2996 ActaPetrologicaSinica 岩石学报 2009,25(11) 晚阶段仅发育气液两相水溶液包裹体, 均一温度为 122 ~218, 盐度介于 3.71wt% ~15.96wt% NaCleqv 之间, 表明晚阶段有大气降水的混入 成矿早 中阶段的流体均为不混溶流体, 流体沸腾

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1 /2009/025(11) ActaPetrologicaSinica 岩石学报 黑龙江省铜山斑岩铜矿床流体包裹体研究 1,2 武广 1,3 刘军 1 钟伟 1,3 朱明田 1 糜梅 4 万秋 WUGuang 1,2,LIUJun 1,3,ZHONGWei 1,ZHUMingTian 1,3,MEIMei 1 andwanqiu 4 1. 中国科学院广州地球化学研究所成矿动力学重点实验室, 广州 中国地质科学院矿产资源研究所, 北京 中国科学院研究生院, 北京 合肥工业大学资源与环境工程学院, 合肥 KeyLaboratoryofMetalogenicDynamics,GuangzhouInstituteofGeochemistry,ChineseAcademyofSciences,Guangzhou510640,China 2.InstituteofMineralResources,ChineseAcademyofGeologicalSciences,Beijing100037,China 3.GraduateSchoolofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China 4.SchoolofResourcesandEnvironmentalEnginering,HefeiUniversityofTechnology,Hefei230009,China 收稿, 改回. WuG,LiuJ,ZhongW,ZhuMT,MeiM andwanq.2009.fluidinclusionstudyofthetongshanporphyrycopper deposit,heilongjiangprovince,china.actapetrologicasinica,25(11): Abstract Thelarge sizedtongshanporphyrycopperdepositislocatedinthenorthwesternpartofleserhingganrange,whichis oneofthemostfamousporphyrycopperdepositsinthenortheastsectionofcentralasian Mongolian Hingganorogenicbelt.Itscopper orebodiesaremainlyhostedincaledoniangranodioriteandmiddleordoviciandubaoshanformationandesiteandtuf.copper mineralizationiscloselyasociatedwithsilicificationandsericitization.inquartzveinsthreetypesoffluidinclusionsaredistinguished, namelyaqueoustwo phase,co 2 bearingphaseanddaughtermineral bearingmultiphaseinclusions.theevolutionofthehydrothermal mineralizationsystemincludesthreestages.fluidinclusionsoftheearlystageinquartzaremainlyaqueoustwo phaseinclusionwith minordaughtermineral bearingmultiphaseinclusion,theirhomogenizationtemperaturesandsalinitiesvaryfrom420 to>550 and from13.72wt% to59.76wt% NaClequivalent,respectively.Themiddle stagefluidinclusionsaremainlycomposedofaqueoustwo phaseinclusionandco 2 bearingphaseinclusion,theirhomogenizationtemperaturesandsalinitiesvaryfrom241 to417 andfrom 2.96wt% to14.04wt% NaClequivalent,respectively.Themiddlestageismainstageofore formingmaterialenrichment,with afinitiestoh 2 O CO 2 NaClfluidsystem.Thelate stagefluidinclusionsarecharacterizedbyaqueoustwo phaseinclusion,with homogeneoustemperaturesof122 to218 andsalinitiesof3.71wt% to15.96wt% NaClequivalentrespectively,suggestingthat thisstageofore formingfluidissignificantlymixedwithmeteoricwater.bothearly andmiddle stagefluidsbelongtoimmiscibility fluid,andtheboilingactionofore formingfluidisthedominantfactorformetalicsulfidedeposition.weconcludethatthetongshan porphyrycopperdepositmayoccurincontinentalarc. Keywords Fluidinclusion;Fluidboiling;Tongshanporphyrycopperdeposit;Heilongjiangprovince;LeserHingganRange 摘要铜山大型铜矿床位于小兴安岭西北部, 是中亚 兴蒙造山带北东段最著名的斑岩型铜矿床之一, 矿体产于加里东期花岗闪长岩和中奥陶世多宝山组安山岩 凝灰岩中, 铜矿化与硅化 绢云母化关系密切 流体包裹体研究表明, 铜山铜矿床主要发育气液两相包裹体 含 CO 2 包裹体和含子矿物多相包裹体 成矿流体在形成过程中经历了早 中 晚 3 个阶段的演化 成矿早阶段发育气液两相水溶液包裹体和少量含子矿物多相包裹体, 均一温度介于 420 ~ 550 之间, 流体盐度介于 13.72wt% ~59.76wt% NaCleqv 之间 ; 中阶段为铜山矿床的主成矿阶段, 发育气液两相水溶液包裹体和含 CO 2 包裹体, 均一温度为 241 ~417, 流体盐度介于 2.96wt% ~14.04wt% NaCleqv 之间, 主成矿期成矿流体总体上属 H 2 O CO 2 NaCl 体系 ; 本文得到国家 973 计划项目 2006CB 课题 国家自然科学基金项目 国家科技支撑计划项目 2007BAB25B03 课题的资助 第一作者简介 : 武广, 男,1965 年生, 博士, 研究员, 矿床学和地球化学专业,E mail:wuguang@gig.ac.cn

2 2996 ActaPetrologicaSinica 岩石学报 2009,25(11) 晚阶段仅发育气液两相水溶液包裹体, 均一温度为 122 ~218, 盐度介于 3.71wt% ~15.96wt% NaCleqv 之间, 表明晚阶段有大气降水的混入 成矿早 中阶段的流体均为不混溶流体, 流体沸腾作用是金属硫化物大量沉淀的主要机制 铜山矿床形成于陆缘弧环境 关键词流体包裹体 ; 沸腾作用 ; 铜山斑岩铜矿床 ; 黑龙江省 ; 小兴安岭中图法分类号 P 黑龙江省多宝山矿田位于小兴安岭西北部, 是中亚 兴蒙造山带东段最重要的斑岩型和热液脉型铜 ( 钼 ) 矿床产出地区 ( 杜琦等,1988; 赵一鸣和张德全,1997; 韩振新等, 2004; 葛文春等,2007) 已发现多宝山 铜山 2 个大型斑岩铜 ( 钼 ) 矿床, 小多宝山小型热液脉型铜 ( 钼 ) 矿床及鸡冠山 跃进 小孤山等众多铜 ( 钼 ) 矿点 ( 图 1) 多宝山矿田的总体研究程度较低, 前人的工作主要侧重于多宝山矿床的矿床地质特征 成矿年代学 同位素地球化学等方面的研究 ( 杜琦等,1988; 赵元艺等,1995; 赵一鸣等,1997; 王喜臣,2006; 葛文春等,2007), 而对成矿流体性质 演化及与成矿关系的研究显得非常薄弱 铜山斑岩铜矿床是东北地区仅次于多宝山斑岩铜 ( 钼 ) 矿床的又一大型斑岩铜矿床, 已探明铜金属储量 90.6 万吨, 铜平均品位 0.44%; 近年来, 王喜臣等 (1998,2007) 通过对铜山断裂和已发现矿体地质特征的研究, 预测铜山矿床深部存在巨大的隐伏铜矿体 因此, 有必要对其进行系统的矿床解剖及矿床地球化学方面的研究 本文在详实的野外地质调查基础上, 通过对铜山矿床含矿石英脉中的流体包裹体岩相学 显微测温及单个包裹体的激光拉曼光谱分析, 探讨了与矿化有关的成矿流体特征 演化规 律 矿质沉淀机制和矿床产出的构造背景, 以期为研究古亚洲洋北东段斑岩型铜 ( 钼 ) 矿床的成矿流体与成矿作用的关系提供证据, 同时, 对铜山矿床深部找矿及在区域上寻找同类矿床提供借鉴和参考 1 区域地质背景 铜山斑岩铜矿床位于中亚 兴蒙造山带北东段, 区域上具有多块体拼合的属性 根据塔源 喜桂图断裂 嫩江断裂和牡丹江断裂可以将中亚 兴蒙造山带北东段自北西向南东划分为额尔古纳地块 兴安褶皱带 松嫩和佳木斯地块 ( 图 1a) 其中额尔古纳地块在早古生代早期已经转为稳定 ( 葛文春等,2005; 武广等,2005), 兴安褶皱带在早古生代中期沿塔源 喜桂图断裂增生到额尔古纳地块之上, 而松嫩地块在古生代晚期沿贺根山 嫩江断裂与上述联合块体拼贴, 中生代初期, 佳木斯地块沿牡丹江断裂与兴蒙造山带内已经联合的块体拼合 ( 葛文春等,2007) 铜山矿床就位于嫩江断裂带北西侧的兴安褶皱带内 图 1 铜山斑岩铜矿床大地构造位置 (a) 和区域地质简图 (b) ( 图 1a 据葛文春等,2007 资料改编 ; 图 1b 据韩振新等,2004 资料修改 ) Fig.1 SketchregionalgeologicalmapoftheTongshanporphyrycopperdepositinNW Heilongjiang,showing geotectonicunits(a)andlocationsofmajordeposits(b) (geotectonicmapmodifiedfromgeetal.,2007;regionalgeologicalmapmodifiedfromhanetal.,2004)

3 武广等 : 黑龙江省铜山斑岩铜矿床流体包裹体研究 2997 区域上出露的地层主要是奥陶系和志留系, 另有少量的泥盆系和白垩系 ( 图 1b) 奥陶系主要为铜山组和多宝山组, 前者为凝灰砂岩 粉砂岩 砂砾岩 凝灰岩及结晶灰岩 ; 后者为安山岩 英安岩及其火山碎屑岩, 夹大理岩 板岩 ( 杜琦等,1988; 韩振新等,2004) 其中, 多宝山组铜元素含量高, 被认为是区内铜矿的矿源层 ( 赵一鸣和张德全,1997; 王喜臣等,1998) 志留系主要是砂岩 粉砂岩 砂砾岩 板岩, 局部夹中基性火山岩 泥盆系主要出露下 中统, 岩性变化较大, 有砂岩 粉砂岩 泥质板岩 板岩夹灰岩透镜体 安山岩 英安岩及凝灰熔岩和细碧岩等 白垩系九峰山组陆相含煤建造分布于多宝山矿田南部 区内岩浆岩非常发育, 包括加里东期 华力西期和燕山期花岗岩类 ( 图 1b) 其中, 加里东期为黑云母花岗闪长岩和花岗斑岩, 其黑云母花岗闪长岩的 SHRIMP 锆石 U Pb 年龄为 485±8Ma( 葛文春等,2007) 华力西晚期花岗岩类包括花岗闪长岩 花岗闪长斑岩 石英闪长岩和斜长花岗岩, 其全岩 Rb Sr 等时线年龄为 292Ma 和 283Ma( 杜琦等,1988); 花岗闪长岩的角闪石 黑云母和全岩同位素年龄 (K Ar 法 Rb Sr 等时线法 ) 为 226~310Ma( 赵一鸣和张德全,1997) 燕山期花岗岩类主要为角闪花岗闪长岩和黑云母花岗闪长岩, 另有少量钾长花岗岩和细晶闪长岩, 其中花岗闪长岩的 SHRIMP 锆石 U Pb 年龄为 177±3Ma 和 176±3Ma( 葛文春等,2007) 北西西向的三矿沟 多宝山 裸河构造带控制了多宝山矿田内的矿床形成与分布 该构造带由北西向南东呈反 S 型 弯曲, 由一系列的褶皱和断裂组成, 长约 25km( 韩振新等, 2004; 李之彤等,2008) 2 矿床地质 铜山斑岩铜矿床位于黑龙江省嫩江县, 南距嫩江县城 155km 矿区出露地层为中奥陶统铜山组和多宝山组, 其中多宝山组与成矿关系最为密切, 是区域铜矿化的矿源层, 铜山斑岩铜矿床的 Ⅰ Ⅱ 号矿体均赋存于该组的安山岩及凝灰岩中 ( 图 2) 加里东期花岗闪长岩少量出露, 该岩体向北西延伸, 经多宝山到跃进和小多宝山一带, 断续延长约 6km, 宽约 3km, 岩体向南西倾伏, 倾角 60 岩体向下有膨大的趋势 北西向反 S 型弧形构造带控制了蚀变和矿化的分布, 近东西向的铜山断裂横切矿区, 属成矿后断裂, 为逆冲断层, 控制长度大于 10km, 延伸到矿区外部, 两侧岩性变化较大, 切断岩体和地层 铜山断裂作为成矿期后的一种 控矿 构造, 对铜山斑岩铜矿床矿体的保存与改造乃至矿床的规模起到了至关重要的控制作用 ( 王喜臣,2006) 矿床内已发现 4 个主矿体及其从属矿体群, 其中以 Ⅲ 号矿体 ( 群 ) 规模最大 以铜矿体为主, 偶见钼矿体和锌铅矿体, 锌铅矿体多出现于主矿体上下盘 全矿区 Cu 平均品位为 0.44%,Mo 为 0.023% Ⅰ 号主矿体赋存在铜山断层上盘, 出露地表, 长 1400m, 水平厚度 71m, 延深 240m, 向下呈尖灭趋势, 并被铜山断层切断, 矿体倾向 218, 倾角 75 Ⅱ 号主矿体直接伏于断层之上, 矿体下部大半断失, 现存矿 图 2 铜山斑岩铜矿床地质 (a) 和剖面图 (b)( 据王喜臣,2006 资料修改 ) Fig.2 Geology(a)andschematicgeologicalcrossection(b)oftheTongshanporphyrycopperdeposit(modified fromwang,2006)

4 2998 ActaPetrologicaSinica 岩石学报 2009,25(11) 体长 2000m, 延深 24~594m, 最大厚度 116m, 倾向 210, 倾角 60 Ⅲ 号主矿体位于铜山断裂下盘, 矿体上部被断层切断, 长 1140m, 延深 >800m, 向下仍有膨大的趋势, 目前没有工程穿透矿体, 矿体倾向 180, 倾角 80 Ⅳ 号主矿体位于 Ⅲ 号矿体上盘附近, 长 255m, 宽 9m, 延深 144m, 倾向 180, 倾角 79 ( 图 2b) 矿石中金属矿物总量介于 3% ~7% 主要金属矿物为黄铁矿和黄铜矿, 其次为辉钼矿 斑铜矿 方铅矿 闪锌矿等 ; 脉石矿物以石英 绢云母 绿泥石和碳酸盐为主, 其次为绿帘石 黑云母 钾长石和钠长石等 矿石构造主要有浸染状构造 细脉浸染状构造和细脉状构造 ( 图 3A 和 3B) 矿石结构复杂, 主要有斑状结构 粒状结构 各种交代结构 ( 图 3C) 固溶体分离结构 ( 图 3D) 受压力结构和再结晶结构等 铜山矿床围岩蚀变发育, 从南西向北东依次发育钾 硅化 硅化 绢云母化和青磐岩化 3 个蚀变带 ( 王喜臣等, 2007) 青磐岩化带主要发育于远离矿体或侵入接触带的围岩和岩体中, 矿物组合为绿帘石 绿泥石 钠长石 石英 绢云母 方解石和黄铁矿 ; 硅化 绢云母化带发育于矿体两侧数百米范围内, 与铜矿化关系密切 ; 钾 硅化蚀变发育于紧邻矿体 的南西侧, 主要表现为钾长石 石英细脉和石英细网脉 上述 3 个蚀变带呈不对称分布, 向南西呈开放状态 ( 图 2b) 根据脉体穿插关系 矿石组构和矿物共生组合特征, 将铜山矿床划分为 3 个成矿阶段 :(1) 早阶段 : 主要矿物组合为石英 钾长石 黑云母 磁铁矿 黄铜矿 斑铜矿 辉钼矿和微量的黄铁矿等, 金属硫化物和氧化物主要呈浸染状分布, 黄铁矿主要呈自形 半自形粒状产出, 该阶段岩石发生强烈破碎, 伴随钾长石化 硅化 黑云母化 (2) 中阶段 : 形成大量石英 绢云母 白云母 绿帘石及大量黄铜矿 斑铜矿 黄铁矿及少量方铅矿和闪锌矿等, 是铜矿化的主要阶段, 硫化物多呈细脉浸染状和浸染状产出, 多为半自形 他形粒状, 见矿石角砾被后期热液胶结现象, 主要蚀变类型为黄铁绢英岩化 (3) 晚阶段 : 主要发育石英 碳酸盐脉, 主要矿物为石英 方解石和黄铁矿等 3 样品特征及分析方法 用于流体包裹体研究的 9 件样品取自铜山矿床 Ⅰ 号矿体的露天采坑 其中样品 HT3 和 HT10 为成矿早阶段的含 图 3 铜山斑岩型铜矿床矿石和蚀变岩石野外和镜下照片 A. 石英 金属硫化物脉 ;B 金属硫化物脉 ;C 黄铜矿被后期辉铜矿交代 ;D 闪锌矿中出溶乳滴状黄铜矿 Fig.3 PhotographsoforesandalteredrocksoftheTongshanporphyryCudeposit

5 Abbreviationsinfigure:V VaporphaseH O;L LiquidphaseH O;L Liquidphasecarbondioxide;Ih Halite 武广等 : 黑龙江省铜山斑岩铜矿床流体包裹体研究 2999 A Quartz metalsulfidevein;b Metalsulfidevein;C Chalcopyritepartlyreplacedbylatechalcocite;D Chalcopyriteexsolvedfromsphalerite 铜石英细网脉 ; 样品 HT3 1 HT7 HT15 和 HT16 为主成矿阶段的石英细脉和网脉型铜矿石, 局部可见钾长石细脉, 表明存在不同阶段蚀变矿物的叠加 ; 样品 HT9 HT13 和 HT19 为成矿晚阶段的石英 碳酸盐脉, 仅有少量黄铁矿化 包裹体显微测温在中国科学院广州地球化学研究所流体包裹体实验室完成, 流体包裹体研究方法参考卢焕章等 (2004) 测试仪器为 Linkam MDS600 型冷热台, 仪器测定温度范围为 -196 ~550, 测量精度在 -100 ~25 之间为 ±0.1,25 ~400 之间为 ±1,400 以上为 ±2 测试升温速率一般为 0.2 ~5 /min, 含 CO 2 包裹体在其相转变温度 ( 如固态 CO 2 和笼合物熔化温度 ) 附近升温速率降低为 0.2 /min 对于水溶液包裹体, 根据测得的冰点温度, 利用 Bodnar (1993) 提供的方程, 获得流体的盐度 ; 对于含 CO 2 包裹体, 由笼合物熔化温度, 利用 Colins(1979) 所提供的方法, 获得水溶液相的盐度 ; 对于含子矿物多相包裹体, 其盐度由子矿物熔化温度, 利用 Haletal.(1988) 提供的方程获得 利用 刘斌和段光贤 (1987) 公式获得气液两相包裹体的流体密度 ; 按照刘斌 (2001) 经验公式, 计算出含子矿物多相包裹体的流体密度 ; 根据 Shepherdetal.(1985) 提供的相图获得含 CO 2 包裹体的密度 由于富气两相包裹体和含子矿物多相包裹体的显微测温较为困难, 因此, 频率直方图上的频数并不代表其在矿床中的丰度 流体包裹体成分的激光拉曼光谱分析在中山大学测试中心完成, 仪器为 RenishawinVia 型显微共焦拉曼光谱仪, 光源为 514nm 氩激光器, 计数时间为 10~30s, 每 1cm -1 ( 波数 ) 计数 1 次,100~4000cm -1 全波段一次取峰, 激光束斑约 1μm 4 流体包裹体岩相学及显微测温 4.1 流体包裹体类型及组合根据包裹体在室温下的相态特征 包裹体加热过程中的相变和激光拉曼光谱分析结果, 将其分为四个类型 ( 图 4) 图 4 铜山斑岩铜矿床代表性流体包裹体照片 A HT10 样品中 Ⅰ 1 亚型包裹体 ;B HT3 1 样品中 Ⅰ 1 亚型和 Ⅳ 型包裹体 ;C HT7 样品中 Ⅰ 1 亚型 Ⅰ 2 亚型 Ⅱ 型和 Ⅳ 型包裹体 ; D HT3 样品中 Ⅰ 1 亚型和 Ⅲ 型包裹体图中缩写 :V H2 O 气相水 ;L H2 O 液相水 ;L CO2 液相 CO 2 ;Ih 石盐 Fig.4 PhotomicrographsofrepresentativefluidinclusionsinquartzcrystalsfromtheTongshanporphyrycopperdeposit A Ⅰ 1 typefluidinclusionofsampleht10;b Ⅰ 1 andⅣ typeinclusionsofsampleht3 1;C Ⅰ 1,Ⅰ 2,Ⅱ andⅣ typeinclusionsof sampleht7;d Ⅰ 1 andⅢ typeinclusionsofsampleht3

6 3000 ActaPetrologicaSinica 岩石学报 2009,25(11) (1)Ⅰ 型为气液两相包裹体 在含矿石英脉中大量发育, 由气相和液相盐水溶液组成, 加热后均一为液相或气相 根据其气液比大小和均一方式又可进一步分为 2 个亚型 : Ⅰ 1 亚型富液两相包裹体 ( 图 4A,B,C 和 D): 呈椭圆形 多边形或不规则形, 存在于各阶段的石英中, 占包裹体总数的 80% 左右, 大小一般 4~17μm, 气液比变化于 3% ~ 40% 之间, 加热时均一到液相 Ⅰ 2 亚型富气两相包裹体 ( 图 4C): 呈椭圆形或多边形, 存在于早 中阶段石英中, 占包裹体总数的 5% 左右, 大小介于 5~7μm, 气液比变化于 50% ~85% 之间, 加热时均一到气相 液相成分主要为 H 2 O, 气相成分除 H 2 O 外, 还有部分 CO 2 该类型包裹体与 Ⅰ 1 亚型或 Ⅱ 型包裹体共存 (2)Ⅱ 型为含 CO 2 包裹体 ( 图 4C) 多呈椭圆形和不规则形, 存在于中阶段石英中, 约占包裹体总数的 10%, 大小一般 5~9μm 大多数该型包裹体室温下为两相, 即液相盐水溶液 + 液相 CO 2, 在冷冻过程中出现 CO 2 气泡, 液相 CO 2 占包裹体总体积的 10% ~80% 之间 ; 部分该型包裹体在室温下为液相盐水溶液 + 液相 CO 2 + 气相 CO 2, 液相 CO 2 + 气相 CO 2 占包裹体总体积的 25% ~90%, 气相 CO 2 占 CO 2 相总体积的 5% ~15%, 加热时均一到液相 CO 2 该类型包裹体呈孤立产出或与 Ⅰ 型和 Ⅳ 型包裹体共存 (3)Ⅲ 型为含子矿物多相包裹体 ( 图 4D) 呈不规则形, 存在于早阶段石英中, 占包裹体总数的 3%, 大小一般 6 ~8μm 主要由气相 + 液相 + 子矿物组成, 液相成分主要为盐水溶液, 气相成分除 H 2 O 外, 还有部分 CH 4 等成分, 气液比变化于 2% ~10%, 子矿物以立方体石盐为主, 偶见浑圆状钾盐和不透明子矿物, 加热时气泡先消失, 最后石盐消失均一到液相 该类型包裹体与 Ⅰ 1 亚型包裹体共存 (4)Ⅳ 型为纯气相包裹体 ( 图 4B 和 C) 包裹体呈暗灰 黑色, 多为圆形或椭圆形, 存在于中阶段石英中, 占包裹体总数的 2%, 大小一般 2~5μm 该类型包裹体与 Ⅰ 和 Ⅱ 型包裹体共存 4.2 流体包裹体测温结果流体包裹体显微测温结果及参数见表 1 和图 5 表 1 流体包裹体显微测温及相关参数 Table1 MicrothermometrydataandrelativeparametersoffluidinclusionsintheTongshanporphyryCudeposit 成矿阶段 早阶段 中阶段 晚阶段 包裹体类型 Ⅰ 1 Ⅰ 2 Ⅲ Ⅰ 1 Ⅰ 2 Ⅱ Ⅰ 1 笼合物熔化温度 ( ) 5.1~8.5 (6) 冰点温度 ( ) -14.3~-9.8 (15) -10.1~-3.6 (34) -12~-2.2 (46) CO 2 部分均一温度 ( ) 9.8~30.1 (10) 子晶熔化温度 ( ) 440~500 (2) 完全均一温度 ( ) 420~491 (22) 427~469 (5) 440~500 (2) 245~417 (38) 241~358 (3) 245~399 (10) 122~218 (56) 盐度 (wt%nacl eqv ) 13.72~ ~ ~ ~ ~15.96 密度 (g/cm 3 ) 0.60~ ~ ~ ~ ~1.03 早阶段主要为 Ⅰ 1 亚型 Ⅰ 2 亚型和 Ⅲ 型流体包裹体 ( 图 5A) Ⅰ 1 亚型包裹体均一温度介于 420 ~491 之间, 少量 >550, 冰点在 ~ -9.8, 盐度介于 13.72wt% ~18.40wt% NaCleqv, 流体密度介于 0.60~0.72 g/cm 3 ;Ⅰ 2 亚型包裹体均一温度介于 427 ~469 之间, 由于该类型包裹体比较小, 冷冻条件下很难观察到冰融化现象, 未测到冰点温度 ;Ⅲ 型包裹体气泡消失温度在 165 ~ 195, 子晶消失温度为 440 ~500, 盐度介于 52.04wt% ~59.76wt% NaCleqv 之间, 流体密度为 1.10~1.18g/cm 3 中阶段主要为 Ⅰ 1 亚型 Ⅰ 2 亚型和 Ⅱ 型流体包裹体 ( 图 5B), 另有少量纯气相包裹体 Ⅰ 1 亚型包裹体均一温度介于 245 ~417 之间, 冰点为 ~-3.6, 盐度介于 5.86wt% ~14.04wt% NaCleqv, 流体密度介于 0.77~ 0.91g/cm 3 之间 ;Ⅰ 2 亚型包裹体完全均一温度介于 241 ~358 之间, 由于该类型包裹体比较小, 未测到冰点温度 ; Ⅱ 型包裹体中 CO 2 的初熔温度在 ~-56.9 之间, 低于 CO 2 的三相点 (-56.6 ), 表明包裹体中存在其他气体, 笼合物熔化温度为 5.1 ~8.5, 盐度介于 2.96wt% ~ 8.82wt% NaCleqv 之间,CO 2 部分均一温度在 9.8 ~ 30.1, 完全均一温度在 245 ~399, 流体密度为 0.55~ 0.87g/cm 3 晚阶段石英中仅发育 Ⅰ 1 亚型包裹体 ( 图 5C), 完全均一温度介于 122 ~218 之间, 冰点在 ~-2.2, 盐度介于 3.71wt% ~15.96wt% NaCleqv 之间, 流体密度为 0.88~1.03g/cm 3

7 武广等 : 黑龙江省铜山斑岩铜矿床流体包裹体研究 3001 图 5 铜山斑岩铜矿床流体包裹体均一温度直方图 Fig.5 Histogramsofhomogenizationtemperaturesoffluid inclusionsinthetongshanporphyrycopperdeposit 5 激光拉曼光谱分析 本次对含矿石英脉中的 Ⅰ 1 亚型 Ⅰ 2 亚型 Ⅱ 型和 Ⅲ 型包裹体进行了气相和液相成分的激光拉曼光谱峰值扫描, 部分谱图见图 6 结果表明,Ⅰ 1 亚型包裹体液相成分除 H 2 O 外还含一定量的 CH 4 和 CO 2-3, 其特征峰值分别为 3437 cm cm -1 和 1066cm -1 ( 图 6A); 气相成分中除 H 2 O 外还有一定量的 CH 4, 其特征峰值分别为 3465cm cm -1 和 2926cm -1 ( 图 6B 和 C) Ⅰ 2 亚型包裹体气相成分为 H 2 O 和 CO 2 等成分, 对应的特征峰值分别为 3475cm cm -1 和 1283cm -1 ( 图 6D) Ⅱ 型包裹体气相成分均以 CO 2 为主, 其特征峰值为 1387cm -1 和 1283cm -1 ( 图 6E), 个别 Ⅱ 型包裹体气相成分中 H 2 O 含量较高 Ⅲ 型包裹体气相成分中除 H 2 O 外还有一定量的 CH 4, 其特征峰值分别为 3434 cm -1 和 2917cm -1 ( 图 6F) 成矿流体总体上属于 H 2 O CO 2 NaCl 体系 6 讨论 6.1 成矿流体性质及演化显微测温结果表明 ( 表 1, 图 5 和图 7), 各阶段石英脉中的流体包裹体均一温度变化于 122 ~>550 之间, 流体盐度介于 2.96wt% ~59.76wt% NaCleqv 之间 不同类型包裹体的温度和盐度范围差异很大 含子矿物包裹体的均一温度最高, 含 CO 2 包裹体次之, 气液两相包裹体分布于 3 个温度段, 反映了不同类型的包裹体是在不同成矿阶段捕获 的, 成矿温度由早阶段到晚阶段是连续变化的 铜山铜矿床成矿流体系统从早到晚发生规律性变化 : 均一温度从早阶段的 420 ~ 550, 经中阶段的 241 ~ 417, 到晚阶段的 122 ~218, 成矿流体温度逐渐降低 盐度从早阶段的 13.72wt% ~59.76wt% NaCleqv, 中阶段的 2.96wt% ~14.04wt% NaCleqv, 到晚阶段的 3.71wt% ~ 15.96wt% NaCleqv 早阶段发育气液两相水溶液包裹体和少量含子矿物多相包裹体, 具有高温 中 高盐度特征, 与岩浆热液的流体包裹体特征 ( 张德会等,2001; 陈衍景等, 2007) 相似, 该阶段 Ⅰ 型包裹体 Ⅲ 型包裹体中含 CH 4, 其中 Ⅰ 型包裹体液相中检测到 CO 2-3 杨光树等(2008) 研究认为, 这种含 CH 4 的包裹体是在深部岩浆上升后, 经历同化混染等作用形成的,CH 4 可能为深部岩浆带来的 中阶段发育中 低盐度的气液两相水溶液包裹体和低盐度的含 CO 2 包裹体, 未见含子矿物多相包裹体, 该阶段流体表现出中低盐度特征, 未见 CH 4 成分 晚阶段仅发育 Ⅰ 1 亚型包裹体, 包裹体成分基本为 H 2 O, 表明晚阶段有大气降水的混入 与世界和中国的典型斑岩型矿床流体包裹体 ( 如, 菲律宾 FarSoutheast 铜矿床,Hedenquistetal.,1998; 印度尼西亚 Grasberg 铜金矿床, 卢焕章,2000; 智利 Rosario 斑岩铜钼矿床,Mastermanetal.,2005; 陕西金堆城斑岩钼矿床, 徐兆文等,1998; 西藏南木斑岩铜钼矿床, 曲晓明等,2003; 西藏玉龙斑岩铜矿床, 谢玉玲等,2005; 西藏驱龙铜矿床, 杨志明等, 2005; 内蒙古乌努格吐山斑岩铜钼矿床, 李诺等,2007; 江西德兴斑岩铜矿床, 左力艳等,2007; 河南鱼池岭斑岩钼矿床, 李诺等,2009; 西藏多不杂富金斑岩铜矿床, 李光明等, 2007) 相比, 铜山矿床明显缺乏含子矿物多相包裹体, 主成矿期主要为中低盐度流体 ( 图 7), 说明后期中低温 中低盐度流体对矿床的叠加和改造作用 铜山矿床除表现出斑岩型矿床的面型蚀变分带外, 矿体主要受北西向片理化带控制, 野外可见该片理化带形成于典型斑岩型矿化之后, 强片理化岩石是改造斑岩期所形成的无片理的绿泥绢英岩和绢英岩后形成的具有强片理化的绢英岩, 当北西向线型蚀变带叠加于面型蚀变带之上时, 往往形成工业矿体, 反映了后期造山事件对先成斑岩系统的改造 破坏 ( 李文博等,2008; 陈衍景等,2009) 以及大陆碰撞带地区断控脉状矿床的找矿潜力 ( 陈衍景,2006) 总之, 铜山矿床属于遭受了后期构造 热液改造的斑岩型铜矿床 铜山铜矿床成矿流体由早阶段的高温 高盐度 含 CH 4 的岩浆热液, 经中阶段中温 中低盐度含 CO 2 流体, 演化为晚阶段大气降水为主的低温 中低盐度流体 6.2 流体沸腾作用及矿质沉淀机制前人研究表明 (CandelaandHoland,1986;Clineand Bodnar, 1991; Bodnar, 1994; Shinohara and Hedenquist, 1997; 张德会等,2001; 徐文艺等,2005), 高盐度岩浆流体的形成机制可能有三种 :(1) 直接在岩浆温度条件下产生, 岩

8 3002 ActaPetrologicaSinica 岩石学报 2009,25(11) 图 6 铜山矿床流体包裹体激光拉曼图谱 A 富液两相包裹体的液相成分 ;B 和 C 富液两相包裹体气相成分 ;D 富气两相包裹体气相成分 ;E 含 CO 2 多相包裹体的气相成分 ; F 含子矿物多相包裹体的气相成分 Fig.6 LaserRamanspectraoffluidinclusionsoftheTongshanporphyrycopperdeposit A Theliquidphasecompositionofliquid richtwo phaseaqueousinclusion;bandc Thevaporphasecompositionofliquid richtwo phase aqueousinclusion;d Thevaporphasecompositionofvapor richtwo phaseaqueousinclusion;e ThevaporphasecompositionofCO 2 bearing polyphaseinclusion;f Thevaporphasecompositionofdaughtermineral bearingpolyphaseinclusion 浆房中的中酸性岩浆通过一定程度的结晶分离作用, 使岩浆中的挥发份达到饱和或过饱和状态, 并进一步分异出独立的高盐度的流体相 ;(2) 由中低盐度热液通过液态不混溶作用或减压沸腾作用形成 ;(3) 岩浆浅成侵位时, 在其结晶演化的晚期阶段, 从残浆中出溶形成 成矿早阶段可见气液两相水溶液包裹体与含子矿物多相包裹体在同一石英中共存 ( 图 4D), 并具有相似的均一温度, 这是典型的流体不混溶作用或沸腾作用的特征 ( 卢焕章等,2004; 李光明等,2007), 说 明流体不可能是岩浆直接出溶形成的 因此我们推测早阶段流体可能是由中低盐度热液通过液态不混溶作用或减压沸腾作用形成的 中阶段同一石英内 Ⅰ 1 亚型 Ⅰ 2 亚型 Ⅱ 型和 Ⅳ 型包裹体共存 ( 图 4B 和 C), 且具有相近的均一温度 ;Ⅰ 1 亚型包裹体均一到液相,Ⅰ 2 亚型包裹体均一到气相 ;Ⅰ 1 型包裹体盐度高于 Ⅱ 型包裹体 说明成矿流体经历了强烈的不混溶或沸腾现象 ( 卢焕章等,2004) 成矿流体的沸腾作用是

9 武广等 : 黑龙江省铜山斑岩铜矿床流体包裹体研究 3003 图 7 铜山斑岩铜矿床流体包裹体盐度 均一温度关系图 Fig.7 Diagram ofhomogenization temperature versus salinityoffluidinclusionsinthetongshan porphyrycu deposit 成矿物质从热液中沉淀的最重要机制之一 ( 陈衍景等,2007; 胡芳芳等,2007; 李诺等,2007; 李文博等,2007; 武广等, 2007;Klemmetal.,2008) 杜琦等(1988), 王喜臣 (2006) 研究认为, 铜山矿床在成矿过程中构造活动频繁, 压性和张性构造交替出现, 尤其以北西向构造与成矿关系最密切 压力的突然下降引起流体发生沸腾作用, 造成含 CO 2 低盐度流体的形成, 必然导致岩浆流体中的酸性组分浓度降低, 使流体中矿质的溶解度大大降低 前人研究认为 ( 朱训等,1983; CandelaandHoland,1986; 孟祥金等,2005), 铜在流体中主 - 要以 CuCl (aq) CuCl 2 等氯络合物形式存在和迁移,Cu 的溶解度与 Cl 的浓度成正比关系, 温度下降 压力降低 PH 值升高 盐度降低有利于黄铜矿的沉淀 该阶段代表了斑岩型铜钼矿床主要的成矿阶段, 造成黄铜矿 斑铜矿和辉钼矿等硫化物的大量沉淀, 形成了铜的大规模富集 晚阶段仅见 Ⅰ 1 亚型包裹体 ( 图 5 和图 7), 包裹体成分主要是水, 表明成矿晚期有大气降水的混入 Roedder(1984) 认为, 从均匀流体中捕获的包裹体的均一温度只能代表流体温度的下限, 需要进行压力校正 ; 但当流体发生沸腾作用时, 流体内压和外压相等, 此时捕获的包裹体, 其均一温度代表流体形成时的温度, 无需压力校正 因此,241 ~417 之间的中阶段流体包裹体均一温度代表了铜山矿床主成矿期成矿流体的捕获温度 总之, 铜山矿床成矿早 中阶段的流体均为不混溶流体, 流体沸腾作用是金属硫化物大量沉淀的主要机制 6.3 铜山矿床产出构造背景岩浆弧区浆控高温热液矿床发育高盐度的含子矿物多相包裹体和低盐度的富气相包裹体, 成矿流体属贫 CO 2 的 H 2 O NaCl 体系, 常富 Na 和 Cl(Nash,1976; Clineand Bodnar,1991;Bodnar,1995;PhilipsandZhou,1999; 卢焕章等,2004), 成矿系统蚀变分带明显, 自岩体向围岩依次发 育钾硅酸盐化带 石英 绢云母化带和青磐岩化带 (Loweland Guilbert,1970; Beane and Titley, 1981; Seedorfetal., 2005), 并常被高级泥化叠加 (Pereloetal.,2001); 大陆内部浆控高温热液矿床的初始成矿流体具有高温 高盐度 富 CO 2 的特点, 成矿流体属 H 2 O CO 2 NaCl 体系, 而且常常富 K 和 F( 陈衍景和李诺,2009; 李诺等,2009), 围岩蚀变以钾长石化 绿帘石化 萤石化 碳酸盐化等相对贫水的蚀变为特征, 而绢云母化 绿泥石化 黑云母化等富水蚀变相对较弱 ( 陈衍景等,2007,2008) 铜山矿床成矿流体总体上属 H 2 O CO 2 NaCl 体系, 具有大陆内部浆控高温热液矿床的流体包裹体特征 ; 但其围岩蚀变主要为钾硅酸盐化 石英 绢云母化和青磐岩化, 未见萤石化, 又与岩浆弧区浆控高温热液矿床的围岩蚀变组合相似 赵一鸣和张德全 (1997) 对多宝山和铜山矿床中流体包裹体的气液成分分析结果表明, 铜山矿床成矿流体属于 Na + K + SO 4 2- Cl - 体系, 在液相成分中 Na + >K +,Cl - F - 2-,SO 4 常见, 而 Ca 2+ 和 Mg 2+ 含量极低, 而气相成分中以 H 2 O 和 CO 2 为主 铜山矿床具有岩浆弧区和大陆内部浆控高温热液矿床成矿流体成分的双重特征 陈衍景和李诺 (2009) 认为, 陆缘弧既不同于大陆内部, 也不同于岛弧, 而是介于二者之间, 其成矿流体性质具有两重性和洋 陆过渡性 根据上述流体包裹体特征, 推断铜山矿床可能产出于陆缘弧背景 7 结论 (1) 铜山斑岩铜矿床的流体演化可以划分为早 中和晚 3 个阶段 早阶段主要发育气液两相包裹体和含子矿物多相包裹体 ; 中阶段主要发育气液两相包裹体和含 CO 2 包裹体, 另有少量纯气相包裹体 ; 晚阶段仅发育富液两相水溶液包裹体 (2) 成矿早阶段流体包裹体均一温度介于 420 ~ 550 之间, 流体盐度介于 13.72wt% ~59.76wt% NaCleqv 之间, 变化较大 ; 中阶段均一温度为 241 ~417, 流体盐度介于 2.96wt% ~14.04wt% NaCleqv 之间 ; 晚阶段均一温度为 122 ~218, 盐度介于 3.71wt% ~15.96wt% NaCl eqv 之间 压力降低引起的流体沸腾作用是黄铜矿沉淀的主要机制, 中阶段为铜山矿床的主成矿阶段 (3) 铜山矿床成矿流体总体上属 H 2 O CO 2 NaCl 体系 ; 液相成分中富 Na + 和 Cl -, 而贫 K + 和 F -, 气相成分中以 H 2 O 和 CO 2 为主 具有岩浆弧区和大陆内部浆控高温热液矿床成矿流体成分的双重特征 铜山矿床既不产出于岛弧环境, 也不属于大陆内部环境, 而是形成于陆缘弧背景 致谢感谢两位审稿人对本文提出的中肯意见 野外工作得到了黑龙江省黑龙矿业公司吴健壮工程师 陈广明等同志的大力帮助 ; 室内岩相学工作得到沈阳地质矿产研究所

10 3004 ActaPetrologicaSinica 岩石学报 2009,25(11) 李之彤研究员和李广远副研究员的热情帮助 ; 包裹体测试过程中得到祁进平 李晶博士的帮助 在此一并致以诚挚的感谢 References BeaneRE andtitleysr.1981.porphyrycopperdeposits.part I. Hydrothermalalterationandmineralization.EconomicGeology,75th AnniversaryVolume, BodnarRJ.1993.Revicedequationandtablefordeterminingthefreezing pointdepresionofh 2 O NaClsolutions.GeochimCosmochimActa, 57: BodnarRJ.1994.Syntheticfluidinclusions:Ⅻ.ThesystemH 2 O NaCl. 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