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1 第 34 卷 第 4 期 吉 首 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) Vol.34 No 年 7 月 JournalofJishouUniversity(NaturalScienceEdition) Jul.2013 文 章 编 号 : (2013) 电 荷 转 移 配 合 物 (C2H8N) 3 (PW12O40) 2H2O 的 合 成 及 催 化 性 质 黄 怡 岚, 罗 晓 霞, 张 传 磊, 蔡 铁 军 ( 湖 南 科 技 大 学 化 学 化 工 学 院, 湖 南 湘 潭 ) 摘 要 : 采 用 水 热 法, 在 DMF 水 溶 剂 中 合 成 出 一 种 新 型 的 电 荷 转 移 配 合 物 (C2H8N) 3 (PW12O40) 2H2O. 利 用 红 外 光 谱 和 差 热 热 重 对 其 进 行 结 构 表 征 和 热 稳 定 分 析, 并 通 过 X 射 线 单 晶 衍 射 对 其 结 构 进 行 确 证. 结 果 表 明, 配 合 物 属 于 三 方 晶 系,R3m 空 间 群, 晶 胞 参 数 为 a= (12)nm,b= (12)nm,c=2.4819(4)nm ἀ=90, β =90,γ=120,V= (11)nm 3,Z=6,R1=0.0577,wR2=0.1444,S= 配 合 物 对 甲 醇 具 有 较 好 的 催 化 活 性,175 时, 当 甲 醇 初 始 浓 度 为 5.37g m -3, 流 速 为 4.51mL min -1,0.20g 催 化 剂 对 甲 醇 的 消 除 率 达 到 59%. 关 键 词 : 磷 钨 氧 酸 盐 ; 水 热 合 成 ; 催 化 ; 消 除 ; 甲 醇 中 图 分 类 号 :O614;O743 文 献 标 志 码 :B DOI: /j.issn 多 金 属 氧 酸 盐 作 为 一 大 类 多 核 配 合 物, 由 于 它 具 有 独 特 的 分 子 结 构 且 分 子 易 于 设 计 和 组 装, 以 及 优 越 的 理 化 性 能 等 特 点, 因 此 在 光 电 磁 催 化 药 物 和 材 料 科 学 等 领 域 有 广 阔 的 应 用 前 景, 近 年 来 日 益 受 到 人 们 的 关 注 [15]. 水 热 合 成 技 术 已 经 被 证 明 是 一 种 有 效 的 合 成 有 机 无 机 杂 化 化 合 物 的 方 法. 水 热 法 是 指 在 密 闭 体 系 中, 以 水 为 溶 剂, 在 一 定 的 温 度 及 水 的 自 生 压 强 下 进 行 反 应 的 方 法. 溶 剂 热 法 是 指 在 密 闭 体 系 中, 包 括 水 在 内 的 有 机 或 无 机 的 溶 剂 在 亚 临 界 临 界 超 临 界 状 态 下, 反 应 物 进 行 化 学 反 应 生 成 新 的 化 合 物. 目 前, 大 量 的 有 机 无 机 杂 化 化 合 物 已 经 通 过 水 热 法 合 成 出 来 [610] [11]. 张 立 娟 等 在 铜 离 子 诱 导 效 应 下, 以 α-keggin 型 磷 钼 酸 和 1,6 己 二 胺 为 原 料 首 次 成 功 合 成 了 四 电 子 还 原 态 α- Keggin 型 磷 钼 酸 基 有 机 [12] 无 机 杂 化 超 分 子 化 合 物. 王 恩 波 等 合 成 了 双 帽 钒 取 代 的 硅 钼 酸 盐 [Ni(phen) 3 ] 2 [SiMo10V IV 2 O40(V IV O) 2 ] 2H2O, 这 个 化 合 物 由 多 酸 阴 离 子 和 2 个 [Ni(phen) 3 ] 2+ 配 位 基 团 和 2 个 结 晶 水 构 成 ἀ-keggin 结 构 的 [SiMo10V IV 2 O40 ] 8- 被 扣 上 2 个 (V IV [13] O) 帽.LUAN Guoȳou 等 合 成 了 基 于 双 帽 Keggin 型 杂 多 阴 离 子 [As Ⅲ 2 As Ⅴ Mo8V4O40] 5- 的 无 机 有 机 配 合 物 (NH3CH2CH2CH2NH2) (NH3CH2CH2CH2NH3) 2 [As2AsMo8V4O40]. [14] 顾 新 波 等 报 道 了 一 种 新 的 Keggin 结 构 钼 砷 杂 多 酸 冠 醚 配 合 物 [Na(DB24C8)] 3 [α-asmo12o40] 9H2O. 甲 醇 是 常 用 的 化 学 化 工 试 剂, 其 蒸 气 经 人 体 消 化 道 呼 吸 道 或 皮 肤 摄 入 会 产 生 毒 性 反 应, 甚 至 导 致 呼 吸 中 枢 麻 痹 而 死 亡. 国 家 标 准 (GB ) [15] 规 定 甲 醇 的 最 高 容 许 浓 度 仅 为 190 mg m -3. 因 此, 光 催 化 消 除 甲 醇 的 研 究 具 有 重 要 的 环 保 意 义 和 应 用 价 值. 笔 者 介 绍 了 一 种 多 酸 与 二 甲 胺 形 成 的 电 荷 转 移 配 合 物, 通 过 红 外 光 谱 和 差 热 热 重 对 它 进 行 结 构 表 征 和 热 稳 定 性 分 析, 通 过 X 射 线 单 晶 衍 射 对 其 结 构 进 行 确 证, 并 初 步 探 索 了 它 对 甲 醇 的 催 化 消 除 性 质. 收 稿 日 期 : 基 金 项 目 : 湖 南 省 自 然 科 学 基 金 资 助 项 目 (01JJY014;04JJ6003); 湖 南 省 教 育 厅 科 学 研 究 项 目 (03C515) 作 者 简 介 : 黄 怡 岚 (1987 ), 女, 湖 南 涟 源 人, 湖 南 科 技 大 学 化 学 化 工 学 院 硕 士 研 究 生, 主 要 从 事 多 酸 类 配 合 物 合 成 及 催 化 研 究 通 讯 作 者 : 蔡 铁 军 (1953 ), 男, 湖 南 醴 陵 人, 湖 南 科 技 大 学 化 学 化 工 学 院 教 授, 主 要 从 事 多 酚 类 配 合 物 合 成 及 催 化 研 究.

2 78 吉 首 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) 第 34 卷 1 试 剂 及 仪 器 所 有 试 剂 均 为 分 析 纯, 红 外 光 谱 用 FTIR 2000 型 红 外 光 谱 仪 (PE 公 司 ) 测 定,KBr 压 片, 扫 描 范 围 4000~450cm -1. 差 热 热 重 采 用 WCT 1D 型 微 机 差 热 天 平 ( 北 京 光 学 仪 器 厂 ), 空 气 气 氛, 升 温 速 率 10 /min, 温 度 范 围 室 温 气 相 色 谱 为 GC 9800 气 相 色 谱 仪 ( 上 海 科 创 色 谱 仪 器 公 司 ), 氢 火 焰 检 测 器,Porapak Q 色 谱 柱. 2 实 验 部 分 2.1 配 合 物 的 合 成 准 确 称 取 g(0.20mmol)Na3PO4 12H2O,0.6600g (2.0 mmol)na2wo4 2H2O 和 g(0.40 mmol) NaVO3 2H2O 置 于 盛 有 15mL 蒸 馏 水 的 小 烧 杯 中, 加 热 搅 拌 至 完 全 溶 解, 以 1 1 H2SO4(V V) 滴 定 至 ph 值 为 2.5, 继 续 反 应 30min, 得 深 红 色 杂 多 酸 溶 液. 待 溶 液 冷 却 后, 转 移 至 20 ml 聚 四 氟 乙 烯 内 衬 的 不 锈 钢 反 应 釜 中, 再 加 入 g (0.20mmol)CoSO4 7H2O 和 g (0.20mmol) 鸟 嘌 呤, 最 后 滴 加 1mLDMF.160 下 反 应 120h 后, 以 10 /h 速 度 缓 慢 降 至 室 温, 得 澄 清 溶 液. 将 溶 液 过 滤 至 烧 杯 中, 室 温 下 缓 慢 挥 发 1 周, 得 无 色 的 六 方 晶 体. 产 率 约 为 20%( 以 质 量 分 数 计 ). 2.2 晶 体 结 构 测 试 挑 选 0.38mm 0.28mm 0.26mm 大 小 的 化 合 物 单 晶 进 行 单 晶 X 射 线 衍 射, 其 数 据 在 BrukerSmartApexⅡ CCD 单 晶 衍 射 仪 上 收 集. 采 用 经 石 墨 单 色 器 单 色 化 得 Mo-K a 辐 射 (λ= nm) 为 光 源, 以 φ ω 扫 描 方 式 收 集 数 据, 收 集 温 度 为 293(2)K. 配 合 物 的 晶 体 结 构 用 SHELXTL 97 程 序 以 直 接 法 解 出, 用 全 矩 阵 最 小 二 乘 法 对 所 有 非 氢 原 子 进 行 各 向 异 性 精 修. 配 合 物 中 的 氢 原 子 通 过 理 论 加 氢 得 到, 并 对 其 进 行 各 项 同 性 精 修. 配 合 物 的 相 关 晶 体 学 数 据 见 表 1, 主 要 键 长 和 键 角 见 表 2. 表 1 化 合 物 的 晶 体 学 数 据 和 精 修 参 数 Parameters Compound Empiricalformula C6H24N3O41W12P Formulaweight Description block Temperature 293(2) Crystalsystem trigonal Spacegroup R-3m a/nm (12) b/nm (12) c/nm (4) a/( ) 90 b/( ) 90 γ/ ( ) 120 Z 6 Volume/nm (11) Parameters Compound Dc/(g cm -3 ) F(000) 7872 Absorptioncoef θ Range/( ) 1.66~25.00 Crystalsize/mm Totaldata 7629 Uniquedata 1173 Parameters 118 Rint R1[I>2σ(I)] a wr2[i>2σ(i)] b R1(aldate) ωr2(aldate) GOOF(S) 表 2 配 合 物 的 部 分 键 长 和 键 角 配 合 物 键 长 /nm W1 O (2) W1 O (6) W1 O (3) P1 O (8) N1 C (5) W2 O (2) W2 O (17) W2 O (6) P1 O (3) N1 C (7) 配 合 物 键 角 / ( ) O3 W1 O (11) O3 W1 O (9) O3 W1 O (11) O7 W2 O (8) O8 W2 O9 83.5(9) O4 W3 O1 74.1(14) P1 O9 W (15) P1 O9 W (10) W1 O9 W2 88.5(9) 配 合 物 键 角 / ( ) O6 W1 O9 82.1(9) O10 W1 O (9) O2 W2 O (7) O11 W2 O (9) O5 W3 O (18) O2 W3 O1 81.3(12) P1 O1 W (15) O9 P1 O (12) W1 O10 W (8)

3 第 4 期 黄怡岚,等:电荷转移配合物( C2H8N) PW12O40 ) 2H2O 的合成及催化性质 3( 催化实验 热催化实验在 自 行 设 计 的 连 续 流 动 热 催 化 反 应 体 系 中 进行,如图 1 所 示.以 催 化 消 除 甲 醇 为 模 型 反 应 来 测 试 配 合 物的 催 化 性 能.模 拟 空 气 污 染 物 甲 醇 由 一 路 由 空 气 鼓 泡 甲 醇 溶液 带 出 的 甲 醇 气 体 和 一 路 干 燥 空 气 混 合 构 成.通 过 调 节 鼓 泡和稀释气体的速率来调 节 初 始 甲 醇 的 浓 度.以 0. 2g 未 经 活化 的 配 合 物 为 催 化 剂,均 匀 填 充 在 反 应 管 (不 锈 钢, ø/8 mm; L/200 mm)内,控制不同的温度使甲醇在反 应 管 内 发生 催 化 氧 化 反 应.从 反 应 器 尾 部 出 来 的 气 体 通 过 六 通 阀 取 样,气相色谱仪( GC102N,氢火焰 离 子 化 检 测 器 FID)在 线 检 测甲醇的浓度,每 10 mi n 采样 分 析 1 次,直 至 反 应 后 气 体 中 的原料气浓度 不 变,即 反 应 达 到 平 衡.尾 气 经 过 澄 清 石 灰 水 后导出室外排空. 图 1 连续流动催化反应装置 3 结果与讨论 3. 1 晶体结构描述 配合物的分子结构如图 2 所示.该配合物 由 1 个 Kegg i n 3 结构磷钨杂多 阴 离 子 [ 3个质子化的二甲胺阳 3离子[ 由1 C2H8N]+ 和 1 个 结 晶 水 分 子 组 成.[ 个中 心 PO4 四 面 体 和 包 围 在 PO4 四 面 体 周 围 的 4 个 Mo3O10 簇 组 成.每 个 W 原 子 与 周 围 的 6 个 O 原 子 形 成 WO6 八面体, 6 个氧原子分为 1 个端氧 Ot 4 个桥 氧 Ob 和 1 个中心氧 Oa,每 3 个 WO6 八面 体 为 1 组,通 过 3 个 桥 氧 Ob 和 1 个中心氧 Oa 组成 W3O10 簇,形 成 4 个 W3O10 簇,每 个 W3O10 簇 通 过 中 心 氧 Oa 和 中 心 PO4 四 面 体 相 互 连 接, W3O10 簇 之 间 通 过 桥 氧 Ob 相 连.中 心 PO4 四 面 体 中, 图 2 配合物的分子结构 22( 17) ~ ( 17) 之间, 1678( 6)~ ( 6)nm 之间,表明该 中 心 PO4 四 面 体 O P O键角在 108. P O键长在 0. 几乎为正四面体结构.W Oa,W Ob,W ( 1688( 3)nm 之间,O W 2358( 2361( 3)nm, ( 1954( 3)nm, Od 键 长 分 别 在 0. 33( 14) ~ ( 18) 之间.由上述数据可知,所有的 WO6 八面体 O键角在 74. 都偏离八面体较小,这种键长和键角在较小范围内变化说明化合物的结构比较稳定. 实验中作为溶剂引入的 DMF 被强氧化性的磷钨酸氧化 为 二 甲 胺 片 段.在 晶 体 形 成 过 程 中,二 甲 胺 取 代 了 目 标 配 体 腺 嘌呤和鸟嘌呤,进入到晶体结构中,并以质子化的形式在整个体系中起到抗衡阳离子的作用. 3[ 和 3 个质子化的二甲胺阳离子[ C2H8N]+ 依 靠 静 电 作 用 力 结 合 并 同 1 个 结 晶 水 形 成 配 合 物 基 本 结 构 单 元.而每个单胞则包含有六个晶体学上独立的配合物分子,见图 3.在配合物晶体中,存在较大量 的 氢 键,配 合 物 各 分 子 之 间 通过氢键构筑城无限二维平面网状结构,见图 4. 图 3 配合物的单胞 图 4 配合物的二维网状结构

4 80 吉 首 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) 第 34 卷 表 3 配 合 物 的 氢 键 数 据 nm, Donor H Acceptor D H H A D A D H A N1 H1A O(2) a (4) 148 N1 H1B O(2) b (4) 148 C1 H1C O(6) (5) 142 C2 H2B O(4) c (5) 129 注 a:1/3+x,2/3+x-y,-1/3+z;b:1/3-y,2/3+x-y,-1/3+z;c:1/3-x+y,2/3-x,-1/3+z 3.2 红 外 分 析 H3PW12O40 的 红 外 光 谱 如 图 5 所 示,Keggin 结 构 骨 架 振 动 峰 为 Vas(P Oa)= cm -1,Vas(W Ot)= cm -1,Vas(W Ob)=901.49cm -1,Vas(W Oa)=806.55cm -1. 配 合 物 的 红 外 光 谱 如 图 6 所 示, cm -1 为 自 由 水 O H 伸 缩 振 动 吸 收 峰, cm -1 为 二 甲 氨 分 子 中 N H 伸 缩 振 动 吸 收 峰 cm -1 为 二 甲 氨 分 子 中 C N 伸 缩 振 动 峰. 在 cm -1,957.26cm -1,885.14cm -1 和 cm -1 处 的 4 个 强 而 尖 锐 的 吸 收 峰 为 配 合 物 中 [PW12O40] 3- 杂 多 阴 离 子 结 构 的 特 征 峰, 分 别 对 应 于 Vas(P Oa),Vas(W Ot),Vas(W Ob),Vas(W Oa) 吸 收 峰, 表 明 配 合 物 保 持 了 Keggin 的 基 本 骨 架. 电 荷 转 移 配 合 物 形 成 后,P Oa,W Ot 和 W Ob 的 特 征 峰 均 发 生 了 较 明 显 的 红 移, 表 明 电 荷 转 移 反 应 对 多 酸 骨 架 中 的 Mo O 键 产 生 了 削 弱 作 用. 图 5 H3PW12O40 的 红 外 光 谱 图 6 配 合 物 的 红 外 光 谱 3.3 差 热 热 重 分 析 配 合 物 的 差 热 热 重 分 析 如 图 7 所 示. 热 重 曲 线 在 250 之 前 表 现 出 一 步 大 而 明 显 的 失 重, 同 时 DTA 曲 线 上 出 现 1 个 强 而 减 锐 的 放 热 峰, 放 热 峰 值 温 度 在 在 第 1 个 放 热 峰 出 现 之 后 伴 随 着 1 个 较 小 的 腰 峰, 温 度 在 处, 此 后 又 出 现 一 系 列 小 而 成 簇 的 放 热 峰, 温 度 在 400~500 之 间, 同 时 对 应 着 较 明 显 的 失 重 阶 梯 出 现. 这 一 曲 折 的 放 热 过 程, 说 明 配 合 物 的 热 分 解 是 一 个 复 杂 的 过 程. 整 个 放 热 及 失 重 在 500 左 右 停 止. 剩 下 的 灰 白 色 粉 末 经 红 外 谱 图 验 证 是 无 机 物 WO 催 化 性 能 研 究 配 合 物 在 不 同 温 度 下 催 化 消 除 甲 醇 的 实 验 结 果 如 图 8 所 示. 当 体 系 流 速 为 4.51 ml min -1, 甲 醇 初 始 浓 度 为 5.37g m -3 时, 配 合 物 对 原 料 气 甲 醇 消 除 能 力 随 温 度 升 高 而 升 高,175 时 的 消 除 率 为 59%. 该 实 验 结 果 表 明 配 合 物 在 较 低 温 度 下 对 甲 醇 具 有 较 好 的 催 化 氧 化 活 性. 未 经 活 化 的 配 合 物 直 接 用 于 催 化 消 除 有 机 污 染 物, 操 作 简 单, 条 件 易 于 掌 控, 这 为 筛 选 优 质 高 效 的 催 化 剂 提 供 了 很 大 的 方 便, 也 为 探 寻 催 化 消 除 反 应 的 机 理 提 供 了 新 的 思 路 和 途 径. 图 7 配 合 物 的 差 热 热 重 曲 线 图 8 配 合 物 对 甲 醇 的 消 除

5 第 4 期 黄 怡 岚, 等 : 电 荷 转 移 配 合 物 (C2H8N) 3 (PW12O40) 2H2O 的 合 成 及 催 化 性 质 81 参 考 文 献 : [1] LONGDe-liang,KOGERLERP,FARRUGIALJ,etal.RestrainingSymmetryintheFormationofSmalPolyoxomolybdates:BuildingBlocksofUnprecedentedTopolpgyResultingfrom Shrink-Wrapping [H2Mo16O52] 10- TypeClusters[J].AngewChem.Int.Ed.,2003,42: [2] ESMAIL REZAEI-SERESHT,FAROKHZAD MOHAMMADIZONOZ,MAHMOUD ESTIRI,etal.Microwave-AssistedSolvent-FreeAcetylationofSomeAlcoholsCatalyzedbyKeggin-TypeHeteropolyAcids[J].Ind.Eng.Chem. Res.,2011,50: [3] SAYAKA UCHIDA,RYO EGUCHI,SHINNOSUKE NAKAMURA,etal.SelectiveSorptionofOlefinsby Halogen- Substituted Macrocation-PolyoxometalatePorousIonicCrystals[J].Chem.Mater.,2012,24: [4] GU Chao-kang,CURTISSHANNON.InvestigationofthePhotocatalyticActivityofTiO2-PolyoxometalateSystems fortheoxidationofmethanol[j].j.mol.catal.a:chemical,2007,62: [5] QU Xiao-shu,XU Lin,QIU Yun-feng,etal.NewSeriesofPorousIonicCrystalsConstructedfrom VariousPolyoxometalateAnionsand Macrocations:Syntheses,CrystalStructures,andComparison withdiversespatialarrangement [J].Z.Anorg.Alg.Chem.,2007,633: [6] LIChun-hong,HUANGKun-lin,CHIYinḡnan,etal.Lanthanide-OrganicCationFrameworkswithZeoliteGismondine Topologyand Large Cavities Fromintersected Channels Templated by Polyoxometalate Counterions [J].Inorg. Chem.,2009,48: [7] NIUJinḡyang,CHEN Guo,ZHAOJun-wei,etal.A NovelRinḡShapedPhosphovanadomolybdateBuiltbyBicapped Pseudo-KegginClustersandCopper(I)Complexes[J].CrystalGrowth & Design,2010,10(11): [8] KHAN MI.NovelExtendedSolidsComposedofTransition MetalOxideClusters [J].J.SolidStateChem.,2000, 152: [9] LIYanḡguang,DAILi-mei,WANG Yonḡhui,etal.A New Molybdenum-Oxide-BasedOrganic-InorganicHybridFramework TemplatedbyDouble-KegginAnions[J].Chem.Commun.,2007(25): [10] ZHENGShou-tian,WANG Minḡhui,YANGGuoȳu.EtendedArchitecturesConstructedfromSandwichTetra-Metal Complexes[J].Chem.AsianJ.,2007(2): [11] 张 立 娟, 李 豫 豪, 周 云 山, 等. 四 电 子 还 原 态 α-keggin 型 磷 钼 酸 基 有 机 / 无 机 杂 化 超 分 子 化 合 物 的 合 成 晶 体 结 构 及 性 质 [J]. 高 等 学 校 化 学 学 报,2008,29(8): [12] LUAN Guoȳou,LIYanḡguang,WANGEn-bo,etal.HydrothermalSynthesisandCrystalStructureofaNovelCompound:[Ni(phen) 3 ] 2 [SiMo10V2O40(VO) 2 ] 2H2O [J].Inorg.Chem.Comm.,2002(5): [13] LUAN Guoȳou,LIYanḡguang,WANG En-bo,etal.HydrothermalSynthesisandStructureofaBicapped Keggin Polyoxoanion,[As Ⅲ 2 As Ⅴ Mo8V Ⅳ 4 O40] 5- [J].InorganicChemistryCommunications,2001(4): [14] 顾 新 波, 鲁 晓 明, 萨 如 拉, 等.[Na(DB24C8)] 3 [α-asmo12o40] 9H2O 超 分 子 的 合 成 与 晶 体 结 构 [J]. 无 机 化 学 学 报, 2007,23(4): [15] 国 家 环 境 保 护 局.GB 中 华 人 民 共 和 国 国 家 标 准 大 气 污 染 物 综 合 排 放 标 准 [S]. 北 京 : 中 国 环 境 出 版 社,1996. SynthesisandCatalyticPropertiesoftheChargeTransferCompound (C2H8N) 3 (PW12O40) 2H2O HUANG Yi-lan,LUO Xiao-xia,ZHANG Chuan-lei,CAITie-jun (SchoolofChemistryandChemicalEngineering,HunanUniversityof ScienceandTechnology,Xiangtan411201,HunanChina) Abstrac:Anewcharge-transfercompound (C2H8N) 3 (PW12O40) 2H2O synthesisedbyhydrothermal sapcegroup,andthecelparameters.crystaldata:trigonal,spacegroup:r3m,a= (12)nm,b= (12)nm,c=2.4819(4)nm ἀ=90, β =90,γ=120,V =5.6884(11)nm 3,Z =6,R1 = technologyusingdmf-waterassolventwhichwascharacterizedbyirspectroscopy,tg-dtaandsingle-crystalx-raydifraction.theresultsshowthatthecompoundbelongstothetrigonalsystem,r3m ,wR2=0.1444,S=1.006.Thecompoundhasgoodcatalyticactivityfortheoxidativeeliminationofmethanol.Whentheinitialconcentrationofmethanolis5.37g m -3,andtheflowrateis4.51 ml min -1,59% ofmethanoliseliminatedat175. Keywords:phosphotungsticacid;hydrothermalsynthesis;catalytic;elimination;methanol ( 责 任 编 辑 易 必 武 )

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