金刚石表面无定形碳氢薄膜生长的分子动力学研究

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1 金 刚 石 表 面 无 定 形 碳 氢 薄 膜 生 长 的 分 子 动 力 学 模 拟 张 传 国 1), 杨 勇 1)*, 郝 汀 1), 张 铭 2) 1) ( 中 国 科 学 院 固 体 物 理 研 究 所 材 料 物 理 重 点 实 验 室, 合 肥 ) 2) ( 北 京 工 业 大 学 材 料 科 学 与 工 程 学 院, 北 京 ) 摘 要 : 利 用 分 子 动 力 学 模 拟 方 法 研 究 了 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 (111) 面 所 形 成 的 无 定 形 碳 氢 薄 膜 (a-c:h) 的 生 长 过 程 结 构 分 析 表 明, 得 到 的 无 定 形 碳 氢 薄 膜 中 碳 原 子 的 局 域 结 构 ( 如 C-C 第 一 近 邻 数 ) 与 其 中 氢 原 子 的 含 量 密 切 相 关 CH 2 基 团 入 射 能 量 的 增 加 会 导 致 得 到 的 薄 膜 的 氢 含 量 降 低, 从 而 改 变 薄 膜 中 类 sp 3 成 键 碳 原 子 的 比 例 关 键 词 : 无 定 形 碳 氢 薄 膜, 金 刚 石 表 面, 分 子 动 力 学 模 拟 PACS: Aa, uj * 通 讯 作 者. yyang@theory.issp.ac.cn 1

2 1. 引 言 无 定 形 碳 氢 薄 膜 ( 以 下 简 写 为 a-c:h), 由 于 其 具 有 较 为 优 异 的 物 理 与 化 学 性 能, 如 高 硬 度 抗 耐 磨 低 摩 擦 系 数 光 学 透 光 性 及 化 学 惰 性 等 特 性, 因 而 广 泛 应 用 于 磁 存 储 器 件 中 的 保 护 涂 层 汽 车 工 业 中 的 耐 磨 涂 层 以 及 光 学 涂 层 各 种 医 学 领 域 中 的 生 体 相 容 涂 层 惯 性 约 束 反 应 堆 靶 丸 制 造 等 领 域 [1-6] 决 定 a-c:h 薄 膜 性 能 的 关 键, 在 于 组 成 的 非 晶 态 和 微 晶 态 结 构 中 碳 - 碳 原 子 间 的 sp 2 与 sp 3 杂 化 键 的 相 对 比 例 如 果 制 备 出 的 无 定 形 碳 膜 中 sp 3 杂 化 占 优, 局 域 成 键 结 构 类 似 于 金 刚 石, 即 类 金 刚 石 相 比 例 含 量 居 多, 因 此 通 常 称 为 类 金 刚 石 (Diamond Like Carbon, 简 写 为 DLC) 薄 膜, 其 强 度 及 摩 檫 学 性 能 较 优 ; 如 果 sp 2 杂 化 占 优 则 类 石 墨 相 的 含 量 居 多, 将 导 致 薄 膜 的 上 述 性 能 的 劣 化 最 近 在 美 国 国 家 点 火 装 置 (NIF) 进 行 的 惯 性 约 束 核 聚 变 首 次 获 得 增 益 大 于 1 的 能 量 输 出 [6], 采 用 的 靶 丸 材 料 就 是 掺 杂 少 量 Si 的 DLC 碳 氢 薄 膜 采 用 常 用 的 实 验 手 段 如 等 离 子 体 增 强 化 学 气 相 沉 积 法 (PECVD), 磁 控 溅 射 等 实 验 手 段, 通 过 改 变 沉 积 工 艺 参 数, 可 以 制 备 出 的 不 同 结 构 与 性 能 的 类 金 刚 石 膜 类 石 墨 膜 以 及 类 富 勒 烯 膜 的 a-c:h 薄 膜 [7-9] 这 表 明 了 a-c:h 薄 膜 的 结 构 形 态 与 性 能 容 易 受 到 外 界 形 成 条 件 的 影 响 为 了 优 化 a-c:h 薄 膜 的 性 能, 如 何 确 定 薄 膜 制 备 工 艺 条 件 与 薄 膜 微 观 结 构 和 性 能 之 间 的 对 应 关 系 深 入 理 解 薄 膜 微 观 结 构 形 成 过 程 中 原 子 之 间 的 成 键 方 式 对 制 备 出 结 构 稳 定 性 能 优 异 的 a-c:h 薄 膜 具 有 相 当 重 要 的 意 义 实 验 上, 人 们 还 研 究 了 通 过 掺 杂 其 他 的 无 机 材 料 ( 如 ZnO 颗 粒,Ti Al N 等 元 素 ) 对 DLC 薄 膜 的 结 构 形 貌 以 及 力 学 性 质 的 影 响 [10-12] 但 是, 现 有 的 实 验 手 段 尚 不 能 从 原 子 层 面 评 价 薄 膜 的 三 维 原 子 结 构 形 态, 这 就 大 大 增 加 了 人 们 从 微 观 机 理 上 认 识 薄 膜 结 构 形 成 过 程 和 后 续 性 能 之 间 关 系 的 难 度 因 此, 计 算 机 模 拟 被 认 为 是 一 种 理 想 的 研 究 a-c:h 薄 膜 的 沉 积 过 程 和 薄 膜 性 能 的 有 力 工 具 2

3 基 于 经 验 势 的 分 子 动 力 学 (MD) 模 拟 由 于 可 以 研 究 大 规 模 原 子 的 动 态 过 程, 已 经 被 广 泛 用 在 a-c:h 薄 膜 的 生 长 过 程 研 究 中 [13-15] 马 天 宝 等 人 使 用 MD 模 拟 方 法 研 究 了 2-3 nm 厚 的 DLC 薄 膜 在 金 刚 石 基 体 (100) 面 上 的 生 长 过 程, 发 现 稳 定 生 长 的 中 间 区 域 的 存 在 对 保 证 DLC 薄 膜 的 性 能 至 关 重 要 ; 随 着 入 射 原 子 能 量 的 增 加,sp 2 与 sp 3 杂 化 比 例 和 薄 膜 密 度 也 增 加 并 且 达 到 一 个 饱 和 值 ; 当 入 射 能 量 增 加 至 ev 时, 能 获 得 最 优 的 薄 膜 结 构 特 性 [16] 为 了 模 拟 PEVCD 薄 膜 生 长 过 程 中 的 多 种 类 入 射 原 子 ( 如 C H C 2 C 2 H 2 C 2 H 3 C 2 H 4 C 2 H 5 等 ) 对 a-c:h 薄 膜 结 构 形 成 过 程 的 影 响,Neyts 等 人 系 统 地 研 究 了 带 有 低 入 射 能 的 C H C 2 C 2 H 圆 环 型 C 3 H 和 直 线 型 C 3 H 混 合 源 对 薄 膜 生 成 结 构 的 影 响, 发 现 碳 原 子 的 sp 3 杂 化 比 例 随 着 薄 膜 中 H 原 子 的 比 例 增 加 而 增 加, 并 且 薄 膜 中 H 含 量 与 入 射 混 合 源 中 H 原 子 含 量 之 间 呈 近 似 线 性 依 赖 关 系 [17-20] 然 而 他 们 的 MD 模 拟 工 作 中 采 用 了 入 射 能 较 低 ( 平 均 能 量 仅 为 0.13 ev/ 原 子 团 ) 的 混 合 原 子 团 来 展 开 研 究, 导 致 生 成 的 薄 膜 密 度 和 sp 3 杂 化 比 例 较 低, 并 且 由 于 入 射 原 子 团 的 协 同 效 应 致 使 难 以 区 分 各 个 入 射 原 子 团 对 薄 膜 结 构 性 能 的 影 响 机 制 为 此,Quan 等 人 分 别 使 用 入 射 能 量 不 同 的 单 原 子 / 原 子 团 ( 如 40 ev 的 C,20 ev 的 H,3.25 ev 6.5 ev 13 ev 26 ev 39 ev 65 ev 97.5 ev 以 及 130 ev 的 CH) 研 究 了 轰 击 生 成 的 a-c:h 薄 膜 在 金 刚 石 表 面 的 生 长 过 程, 发 现 几 乎 所 有 的 H 原 子 都 与 薄 膜 中 的 碳 原 子 形 成 化 学 键, 并 且 sp 3 -C 比 例 随 入 射 H 原 子 增 加 而 增 加 [7, 21, 22] 本 文 使 用 MD 模 拟 研 究 CH 2 原 子 基 团 轰 击 金 刚 石 表 面 过 程 中 a-c:h 薄 膜 的 沉 积 生 长 过 程, 通 过 研 究 sp 2 与 sp 3 杂 化 比 例 薄 膜 密 度 以 及 径 向 分 布 函 数 等 研 究 薄 膜 的 结 构, 并 与 CH C 2 H 等 轰 击 行 为 结 果 对 比, 考 察 能 量 不 同 的 入 射 CH 2 原 子 基 团 在 薄 膜 生 长 中 扮 演 的 角 色, 为 制 备 出 sp 3 杂 化 占 优 的 光 滑 致 密 a-c:h 薄 3

4 膜 提 供 理 论 支 持 2. 模 型 及 其 模 拟 方 法 MD 模 拟 采 用 LAMMPS 程 序 包 [23] 完 成 利 用 Stuart 等 人 发 展 的 自 适 应 分 子 间 反 应 经 验 键 级 (airebo) 势 函 数 来 描 述 C-C C-H 原 子 之 间 的 相 互 作 用 [24], 截 断 距 离 取 3.0 Å 模 拟 采 用 的 模 型 如 图 1(a) 所 示,CH 2 基 团 从 (111) 方 向, 即 Z 方 向 入 射 金 刚 石 (111) 取 向 的 衬 底 由 众 多 厚 度 为 ~ 0.52 Å 的 双 原 子 层 堆 积 而 成, 每 个 双 原 子 层 的 间 隔 为 ~ 2.06 Å, 见 图 1(b) 模 拟 的 超 原 胞 包 含 18 个 双 原 子 层 和 一 个 单 原 子 层 其 中, 单 原 子 层 及 其 沿 着 Z 方 向 最 近 邻 的 一 个 双 原 子 层 的 位 置 固 定, 用 来 模 拟 金 刚 石 的 体 材 料 的 性 质 沿 XY 方 向 的 表 面 超 原 胞 的 尺 寸 为 4 2 a a ,a 0 ~ 3.57 Å, 为 晶 格 常 数 沿 Z 方 向 的 超 原 胞 的 长 度 为 a, 其 中 金 刚 石 原 子 层 的 高 度 为 6 3a 0, 真 空 层 厚 度 为 8 3a 0, 用 以 模 拟 表 面 基 体 部 分 由 2368 个 碳 原 子 组 成, 整 个 体 系 在 XYZ 方 向 采 用 周 期 边 界 条 件 靠 近 底 部 固 定 层 的 3 个 双 原 子 层 ( 厚 度 为 3a 0 ) 通 过 速 度 再 标 度 的 方 法 (velocity re-scale) 耦 合 在 温 度 为 523 K 的 热 浴 中, 这 是 热 浴 原 子 层, 用 以 保 持 系 统 的 温 度 更 上 层 的 原 子 层 为 自 由 弛 豫 层 入 射 原 子 团 与 表 面 发 生 作 用 时 产 生 的 热 量 会 通 过 自 由 弛 豫 层 向 热 浴 原 子 层 耗 散 在 模 拟 薄 膜 生 长 之 前, 衬 底 已 经 在 温 度 为 523 K 的 环 境 中 采 用 正 则 系 综 (NVT) 系 综 弛 豫 10 ps 在 模 拟 薄 膜 生 长 过 程 中, 模 拟 体 系 采 用 微 正 则 (NVE) 系 综 入 射 团 簇 以 碳 原 子 位 置 标 记 入 射 团 簇 的 位 置 在 XY 方 向 上 随 机 选 择 入 射 位 置,Z 方 向 上 入 射 位 置 为 离 表 面 高 度 为 5 3a 0 这 样 足 以 保 证 刚 入 射 的 团 簇 不 会 受 到 表 面 的 作 用 至 于 入 射 团 簇 C-H 键 的 取 向, 我 们 采 用 随 机 取 向 ( 团 簇 绕 C 4

5 原 子 刚 体 转 动 ), 所 以 在 这 里 没 有 考 虑 团 簇 原 子 化 学 键 取 向 的 影 响 所 有 团 簇 的 入 射 方 向 都 垂 直 于 表 面 入 射 基 团 的 动 能 ( Ek 1 mv 2 ) 分 别 为 20 ev 和 100 ev 2 模 拟 的 时 间 步 长 依 赖 原 子 的 速 度 或 者 所 受 的 力 的 大 小, 是 可 变 的, 变 化 范 围 为 ps, 这 样 可 以 提 高 计 算 效 率 和 精 度 CH 2 基 团 每 隔 1 ps 入 射 一 次, 这 个 时 间 已 经 足 够 表 面 弛 豫 达 到 热 平 衡 需 要 指 出 的 是, 由 于 模 拟 的 时 间 步 长 变 化, 所 以 对 入 射 能 量 不 同 的 基 团, 模 拟 相 同 的 步 数, 对 应 的 模 拟 时 间 上 会 有 一 些 差 别 例 如, 模 拟 10 6 步 之 后, 入 射 能 量 为 20 ev 的 体 系 对 应 的 时 间 大 约 382 ps, 而 入 射 能 量 为 100 ev 的 体 系 对 应 约 445 ps 3. 计 算 结 果 及 讨 论 图 2 显 示 了 在 分 别 模 拟 以 及 10 6 步 ( 对 应 的 模 拟 时 间 分 别 为 t 1 = ps, t 2 = ps, t 3 = ps) 之 后, 能 量 为 20 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 (111) 面 得 到 的 a-c:h 薄 膜 的 侧 视 图 很 明 显, 随 着 模 拟 时 间 的 增 加, 在 金 刚 石 表 面 上 入 射 并 沉 积 下 来 的 碳 原 子 和 氢 原 子 的 量 越 来 越 大, 逐 渐 形 成 无 定 形 的 碳 氢 薄 膜 图 3 显 示 了 在 分 别 模 拟 以 及 10 6 步 ( 对 应 的 模 拟 时 间 分 别 为 t 1` = ps, t 2` = ps, t 3` = ps) 之 后, 能 量 为 100 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 (111) 面 得 到 的 a-c:h 薄 膜 的 形 貌 图 类 似 的, 碳 原 子 和 氢 原 子 在 基 底 上 的 沉 积 量 随 着 模 拟 时 间 的 增 加 而 增 大 另 一 方 面, 图 2 和 图 3 相 比 较, 一 个 显 著 的 不 同 之 处 是, 对 于 相 近 的 时 间 尺 度, 图 3 中 氢 原 子 相 对 于 碳 原 子 的 含 量 明 显 下 降 我 们 进 一 步 计 算 了 在 模 拟 过 程 中, 沉 积 在 基 底 的 氢 原 子 在 a-c:h 薄 膜 中 的 原 子 含 量 比 例 随 时 间 的 变 化, 计 算 结 果 如 图 4 所 示 在 模 拟 开 始 的 时 候 (t = 0), 5

6 CH 2 基 团 刚 刚 入 射, 所 以 氢 原 子 的 含 量 比 例 自 然 就 是 2/(2+1) = 2/3 ~ 对 入 射 能 量 为 20 ev 的 基 团, 当 模 拟 时 间 t < 200 ps 时, 尽 管 有 些 涨 落, 氢 原 子 在 薄 膜 中 的 含 量 总 体 呈 现 出 上 升 趋 势 在 模 拟 时 间 超 过 200 ps 之 后, 氢 原 子 的 含 量 比 例 趋 于 一 个 稳 定 值 : ~ 0.4 对 于 入 射 能 量 为 100 ev 的 基 团, 当 模 拟 时 间 超 过 150 ps 之 后, 碳 氢 薄 膜 中 氢 原 子 的 含 量 趋 于 稳 定, 比 例 大 约 是 0.09 因 此, 对 模 拟 所 允 许 的 时 间 尺 度 来 说, 入 射 能 量 为 20 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 (111) 面 获 得 的 无 定 形 碳 氢 薄 膜 中 氢 的 含 量 大 约 是 100 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 获 得 碳 氢 薄 膜 中 氢 含 量 的 4 倍 对 上 述 两 种 情 形, 得 到 的 碳 氢 薄 膜 中 氢 的 含 量 都 小 于 0.667, 其 原 因 是 : 高 速 入 射 的 CH 2 基 团 和 金 刚 石 表 面 碰 撞 之 后, 碳 氢 键 断 裂, 其 余 的 一 部 分 能 量 转 化 为 分 离 后 的 入 射 原 子 的 反 射 动 能 离 解 后 的 碳 原 子 和 表 面 以 及 邻 近 原 子 可 以 形 成 4 个 键 (C-C 单 键 能 量 ~ 346 kj/mol [25]), 而 氢 原 子 至 多 和 表 面 形 成 1 个 键 (C-H 键 能 量 ~ 411 kj/mol [25]) 更 强 的 相 互 作 用 使 得 碳 原 子 被 表 面 俘 获 的 概 率 更 大 另 外, 从 薄 膜 可 能 的 微 观 构 造 来 看, 由 于 氢 原 子 只 能 和 近 邻 原 子 形 成 1 个 稳 定 化 学 键 (C-H 或 者 H-H), 而 碳 原 子 则 可 以 形 成 4 个 (C-C,C-H) 稳 定 的 薄 膜 结 构 必 然 是 碳 原 子 数 量 占 优 被 表 面 反 射 的 碳 氢 原 子 如 果 在 势 场 的 有 效 作 用 距 离 之 外, 则 以 恒 定 的 速 度 离 开 模 拟 体 系 ( 从 体 系 里 移 除 ) 因 此, 我 们 的 模 拟 体 系 事 实 上 由 一 系 列 NEV 系 综 构 成 的 ( 即 对 每 一 组 时 间 上 连 续 的 粒 子 数 相 同 的 构 型, 模 拟 的 是 NEV 系 综 ) 为 了 深 入 研 究 入 射 能 量 造 成 的 差 别, 我 们 计 算 了 能 量 分 别 为 20 ev 和 100 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 之 后, 金 刚 石 基 底 以 及 得 到 的 碳 氢 薄 膜 沿 着 Z 方 向 的 密 度 变 化, 结 果 见 图 5: 左 版 面 对 应 能 量 为 20 ev 的 情 形, 右 版 面 对 应 能 量 为 100 ev 的 情 形 对 入 射 能 量 为 20 ev 的 基 团, 随 着 模 拟 时 间 的 增 加, 当 t > t 1 时, 在 Z 方 向 的 高 6

7 度 为 Z ~ 35 Å 处, 体 系 的 密 度 开 始 低 于 金 刚 石 体 相 的 密 度 (~ 3.51 g/cm 3 ) 这 表 明 入 射 基 团 对 最 上 面 的 碳 原 子 层 的 溅 射 造 成 了 结 构 缺 损 从 ~ 35 Å 到 ~ 40 Å 左 右 的 薄 膜 区 域, 体 系 的 密 度 迅 速 地 下 降 密 度 为 0 的 区 域 对 应 于 真 空 层 显 而 易 见 的 是, 随 着 模 拟 时 间 的 增 加 (t 1 t 2 t 3 ), 碳 氢 薄 膜 的 厚 度 不 断 增 加, 真 空 层 厚 度 相 应 减 少 对 入 射 能 量 为 100 ev 的 基 团, 当 t = t 3` 时, 高 度 Z ~ 30 Å 处, 体 系 的 密 度 开 始 低 于 金 刚 石 的 密 度 这 是 可 以 理 解 的, 因 为 入 射 粒 子 能 量 的 增 加 会 增 大 其 对 基 底 的 穿 透 和 溅 射 能 力 与 20 ev 入 射 的 情 形 不 同, 薄 膜 的 密 度 并 非 单 调 下 降 : 在 高 度 Z ~ 40 Å 处, 出 现 一 个 峰 位, 对 应 的 密 度 大 于 20 ev 的 情 形 这 清 楚 的 表 明 了 入 射 能 量 不 同 所 得 到 的 碳 氢 薄 膜 在 微 观 结 构 上 的 差 别 我 们 进 一 步 计 算 了 轰 击 生 成 的 碳 氢 薄 膜 的 C-C C-H 原 子 的 径 向 分 布 函 数 g CC 和 g CH 我 们 着 重 考 察 模 拟 时 间 在 150 ps 之 后 的 情 形 对 20 ev 入 射 的 情 形, 我 们 考 察 两 个 时 间 点 的 薄 膜 构 型 : t 2 = ps, t 3 = ps 对 100 ev 入 射 的 情 形, 则 考 察 t 2` = ps 和 t 3` = ps 对 应 的 位 型 计 算 的 结 果 如 图 6 所 示 对 于 g CC 和 g CH, 都 出 现 了 第 一 和 第 二 个 峰 位, 表 明 得 到 的 薄 膜 是 短 程 有 序 而 长 程 无 序 的 能 量 为 20 ev 和 100 ev 这 两 种 情 形, 分 别 考 察 的 两 个 时 间 点 对 应 的 径 向 分 布 函 数 g CC 的 第 一 个 峰 位 (C-C 第 一 近 邻 ) 都 处 于 ~ 1.40 Å, 前 者 的 第 二 个 峰 位 (C-C 第 二 近 邻 ) 位 于 ~ 2.49 Å, 而 后 者 的 第 二 近 邻 位 于 ~ 2.43 Å 这 表 明 后 者 的 碳 原 子 排 列 更 加 紧 密 与 此 同 时,g CC 第 一 个 峰 位 的 展 宽 都 处 于 1.17 Å 至 1.75 Å 之 间 这 对 应 着 无 定 形 碳 氢 薄 膜 中 C-C 键 的 键 长 取 值 范 围, 包 括 了 石 墨 中 C-C 键 长 (~ 1.42 Å), 以 及 金 刚 石 中 的 C-C 键 长 (~ 1.54 Å) 对 CH 2 入 射 能 量 为 20 ev 和 100 ev 这 两 种 情 形, 径 向 分 布 函 数 g CH 的 第 一 个 峰 位 分 别 处 于 ~ 1.06 Å 和 1.05 Å, 这 和 典 型 的 C-H 键 长 取 值 (~ 1.1 Å) 吻 合 前 者 第 一 个 峰 位 的 7

8 展 宽 处 于 ~ 0.9 Å 至 ~ 1.36 Å 之 间, 而 后 者 则 处 于 ~ 0.9 Å 至 ~ 1.30 Å 之 间 对 20 ev 以 及 100 ev 入 射 的 情 形,g CH 的 第 二 个 峰 位 分 别 处 于 ~ 2.13 Å 和 ~ 2.15 Å 当 C-C 以 及 C-H 的 距 离 处 在 第 二 个 峰 位 之 后, 薄 膜 的 结 构 处 于 无 序 的 状 态 不 同 的 模 拟 时 间 点 得 到 的 薄 膜 的 局 域 结 构 (g CC 和 g CH ) 是 类 似 的 这 表 明, 在 模 拟 150 ps 之 后, 薄 膜 开 始 成 形 这 和 前 面 图 4 得 到 的 氢 含 量 在 t > 150 ps 趋 于 稳 定 的 结 果 是 一 致 的 前 面 提 到, 碳 氢 薄 膜 中 成 键 为 sp 2 和 sp 3 的 碳 原 子 的 数 量 会 对 薄 膜 的 宏 观 性 质 如 力 学 韧 性 以 及 光 洁 度 有 着 重 要 的 影 响 我 们 分 别 对 模 拟 10 6 步 的 过 程 中, 上 述 两 种 情 形 (20 ev 和 100 ev 入 射 ) 的 碳 原 子 的 C-C 配 位 数 (Coordination Number, 以 下 简 写 为 CN) 随 时 间 的 演 化 做 了 计 算 碳 氢 薄 膜 中 配 位 数 CN = 2, 3, 4 的 碳 原 子 的 数 量 随 时 间 的 变 化 关 系 如 图 7 所 示 显 而 易 见 的 是, 随 着 模 拟 时 间 的 增 加 以 及 碳 原 子 总 沉 积 量 的 增 大, 配 位 数 CN = 2, 3, 4 的 碳 原 子 的 绝 对 数 量 也 在 增 长 对 20 ev 入 射 的 情 形, 较 为 有 趣 的 是, 配 位 数 CN = 2 和 3 的 碳 原 子 数 量 在 整 个 模 拟 过 程 中 保 持 大 致 相 等 对 100 ev 入 射 的 情 形,CN = 3 的 碳 原 子 数 量 最 多, 超 过 了 CN = 2 和 CN = 4 的 碳 原 子 之 和 对 两 种 情 形, 配 位 数 CN = 4, 也 就 是 sp 3 成 键 或 接 近 于 sp 3 成 键 的 碳 原 子 的 数 量 最 少 就 绝 对 数 量 而 言,20 ev 入 射 产 生 的 薄 膜 的 CN = 4 的 碳 原 子 数 量 大 于 100 ev 入 射 的 情 形 在 各 模 拟 10 6 步 之 后,20 ev 的 CH 2 入 射 产 生 薄 膜 的 碳 原 子 和 氢 原 子 数 量 分 别 是 213 和 140, 而 100 ev 的 CH 2 入 射 产 生 薄 膜 的 碳 氢 原 子 数 量 则 分 别 是 331 和 30 能 量 为 20 ev 的 CH 2 入 射 获 得 的 薄 膜 中 的 氢 原 子 不 论 是 相 对 含 量 还 是 绝 对 数 量 都 明 显 大 于 100 ev 入 射 的 情 形 氢 原 子 含 量 的 增 加 会 使 得 碳 氢 薄 膜 中 sp 3 成 键 (CN = 4) 的 碳 原 子 的 数 量 增 加, 这 个 结 果 和 先 前 用 CH 以 及 C 2 H 基 团 轰 击 8

9 金 刚 石 (111) 面 [7, 17] 生 成 的 碳 氢 薄 膜 的 研 究 结 果 是 类 似 的 氢 原 子 的 存 在, 使 得 薄 膜 的 局 域 结 构 多 孔 化, 这 客 观 上 降 低 了 薄 膜 的 局 域 密 度 ( 见 图 5, Z ~ 40 Å 处 的 密 度 ), 抑 制 了 C-C 键 长 更 短 的 sp 2 的 成 键 概 率, 使 得 sp 3 的 成 键 机 会 得 以 增 加 那 么, 为 什 么 入 射 能 量 更 大 的 CH 2 基 团 轰 击 获 得 薄 膜 氢 含 量 更 低 呢? 其 原 因 主 要 是,CH 2 基 团 入 射 到 金 刚 石 表 面 上, 其 动 能 主 要 耗 散 在 以 下 几 个 方 面 : 1. 传 递 给 表 层 原 子 致 使 其 散 射 溅 射 ;2. 传 递 给 已 经 沉 积 在 基 底 上 的 初 步 形 成 的 碳 氢 薄 膜 的 碳 氢 原 子, 其 散 射 溅 射 ;3. CH 2 自 身 C-H 键 的 断 裂 以 及 散 射 入 射 CH 2 基 团 的 能 量 越 高,CH 2 自 身 C-H 键 断 裂 得 越 彻 底, 轰 击 之 后 背 向 反 射 出 来 的 氢 原 子 或 者 CH 基 团 的 能 量 相 应 的 更 高, 被 表 面 或 者 已 沉 积 下 来 的 碳 氢 薄 膜 俘 获 的 概 率 也 就 越 小, 自 然 造 成 了 生 成 的 薄 膜 中 氢 含 量 下 降 4. 结 论 通 过 分 子 动 力 学 (MD) 模 拟, 我 们 研 究 了 能 量 不 同 (20 ev 和 100 ev) 的 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 (111) 面 形 成 无 定 形 碳 氢 薄 膜 的 动 态 过 程 对 C-C 和 C-H 径 向 分 布 函 数 的 分 析 表 明, 得 到 的 碳 氢 薄 膜 是 局 域 有 序 的 对 薄 膜 的 密 度 氢 含 量 以 及 C-C 配 位 数 为 2,3,4 的 碳 原 子 数 量 的 分 析 指 出, 碳 氢 薄 膜 中 氢 的 含 量 会 直 接 影 响 到 其 中 sp 3 成 键 (C-C 配 位 数 = 4) 的 碳 原 子 的 数 量 在 一 定 范 围 内, 薄 膜 中 氢 的 相 对 含 量 高 的 薄 膜 的 sp 3 成 键 的 碳 原 子 数 量 更 多 一 些 而 轰 击 生 成 的 薄 膜 中 氢 含 量 和 CH 2 基 团 的 入 射 能 量 密 切 相 关 在 我 们 研 究 的 能 量 范 围 内, 更 高 的 入 射 基 团 能 量 伴 随 着 更 低 的 氢 含 量 在 将 来 的 研 究 中, 我 们 还 将 考 虑 入 射 基 团 的 C-H 键 取 向, 基 底 表 面 结 构 以 及 温 度 对 薄 膜 生 长 的 影 响 9

10 本 文 的 部 分 计 算 工 作 在 中 国 科 学 院 合 肥 物 质 科 学 研 究 院 计 算 中 心 以 及 中 国 科 学 院 网 格 计 算 节 点 完 成, 谨 致 谢 意 张 传 国 和 杨 勇 感 谢 曾 雉 教 授 对 文 稿 提 出 的 有 益 的 修 稿 意 见 感 谢 国 家 重 大 专 项 与 北 京 工 业 大 学 先 进 技 术 基 金 对 本 研 究 的 资 助 参 考 文 献 [1] Ma T B, Hu Y Z, Wang H, 2007 Acta Phys. Sin (in Chinese) [ 马 天 宝 胡 元 中 王 慧 2007 物 理 学 报 ] [2] Maya P N, Toussaint U V, Jacob W, 2013 Diamond & Related Materials [3] Biener J, Ho D D, Wild C, Woerner E, Biener M M, El-dasher B S, Hicks D G, Eggert J H, Celliers P M, Collins G W, Teslich Jr N E, Kozioziemski B J, Haan S W, Hamza A V, 2009 Nuclear Fusion [4] Lan H-Q, Xu C, 2012 Acta Phys. Sin (in Chinese) [ 兰 惠 清 徐 藏 2012 物 理 学 报 ] [5] Wang C-B, Shi J, Geng Z-R, Zhang J-Y, 2012 Chin. Phys. Lett [6] Hurricane O A, Callahan D A, Casey D T, et al., 2014 Nature [7] Quan W L, Sun X W, Song Q, Fu Z J, Guo P, Tian J H, Chen J M, 2012 Appl. Surf. Sci [8] Wang J, Liu G-C, Wang L-D, Deng X-L, and Xu J, 2008 Chin. Phys. B [9] Jiang J-L, Huang H, Wang Q et al Acta Phys. Sin., (in Chinese) [ 姜 金 龙, 黄 浩, 王 琼 等 2014 物 理 学 报 ] [10] Zhang P Z, Li R S, Pan X J, and Xie E Q, 2013 Chin. Phys. B

11 [11] Umar Z A, Rawat R S, Ahmad R, Kumar A K, Wang Y, Hussain T, Chen Z, Shen L, and Zhang Z, 2014 Chin. Phys. B [12] Zhang L, Ma G J, Lin G Q, Ma H, and Han K C, 2014 Chin. Phys. B [13] Jäger H U, Albe K, 2000 J. Appl. Phys [14] Sharma A R, Schneider R, Toussaint U, Nordlund K, 2007 J. Nuclear Materials [15] Marks N A, 2005 Diamond & Related Materials [16] Ma T B, Hu Y Z, Wang H, 2006 Acta Phys. Sin (in Chinese)[ 马 天 宝 胡 元 中 王 慧 2006 物 理 学 报 ] [17] Neyts E, Bogaerts A, van de Sanden M C M, 2006 Appl. Phys. Lett [18] Neyts E, Tacq M, Bogaerts A, 2006 Diamond & Related Materials [19] Neyts E, Eckert M, Bogaerts A, 2007 Chem. Vap. Deposition [20] Neyts E, Bogaerts A, van de Sanden M C M, 2007 J. Phys.: Conf. Ser [21] Quan W L, Li H X, Zhao F, Ji L, Du W, Zhou H D, Chen J M, 2010 Phys. Lett. A [22] Quan W L, Li H X, Zhao F, Ji L, Du W, Zhou H D, Chen J M, 2010 Chin. Phys. Lett [23] Plimpton S, 1995 J. Comput. Phys ; the web site for LAMMPS, [ [24] Stuart S J, Tutein A B, Harrison J A, 2000 J. Chem. Phys [25] 11

12 Molecular dynamics simulations of the growth of thin amorphous hydrogenated carbon films on diamond surface ZHANG Chuan-guo 1), YANG Yong 1)*, HAO Ting 1), ZHANG Ming 2) 1) (Key Laboratory of Materials Physics, Institute of Solid State Physics, Chinese Academy of Sciences, Hefei , China) 2) (The College of Materials Science and Engineering, Beijing University of Technology, Beijing , China) Abstract: The growth of thin amorphous hydrogenated carbon films (a-c:h) on diamond (111) surface from the bombardment of CH 2 radicals is studied using molecular dynamics simulations. The structural analysis shows that the local structure (e.g., the first coordination number of C atoms) of a-c:h depends critically on the content of hydrogen. The increase of kinetic energy of incident radicals leads to the decrease of hydrogen content, which subsequently changes the ratio of sp 3 bonded C atoms in a-c:h. Keywords: amorphous hydrogenated carbon films, diamond (111) surface, molecular dynamics simulations PACS: Aa, uj *Corresponding Author. yyang@theory.issp.ac.cn 12

13 图 形 及 文 字 说 明 图 1 (a) 金 刚 石 (111) 面 及 入 射 基 团 示 意 图 ;(b) 金 刚 石 沿 (111) 方 向 的 双 原 子 层 示 意 图 图 2 能 量 为 20 ev 的 CH 2 轰 击 金 刚 石 表 面 得 到 的 碳 氢 薄 膜 侧 视 图 (a) 时 刻 t 1 = ps; (b) 时 刻 t 2 = ps; (c) 时 刻 t 3 = ps 图 中 灰 色 原 子 表 示 碳, 白 色 原 子 表 示 氢 模 拟 的 超 原 胞 沿 X 方 向 的 左 右 边 界 用 蓝 线 和 白 线 标 出 13

14 图 3 能 量 为 100 ev 的 CH 2 轰 击 金 刚 石 表 面 得 到 的 碳 氢 薄 膜 侧 视 图 (a) 时 刻 t 1` = ps; (b) 时 刻 t 2` = ps; (c) 时 刻 t 3` = ps 图 中 灰 色 原 子 表 示 碳, 白 色 原 子 表 示 氢 模 拟 的 超 原 胞 沿 X 方 向 的 左 右 边 界 用 蓝 线 和 白 线 标 出 图 4 能 量 为 20 ev ( 左 版 面 ) 和 100 ev ( 右 版 面 ) 的 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 表 面 得 到 的 碳 氢 薄 膜 中 氢 的 含 量 比 例 随 时 间 的 演 化 示 意 图 14

15 图 5 金 刚 石 基 底 以 及 碳 氢 薄 膜 的 沿 Z 方 向 在 不 同 时 刻 的 密 度 变 化 : (a) 20 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 ;(b) 100 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 各 时 刻 (t 1, t 2, t 3,t 1`, t 2`, t 3`) 的 含 义 与 前 面 相 同 15

16 图 6 在 不 同 的 时 刻, 能 量 为 20 ev 和 100 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 金 刚 石 基 底 生 成 的 碳 氢 薄 膜 的 C-C C-H 径 向 分 布 函 数 16

17 图 7 能 量 为 20 ev 和 100 ev 的 CH 2 基 团 轰 击 生 成 的 碳 氢 薄 膜 中 C-C 配 位 数 CN = 2, 3, 4 的 碳 原 子 数 随 时 间 的 变 化 关 系 图 17

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