第四章分子力场方法 分子力学,Molecular Mechanics, MM

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1 第四章分子力场方法 分子力学,Molecular Mechanics, MM

2 谐振子 (Harmonic Oscillator) 氢原 子与 大分 子的连接 F = ma = m d x = kx Hook's law dt

3 谐振子 (Harmonic Oscillator) 氢原 子与 大分 子的连接 F = ma = m d x dt = kx Hook定律 x( t) = Acosω t ω = k m

4 ω = πv v = 1 k π m cosωt ± sinωt hertz(hz) V = x 0 kx dx = kx

5 二粒子问题 v = 1 π k µ µ = m1m m + m 1

6 λ π v C C v v Hz v = = = = ~ H kg units mass atomic kg,so is unit mass atomic The units mass atomic = = = = + = µ µ m m m m

7 分子力场方法 主要任务之一 : 计算给定核构型的电子能量 力场 方法 (Force Field): 将能量写为核坐标 的参数函数 用 球 和 弹簧 描述分 子体系 力场 方法亦称分 子 力学 方法 存在有多种 力场 :Allingers MM,MM3.

8 除了不求解 schrödinger 方程, 核运动的量 子效应 也忽略 应用 牛顿 力学 方法

9 基础 : 分 子由单元构成, 这些单元在不同的分 子中具有 相似性 C-H 键长在 1.06~1.10Å 之间 C-H 键伸缩振动频率在 900~3300cm -1, 力常数 也基本为常数

10 若进 一步将 C-C 键分为若 干种可能, 如单键, 双键 或三键, 误差更小 C=O 键长约为 1.1Å, ~1700cm -1 所有的双键为平面构型 所有的能量具有相同的特征 如 :CH 3 (CH ) n CH 3 与 n 为直线关系

11 原子类型 : 原子系数和成键方式在 MM 中, 有 71 种不同的原 子类型 1: C, sp 3 : C, sp, 烯烃 (alkene) 3: C, sp, 羰基 (carbonyl, C=O)

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13 力场能量 (The Force Field Energy) E=E str + E bend + E tors + E vdw +E el + E cross E str : streching a bond between two atoms E bond : bending an angle E tors : torsional energy for rotation around a bond E vdw 和 E el : non-bonded atom-atom interactions E cross : coupling between the first three terms

14 The Stretch Energy Taylor expansion around a nature or equilibrium E str ( R AB AB R ) 0 = E ( 0) + de ( AB ) + 1 dr RAB R 0 d E R AB R dr 0 ( AB ) 第 一项 E(0)=0. 零点能 zero point for the energy scale 第 二项为零, 如果在平衡点附近 E str ( R AB AB R ) 0 = k AB ( R AB AB R ) 0 = k AB ( ΔR AB ) k AB : 力常数 (force constant) 谐振 子模型

15 谐振子模型是最简单的模型可以获得平衡构型为了获得振动频率, 应用 E str ( AB ) AB( AB ) AB( AB Δ = Δ + Δ ) 3 AB + ( AB Δ ) 4 R k R k R k R 代价 : 更多的参数 渐进 行为 k 3 <0, E 3 -, R AB k 4 >0, E 4, R AB 正确的 行为 解离能 Problem: Polynomial expansions of the stretch energy do not have the correct limiting behavior.

16 Morse 势 E Morse ( ΔR) = D# $ 1 e αδr % & α = k D 缺点 :, 计算量 大, 不容易收敛到平衡构型 Problems: 1) Computational demanding; ) For a poor starting geometry, convergence towards the equilibrium structure is very slow.

17 展开 Morse 势的自然指数项 E str ( AB ) AB( AB ) ( AB ) ( AB ) ΔR = k ΔR 1 α ΔR + α ΔR 7 1 通常对于 大部分体系, 最重要的区域为离 底 10 kcal/mol 4 阶多项式相当好的符 合精确的曲线

18 参数 R 0 不是真实的键长, 而是参数, 至少需要 个参数 k AB, R 0 AB.

19 The bending energy E bend ( ABC ABC ) ABC( ABC ABC θ θ = k θ θ ) 0 0 原 子 A,B,C 对于 大部分应用, 二阶展开 足够, 更精确 的形式为三阶展开 P:±30 P3:±70

20 A, B,C 原 子, 需要 k ABC, θ 0 ABC

21 The Torsional Energy 原 子D 的确定 二面角 ω 的定义 ω: 0 ~360. 或者 -180 ~180 E tors 有别于 E str 和 E bend 周期性 转动所需的能量较低

22 E tors ( ϖ ) = V cos( nϖ ) n n= 1 U tors ( ω AB CD 1 ) = V 1 + V 1 + V 1, ABCD, ABCD 3, ABCD [ 1+ cos( ω AB CD [ 1 cos( ω [ 1+ cos( 3ω )] AB CD AB CD )] )] n=1: 360 n=: 180 n=3: 10 Ethane n=3,6,9,

23 The van der Waals Energy E vdw : 描述没有直接成键的原 子间的排斥和吸引 非键能量 ( 与 E el 一起 ) E vdw : 与静电相互作用 无关的相互作用 例 : 在同 一个分 子的两个末端的甲基 量 子 力学 : 电 子云的相互作用

24 吸引 : 电 子相关, 偶极 - 偶极相互作用 ( 四, 八极矩 ) 排斥 : 电 子排斥 E vdw is a very positive at small distance, has a minimum which is slightly negative at a distance. Corresponding to two atoms just touching each other, and gets towards zero as the distance becomes large. E vdw ( AB) ( AB R = E R ) repulsive C AB ( AB R ) 6

25 无法从理论上推导排斥相互作用 Lennard-Jones (LT) 势 : ( ) LJ R C R C R E = 也可写成 : Buckingham or Hill : ( ) 6 vdw e R C A R E BR = = ) ( R R R R R E LJ ε Morse potential: [1 ] ) ( r Morse e D r U Δ = α

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27 The Electrostatic Energy The other part of the non-bonded interaction is due to internal distribution of electrons, creating positive and negative parts of the molecule. Eel R = A Q Q εr Point charges: ( AB ) AB Bond dipole: E el R AB / R CD ( ) = µ AB µ CD B ( cosχ ε ( R AB/CD ) 3 ABCD 3cosα AB cosα

28 Bond dipole: E el ( R AB / R CD ) = µ AB µ CD ( ) cosχ ε ( R AB/CD ) 3 ABCD 3cosα AB cosα CD

29 Cross terms ) )cos( )( ( ) )cos( ( ) )cos( ( ) )( ( ) )( ( )] ( ) )[( ( 0 0 / / 0 / 0 / 0 0 / 0 0 / / ABCD BCD BCD ABC ABC ABCD bend tors bend ABCD ABC ABC ABCD tors bend ABCD AB AB ABCD tors str BCD BCD ABC ABC ABCD bend bend BC BC AB AB ABC str str BC BC AB AB ABC ABC ABC bend str n k E n k E n R R k E k E R R R R k E R R R R k E ω θ θ θ θ ω θ θ ω θ θ θ θ θ θ = = = = = + =

30 Comparing Energy of Structurally Different Molecules The numerical value of E FF by itself has no meaning 生成热 heat of formation ΔH CH = D C H ΔH f ( H ) ΔH ( C) f

31 力场参数化 MM 有 71 类原 子, 假设有 30 类原 子可以形成化学键 E vdw : R 0A, ε A, 71 =14 E str : 30 30/=450, k AB, R 0 AB, 900 E bend : /=13500, k ABC, θ 0 ABC, 7000 E tors : /=405000, V 1 ABCD,V ABCD, V 3 ABCD, E cross : ~10 6 一个参数 ~ 3-4 个数据 ~10 7 实验数据, ( 不考虑 crossing)

32 van der Waals 相互作用不容易用电 子结构 方法计算, 参数通常从实验数据拟合得到 越精确的参数, 需要越多的原 子类型 越多的实验数据 越多的电 子结构计算

33 表. 表示将有许多化合物由于没有参数 无法计算 E tors : ~0.% 的参数, ~0% 化合物 ( 总数 ) 可以计算

34 如果遇到需要计算的化合物, 但没有参数怎么办? 从相似体系中估算参数 例 1. H-X-Y-O? 用 H-X-Y-C 代替 例. O-X-Y-O torsion? parameters O-X-Y-C and C-X-Y-O What to choose? * 计算结果的可信度估计 参数 ±50%, 结果基本不变, 可信 参数 ±10%, 结果巨变, 不可信 从实验或电 子结构计算得到

35 力场函数形式已经确定后, 如何从实验数据 ( 电 子 结构计算中 ) 选择参考数据? 实验数据可以有多种形式, 如键长, 键角, 偶极矩等 不同实验给出不同的实验数据 ErrF 参数的参数化 ( parameters) = weight ( referencevalue calculatedvalue) data 极小化误差函数

36 优化问题 每次改变 一个参数 导数 二阶导数

37 力场参数的简化 关键是缺少 足够精确的参考数据, 绝 大部分为 E tor 如何使软件的应用范围扩 大? V ABCD V BC k ABC k B, θ ABC 0 θ 0B

38 不同力场参数的差异 能量的函数形式 交叉项的数目 用于拟合参数的信息 两种不同的趋向 大分 子, 如蛋白质,DNA, 函数形式尽量简单 ( 只包含平 方项 )class I 小分 子, 精确计算 要求精确计算构型, 能量振动频率 class II

39 更进 一步的简化 不显含氢原 子 united atom approach 例如 :CH 作为 一个 原 子 可以简化 -3 因 子

40 常 见的 力场 MM 形态 力场 为 Allinger 等发展, 版本包括 MM, MM3, MM4 等 MM 力场将 一些常 用的原 子细分 适 用于各种有机化合 物 自由基 离 子等, 可以得到 十分准确的构型 构型能 各种热 力学性质 振动光谱 晶体能量等

41 AMBER 力场 AMBER(Assisted Model Building with EneRgy Minimization ) 力场为加州 大学的 Peter Kollman 小组发展 适 用于较 小的蛋 白质 核酸 多糖的 生化分 子 通常可以得到合理的 气相分 子 几何构型 构型能 振动频 率与溶剂化 自由能 力场参数全部来 自计算结果与实验值的 比对

42 CHARMM 力场 CHARMM(Chemistry at HARvard Macromolecular Mechanics) 为哈佛 大学 Martin Karplus 小组发展 适 用于有机 小分 子 溶液 聚合物 生化分 子等 通常可以得到与实验值相近的结构 作 用能 结合能 转 动能垒 振动频率 自由能和许多与时间相关的物理量 参数来 自计算结果与实验值的 比对, 并引 用了 大量 的量 子化学计算结果

43 CVFF 力场 CVFF (Consistent Valence Force Field) 有 Dauber Osguthope 等发展 适 用于计算氨基酸 水及各种官能基分 子体系 多蛋 白质与 大量有机分 子 以计算体系的结构与结合能最为准 确, 也克提供合理的构型能和振动频率

44 第 二代 力场 力场形式 比经典 力场复杂, 需要 大量的 力常数 其 目的是为能精确计算分 子的各种性质 结构 光谱 热 力学 性质 晶体特性等 CFF91,CF95,PCFF,MMFF 等

45 可极化 力场 在分 子 力场中计 入极化效应的分 子 力场, 被称为可极化分 子 力场 在早期的分 子 力场中, 电荷作为固定参数, 不允许分 子中电荷的重新分布, 不能描述分 子的极化现象 事实上, 当 一个分 子与另 一个分 子相互靠近时, 将发 生极化效应, 引起 水分 子中电荷的重新分布

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47 计算考虑 E str, E bend 线性,E vdw 二次 方 E vdw 对能量贡献很小,>10Å 截断 (cut-off) >0Å 收敛 计算量 N atom N atom, 构型优化 ~N atom

48 与 E vdw 不同,E el 不可以在 10Å 截断 E el ~R -1 ( 净电荷 ), ~R -3 ( 偶极矩 ) E vdw ~10Å, E el ~30Å

49 力场方法的有效性 力场 方法的计算精度取决于 能量表达式的函数形式 参数的精确程度 hydrocarbons. 相当精确, 醚 ethers, 醇 alcohol 不错, sulfones,

50 实际考虑 分 子 力场 方法是真实量 子体系的模型 使用程序之前, 用户必须决定 : 原 子类型 如何连接 构型的初始猜测

51 分子力场方法的优缺点 计算经济 即使是微机也卡应用于上千的原 子的体系, 如 生物 大分 子 (DNA, 蛋白质, 药物 ) 若有好的参数, 可以得到非常好构型和相对能量 但主要问题是缺少好参数 是零维的 不可能从自身知道计算结果的可能误差

52 分子力学,Molecular Mechanics, MM 计算速度快, 几何构型, 能量, 振动光谱, 应用于 生物 大分 子和药物分 子 经验 方法 依赖于 大量的实验参数 不适用于过渡态

53 组合 MQ/MM 方法 H eff = HQM + H MM + HQM / MM 特点 : QM MM 体系的活性中 心 : 量 子 力学 方法 其他区域 : 分 子 力学 方法 保留了量 子 力学的精确性又利用了分 子 力学的 高效性

54 Hybrid QM/MM Methods Total potential energy: Hˆ eff = Hˆ QM + Hˆ MM + Hˆ QM / MM + Hˆ boundary ˆ QM = i H 1 1 r α i + + ij ij kα Z r kα αβ Z α r Z αβ β Ĥ MM = Estr + Ebend + Etors + EEvdw + Eel + Ecross +! Hˆ QM / MM = im q r M im + αm Zαq r αm M + αm 4 σ rα 6 σ r 1 αm αm εα M 1 6 M αm The reliability of combined QM/MM methods depends on three factors: 1. The partition of QM/MM regions;. The quality of force fields; 3. The level of QM computations

55 Empirical Valence Bond (EVB) Method EVB (Warshel and Weiss 1980): F 1 = HO a -H * + O b H F = HO a- + H * -O b H + H H 1 = = D D OH + [ ( )] α r r OH 1 1 O a H * OH,eq 1 e + k ( r r ) + k ( θ a θ ) 1 OH + k HOH H H* OH qiq j ( θ b θhoh,eq ) + + HO H i a, j b OH εr ij OH,eq i a, j b HOH σ ij 4ε ij rij 1 1 HO 6 σ ij 6 r ij H* HOH,eq [ ( )] α OH r b * roh,eq e ( ) ( b ) O H + k r r + k θ θ i a, j b q q i εr ij j + i a, j b H H* σ 4ε ij r 1 ij 1 ij OH σ r 6 ij 6 ij OH + Γ OH,eq H b HOH HO H HOH,eq

56 ONIOM Our Own N-layered Integrated molecular Orbital and molecular Mechanics: Real System E complete = E small QM + ( large ) small E E MM MM Intermediate Model System Small Model System First Layer Bond formation/breaking takes place. Use the high level method. Second Layer Electronic effect on the first layer. Use the Medium level method. Third Layer Environmental effects on the first layer. Use the Low level method.

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