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1 含 多 相 夹 杂 的 非 均 质 材 料 等 效 传 导 性 能 预 测 易 新 2 段 慧 玲 * 王 建 祥. 北 京 大 学 力 学 与 空 天 技 术 系, 北 京 大 学, 北 京,0087, 中 国 2. nstitute of Nanotechnology, Forschungszentrum Karlsruhe, Post-Box 640, D-7602 Karlsruhe, Germany * jxwang@pku.edu.cn (00) 摘 要 : 基 于 变 分 法 和 多 极 散 射 理 论, 本 文 给 出 了 适 用 于 多 相 非 均 质 材 料 的 Maxwell 公 式, 提 出 了 一 种 预 测 含 多 相 椭 球 夹 杂 非 均 质 材 料 等 效 传 导 性 能 的 方 法 该 方 法 考 虑 了 夹 杂 的 形 状 空 间 分 布 和 取 向 以 及 夹 杂 与 基 体 之 间 的 界 面 粘 结 情 况 的 影 响 给 出 了 完 好 和 非 完 好 粘 结 情 况 下, 非 均 质 材 料 等 效 传 导 性 能 的 一 般 表 达 式 通 过 考 虑 硅 酸 盐 颗 粒 的 分 布 形 态 和 界 面 相 的 厚 度 等 微 观 结 构, 预 测 了 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 的 等 效 介 电 常 数, 理 论 预 测 与 实 验 结 果 吻 合 很 好 关 键 词 : 等 效 传 导 系 数 ; 低 传 导 高 传 导 界 面 ; 界 面 相 ; 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 ; 介 电 性 质 引 言 根 据 组 分 材 料 的 性 能 和 微 观 结 构 预 测 非 均 质 材 料 的 宏 观 等 效 物 理 性 能 是 一 个 重 要 的 理 论 课 题, 长 期 以 来 受 到 包 括 Maxwell [], Rayleigh [2] 和 Einstein [] 在 内 的 许 多 著 名 学 者 的 关 注, 他 们 提 出 了 许 多 理 论 方 法 用 来 预 测 材 料 的 等 效 物 理 性 能 Maxwell 预 测 了 含 稀 疏 球 形 夹 杂 的 两 相 复 合 材 料 的 等 效 传 导 系 数 ;Giordano [4] [5] 利 用 椭 球 形 夹 杂 的 Maxwell 公 式 和 Bruggeman 方 法 预 测 了 含 有 单 向 或 随 机 排 列 夹 杂 的 非 均 质 材 料 的 等 效 介 电 常 数, 但 Giordano 的 结 果 只 适 用 于 两 相 非 均 质 材 料 且 结 果 是 隐 式 形 式 [4] Shafiro 和 Kachanov [6] 考 虑 了 夹 杂 的 取 向, 预 测 了 多 相 复 合 材 料 的 等 效 传 导 系 数 但 他 们 的 结 果 只 适 用 于 夹 杂 是 稀 疏 排 列 的 情 况, 且 没 有 考 虑 夹 杂 的 分 布 基 于 变 分 法, 本 文 给 出 了 适 用 于 多 相 非 均 质 材 料 的 Maxwell 公 式, 提 出 了 一 种 新 的 预 测 含 多 相 椭 球 夹 杂 非 均 质 材 料 等 效 传 导 性 能 的 方 法, 并 考 虑 夹 杂 的 形 状 空 间 分 布 和 取 向 的 影 响, 给 出 了 材 料 等 效 传 导 性 能 的 显 式 表 达 式 随 着 研 究 的 深 入 和 材 料 科 学 的 进 展, 人 们 发 现 对 于 许 多 复 合 材 料, 夹 杂 和 基 体 间 的 界 面 性 质 对 材 料 的 等 效 物 理 性 能 有 着 重 要 的 影 响 但 目 前 没 有 十
2 分 成 熟 的 理 论 来 考 虑 含 多 相 夹 杂 且 夹 杂 与 基 体 间 界 面 为 非 完 好 粘 结 的 复 合 材 [7] 料 的 等 效 物 理 性 能 基 于 完 好 粘 结 时 的 理 论 结 果 和 多 极 散 射 理 论 [8], 本 文 考 虑 三 种 常 见 的 界 面 粘 结 方 式 [9], 给 出 含 多 相 夹 杂 的 非 均 质 材 料 等 效 传 导 性 能 预 测 公 式 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 (PCNs) 由 于 其 优 异 的 力 学 性 能 热 学 性 能 气 液 阻 隔 性 能 和 造 价 低 廉 等 优 点, 引 起 了 许 多 学 者 的 兴 趣 但 目 前 对 于 PCNs 介 电 性 能 的 理 论 研 究 还 不 是 很 多 我 们 考 虑 硅 酸 盐 片 层 的 分 布 形 态 微 观 结 构 以 及 聚 合 物 界 面 相 的 物 理 性 能, 基 于 上 述 理 论 公 式, 预 测 了 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 的 等 效 介 电 常 数, 结 果 与 实 验 吻 合 得 很 好 2 完 好 界 面 多 相 复 合 材 料 的 等 效 传 导 性 能 预 测 材 料 的 传 导 性 能 包 括 电 导 率 介 电 常 数 热 导 率 磁 导 率 和 扩 散 系 数 等 Hashin 和 Shtrikman [0] 指 出 上 述 问 题 在 数 学 处 理 上 是 相 似 的 在 静 态 无 源 无 旋 场 中, 有 qx ( ) = 0, Hx ( ) = 0, Hx ( ) = Φ( x ) () 其 中 qx ( ) 代 表 场 的 通 量, Hx ( ) 是 强 度 矢 量, Φ( x ) 为 标 量 势 对 于 线 性 问 题, qx ( ) 和 Hx ( ) 之 间 满 足 下 面 的 关 系 式 qx ( ) = μ( x) H( x ), 其 中 μ( x ) 是 材 料 的 传 导 张 量 材 料 能 量 密 度 u( x ) 可 表 示 为 u ( x) = H( x) q( x) = H( x) μ( x) H( x ) 0 (2) 2 2 通 过 引 入 比 较 材 料, 并 对 材 料 的 能 量 进 行 变 分, 可 以 得 到 含 多 相 夹 杂 非 均 质 材 料 的 等 效 传 导 张 量 μ [7] N V μ= μ0 + μ0 G S () = 其 中 f 是 第 相 夹 杂 的 体 积 分 数, μ (=,...,N) 为 第 相 夹 杂 的 传 导 张 量, μ0 为 基 体 的 传 导 张 量, f ( 0 ) G = μ μ E, V E 是 强 度 集 中 张 量, 是 二 阶 各 向 同 性 单 位 张 量 S 是 分 布 椭 球 的 几 何 参 数 张 量 [7], 为 了 求 解 E, 我 们 假 定 不 考 虑 夹 杂 之 间 的 相 互 作 用, 则 有 E = A e e + A e e + A e e (4)
3 其 中 A i =,(i=, 2, ) ( 对 i 不 求 和 ), e, e 2 和 e 是 沿 着 + S ( μ μ )/ μ ii 0 0 椭 球 夹 杂 三 个 主 轴 的 单 位 矢 量, S 是 第 相 旋 转 椭 球 夹 杂 的 几 何 参 数 张 量 [7] 将 等 式 (4) 代 入 () 即 可 求 出 材 料 的 等 效 传 导 张 量 μ 将 μ 的 表 达 式 按 体 积 分 数 的 幂 次 展 开, 并 保 留 到 体 积 分 数 的 二 次 项, 则 N N N V μ= μ0 + ft + ft S μ0 ft + O( f ) (5) = = = 其 中 T = ( μ μ 0) + S μ 0 从 等 式 (5) 可 以 看 出, 分 布 椭 球 的 形 状 影 响 只 体 现 在 体 积 分 数 的 二 次 项 中, 而 夹 杂 的 形 状 的 影 响 在 一 次 和 二 次 项 中 都 存 在 对 椭 球 夹 杂 为 单 向 排 列 的 复 合 材 料 而 言, 其 等 效 传 导 系 数 为 N μ μ 0 V μj = μ0 + μ0 fa j Sjj = μ 0 (j=x, y, z) ( 对 j 不 求 和 )(6) 含 随 机 分 布 椭 球 夹 杂 的 复 合 材 料, 其 等 效 传 导 系 数 为 N μ = μ0 + μ0 h = (7) f μ0 μ0 其 中 h = 2 + S + + 2S μ μ0 μ μ 0 考 虑 椭 球 夹 杂 的 取 向 分 布, 假 设 一 旋 转 椭 球 嵌 在 无 限 大 基 体 中, e x, e y 和 e z 是 沿 着 整 体 坐 标 系 O-xyz 三 个 坐 标 轴 的 单 位 矢 量 旋 转 椭 球 夹 杂 的 三 个 主 轴 的 单 位 矢 量 为 e, e 2 和 e, 其 中 e 沿 着 第 相 椭 球 夹 杂 的 轴 对 称 方 向, 在 整 体 坐 标 系 下 表 示 为 e = sinθ cosϕe + sinθsinϕe + cosθe x x z 等 式 () 中 的 G 则 可 以 写 为 G = k + k2e e, 其 中 k = f μ + S 0 μ μ0 μ0 μ0, k2 = f + 2S + S μ μ0 μ μ 0 引 入 关 于 夹 杂 取 向 的 概 率 密 度 函 数 P( θ, ϕ ), 则
4 2 π π /2 N N N 0 e 0 e = k + k2 2 π π /2 = = = P 0 0 G P( θ, ϕ)sinθdθdϕ (8) ( θϕ, )sinθdθdϕ 对 于 给 定 的 P( θ, ϕ ), 由 等 式 (8) 可 求 得 G, 进 而 求 出 材 料 的 等 效 传 导 张 量 图 给 出 了 含 随 机 取 向 的 非 传 导 旋 转 椭 球 夹 杂 的 非 均 质 材 料 等 效 传 导 系 数, 夹 杂 的 长 细 比 为 λ=.64, 并 与 Mori-Tanaka 方 法 (MTM), 广 义 自 洽 方 [] 法 (GSCM) 和 微 分 法 (DM) 及 实 验 结 果 的 比 较 如 图 所 示, 理 论 结 果 与 实 验 数 据 吻 合 得 很 好 N = [] 图 理 论 预 测 与 MTM, GSCM 和 DM 等 方 法 及 实 验 结 果 的 比 较 f (2) 是 夹 杂 的 体 积 分 数 考 虑 界 面 影 响 的 多 相 复 合 材 料 的 等 效 传 导 性 能 预 测 由 于 夹 杂 与 基 体 之 间 物 理 性 质 的 差 异, 在 粘 结 处 会 形 成 一 个 物 理 性 质 与 夹 杂 和 基 体 均 不 相 同 的 界 面 区 域 目 前, 夹 杂 与 基 体 之 间 的 界 面 主 要 分 为 三 类 [9] : () 低 传 导 界 面 [ q n] = 0, [ Φ ] = αqn α 是 界 面 参 数,[] = ( 界 面 外 ) ( 界 面 内 ), 其 中 q n 是 通 量 的 法 向 量, (2) 高 传 导 界 面 [ Φ ] = 0, [ qn] = βδφ, S 其 中 β 是 界 面 参 数, Δ S 为 界 面 上 的 拉 普 拉 斯 算 子 k k () 界 面 相 [ Φ ] = 0, [ q ] = 0, k=,2 分 别 代 表 界 面 和 界 面 2 n 考 虑 一 个 传 导 张 量 为 μ r 椭 球 夹 杂, 外 面 包 裹 着 一 层 厚 度 为 t, 传 导 张 量 为 μ c 的 界 面 相, 我 们 将 椭 球 夹 杂 和 界 面 相 视 为 一 等 效 夹 杂 椭 球 夹 杂 和 椭 球 界 面 相 具 有 相 同 的 中 心 O 和 相 同 的 轴 椭 球 的 三 个 轴 a r, b r 和 c r 分 别 与 z 4
5 轴,x 轴 和 y 轴 重 合 利 用 多 极 散 射 理 论 [8], 当 界 面 相 和 椭 球 夹 杂 均 为 各 向 同 [9] 性 时, 等 效 粒 子 的 等 效 传 导 张 量 μ e 为 μ ie fc( μr μc) μc = μc + μ + S ( μ μ )( f ) c ir r c c (9) 其 中 i=x,y,z, fc = abc r r r/( ar+ t)( br+ t)( cr+ t), S ir 是 椭 球 夹 杂 的 几 何 参 量 张 量 [9] 当 t 0, μ 0时, 令 α lim ( t / μ ), 等 式 (9) 退 化 到 低 传 导 界 面 情 况 c t 0 μc 0 c μie = μr + αμrsir + + ar br cr (0) 当 t 0, μc 时, 令 β lim ( μct) 等 式 (9) 退 化 到 高 传 导 界 面 情 况 t μc μie = μr + β( Sir ) + + ar br cr () 将 等 效 夹 杂 的 传 导 系 数 代 入 公 式 () 和 (8) 即 可 求 得 考 虑 界 面 影 响 时 的 多 相 复 合 材 料 的 等 效 传 导 张 量 理 论 预 测 与 精 确 解 几 乎 重 合 [9], 且 更 为 简 洁 4 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 (PCNs) 的 等 效 介 电 系 数 预 测 图 2 不 同 体 积 分 数 下, 层 状 硅 酸 盐 在 PCNs 中 的 分 布 形 态 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 (PCNs) 由 于 其 优 异 的 力 学 性 能 热 学 性 能 气 液 阻 隔 性 能 和 造 价 低 廉 等 优 点, 引 起 了 许 多 学 者 的 兴 趣 根 据 层 状 硅 酸 盐 片 层 在 PCNs 分 布 形 态, 可 将 PCNs 分 为 三 种 : 剥 离 型 纳 米 复 合 材 料 ( 图 2(a)), 插 层 型 纳 米 复 合 材 料 ( 图 2(c)) 和 传 统 复 合 材 料 ( 图 2(e)) 图 2(b) 和 图 2(d) 分 别 是 图 2(a)/ 图 2(c) 和 图 2(c)/ 图 2(e) 的 混 合 状 态 由 于 层 状 硅 酸 盐 的 分 布 形 态 和 体 积 分 数 相 关, 随 着 体 积 分 数 的 增 加,PCNs 从 两 相 复 合 材 料 逐 渐 变 化 到 多 相 复 合 材 料 由 于 介 电 系 数 和 传 导 问 题 在 数 学 处 理 上 是 一 样 5
6 的 [0], 利 用 公 式 () 和 (9) 并 考 虑 聚 合 物 界 面 相 的 影 响 和 层 状 硅 酸 盐 体 积 分 数 与 分 布 形 态 的 对 应 关 系, 可 以 给 出 PCNs 的 等 效 介 电 系 数 随 体 积 分 数 [2,] 变 化 的 曲 线 ( 如 图 所 示 ) 从 图 可 以 看 出, 本 文 理 论 结 果 与 实 验 数 据 吻 合 得 较 好 [2,] 图 P/MMT 和 P/mica 复 合 材 料 等 效 介 电 常 数 理 论 值 与 实 验 数 据 比 较 (khz,50 ) 5 结 论 基 于 变 分 法 和 多 极 散 射 理 论, 本 文 给 出 了 一 种 预 测 含 多 相 夹 杂 的 非 均 质 材 料 等 效 传 导 性 能 的 方 法, 并 考 虑 了 夹 杂 的 形 状 及 其 在 基 体 中 的 分 布 取 向 和 夹 杂 与 基 体 之 间 界 面 粘 结 情 况 等 影 响 材 料 等 效 传 导 性 能 的 因 素 考 虑 了 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 的 微 观 结 构, 利 用 上 述 方 法 预 测 了 聚 合 物 / 层 状 硅 酸 盐 纳 米 复 合 材 料 的 等 效 介 电 常 数, 理 论 与 实 验 吻 合 得 很 好 参 考 文 献 :. Maxwell JC, Treatise on Electricity and Magnetism (Clarendon Press, Oxford, 87). 2. Rayleigh JW, Phil. Mag., 4 48 (892).. Einstein A, Annalen der Physik, (905). 4. Giordano S, J. Electrost., (200). 5. Bruggeman DAG, Ann. Phys., (95). 6. Shafiro B, Kachanov M, J. Appl. Phys., (2000). 7. Duan HL, Karihaloo BL, Wang J, Yi X, Physical Review B, (2006). 8. Nan CW, Birringer R, Clarke DR, Gleiter H, J. Appl. Phys., (997). 9. Duan HL, Karihaloo BL, Physical Review B, (2007). 0. Hashin Z, Shtrikman S, J. Appl. Phys., 25 (962).. Weber L, Fischer C, Mortensen A, Acta Mater., (200). 2. Zhang YH, Dang ZM, Fu SY, Xin JH et al., Chem. Phys. Lett., (2005).. Zhang YH, Dang ZM, Xin JH, Daoud WA et al., Macromol. Rapid Commun., (2005). 6
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