0,J不同饱和度脂肪酸体系 的 界面膜 剪切流变性质油酸 体 系 的 界 面 剪 切 流 变 的 线 性 范 低于硬脂 酸 体 系表 明 油 酸 皂 和 `0,J 在 界 面 上 无 法形成 排 列 紧 密 的 吸 附 膜`0,J硬 脂 酸 和 `0,J 围较宽也选取 c 作为应变幅度 油酸体系的界面剪切复合模量(弹性模量和黏性模量 `0,J硬脂酸 和 `0,J油 酸 体 系 的 界 面 剪 切 弹 性模量和黏性模量随时间的变化如图 所示由图 随频率的变化趋势如图 所示由图 可见油酸体

5 第 期!!!!! 二乙烯三胺长链脂肪酸体系的界面剪切流变性质!! "$ 系界面膜与十六酸体系界面膜较为接近强度远低于 加了链的柔性在界面上占据更大的空间阻碍了分 硬脂酸体系界面膜这是由于烷基链中引入双键增 子的紧密排列造成的相关机理如图 + 所示 图 R!PWC1F硬脂酸和 PWC1F油酸体系的动态界面剪切弹性模量"0-b 和黏性模量"0-c AR!0-b 0! 0-c " PWC1F "!0!PWC1F!, $V+m >$V+pg IZ 图 S! 剪切频率" 对 PWC1F硬脂酸和 PWC1F油酸体系界面剪切复合模量"0- $弹性和 黏性模量"0-b $ 0-c 的影响 AS!C " "0 0 0-b 0! 0-c " PWC1F!0!PWC1F "!, - $V+ >$V+m V+p 图 T! 油酸分子在油F水界面吸附示意图 AT!G, "! " "0 " "!," ( "0" F? 0 B! 结! 论 $在 二 乙 烯 三 胺 溶 液脂 肪 酸 模 拟 油 体 系 中 脂肪酸与有机碱 二 乙 烯 三 胺 反 应 生 成 阴 离 子 型 表 面活性剂脂肪酸 皂 多 正 电 中 心 的 二 乙 烯 三 胺 能 够 通过静电相互作 用 与 脂 肪 酸 皂 形 成 界 面 聚 集 体 增 加界面膜的强度!$脂 肪 酸 皂 与 聚 集 体 在 油水 界 面 上 混 合 吸

6 石 油 学 报 石 油 加 工 第 卷 附 形 成 一 定 强 度 的 界 面 膜 随 疏 水 链 长 增 加 界 面 上 脂 肪 酸 皂 分 子 数 目 增 加 分 子 间 相 互 作 用 增 强 界 面 膜 排 列 更 为 紧 密 剪 切 复 合 模 量 弹 性 模 量 和 黏 性 模 量 均 随 之 而 明 显 增 大 脂 肪 酸 疏 水 链 中 引 入 双 键 分 子 尺 寸 增 加 空 间 阻 碍 效 应 明 显 使 得 界 面 膜 变 得 疏 松 剪 切 复 合 模 量 弹 性 模 量 和 黏 性 模 量 均 大 幅 度 降 低 剪 切 频 率 是 影 响 界 面 剪 切 流 变 数 据 的 关 键 因 素 高 频 条 件 下 的 界 面 剪 切 流 变 数 据 主 要 反 映 溶 剂 分 子 的 影 响 只 有 适 宜 的 剪 切 频 率 条 件 下 流 变 数 据 才 能 反 映 界 面 膜 的 结 构 信 息 参 考 文 献 俞 稼 镛 宋 万 超 李 之 平 等 化 学 复 合 驱 基 础 及 进 展 北 京 中 国 石 化 出 版 社 1 ( " :! "!:!" "!! ":! :9!"! "!!! "!:! 955 "! 王 芳 田 秀 芳 白 琰 等 有 机 碱 1 二 元 复 合 驱 体 系 的 研 究 5 精 细 石 油 化 工 进 展, 7 :9!" 1! 9"!! :!9 宗 丽 平 易 泽 勇 马 秀 伟 应 用 有 机 碱 改 进 三 元 复 合 驱 工 艺 5 国 外 油 田 工 程 4( 0!! 7 9!! $ "$9! :! 9 $!"!!"! 5@! 4!!:!! 石 静 有 机 碱 乙 醇 胺 对 胜 利 原 油 界 面 张 力 的 影 响 5 山 东 大 学 学 报 工 学 版 1 5!"$!! "!! $!":!55$ : 6!! 9!!"!" 石 静 有 机 碱 三 元 复 合 驱 油 体 系 与 胜 利 原 油 的 协 同 作 用 5 石 油 化 工 应 用 1 5! :99!!"! :! : $! ":! 5 "$!" :9!"! 00@ < $9! "!95!: : 9 "!" 李 明 远 吴 肇 亮 石 油 乳 状 液 北 京 科 学 出 版 社 +G(05 <11 00 "!$ $9!" 9 5:"!!: :" "!" ( <9!" 9! "$!! "!!! $ "!!:! $!! "! $ H04 5"!$ $9 $!! " :!!!!! 9 " ""!!"! 9 :!!" " 5!: : " :! : " $!" "!!! "55$9!" $!9

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